Mesure de la section efficace de capture neutronique et … · 2020-05-25 · RESUME La source...

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Mesure de la section efficace de capture neutronique etdetermination des parametres de resonances de I-127 et

I-129G. Noguere

To cite this version:G. Noguere. Mesure de la section efficace de capture neutronique et determination des parametres deresonances de I-127 et I-129. Physique Nucléaire Expérimentale [nucl-ex]. Université Louis Pasteur -Strasbourg I, 2003. Français. in2p3-00014229

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Numéro d’ordre : 4432

Université Louis Pasteur – Strasbourg I

Thèse

Présentée pour obtenir le grade de

Docteur en Sciences de l’Université Louis Pasteur (spécialité : Physique Nucléaire)

par

Gilles NOGUERE

Mesures et analyses des sections efficaces neutroniques totales et de captures radiatives des iodes 127 et 129

de 0.5 eV à 100 keV ;

Effets expérimentaux et études de sensibilité

Soutenue publiquement le 2 décembre 2003 devant la commission d’examen :
Mme. N.M . LARSON Rapporteur
MM. J.C. SENS Président et Rapporteur G. RUDOLF Directeur de thèse C. WAGEMANS Rapporteur O. BOULAND Examinateur F. KAEPPELER Examinateur A. LEPRETRE Examinateur

REMERCIEMENTS Ce travail a été réalisé dans le cadre du programme de mesures de données nucléaires n-TOF, en collaboration avec l’Institut des Matériaux et des Mesures de Références de Geel (IRMM), le Laboratoire d’Etudes Physiques du CEA-Cadarache (SPRC/LEPh), du Service de Physique Nucléaire du CEA-Saclay (SPhN) et de la Direction des Etudes et Recherches d’EDF (DER, Clamart). Cette étude n’aurait jamais pu aboutir sans l’aide précieuse de Messieurs Alfred Leprêtre et Antonio Brusegan. Je les remercie chaleureusement de m’avoir guidé tout au long de cette thèse. Ils ont su me communiquer leur passion en m’enseignant les techniques de mesures par temps de vol. Je tiens à exprimer ma profonde gratitude pour leur soutien et leur disponibilité. Je tiens également à adresser mes plus vifs remerciements à Monsieur Olivier Bouland pour son aide et ses nombreux conseils tout au long de l’analyse des données. Je lui suis reconnaissant d’avoir partagé ses connaissances sur l’ensemble des codes d’analyses intervenant dans cette évaluation. J’exprime ma gratitude à Madame Nancy Larson et Monsieur Mick Moxon, les auteurs des codes SAMMY et REFIT. Je les remercie pour l’attention qu’ils ont portée à mon travail et pour les précieux conseils qu’ils m’ont prodigués concernant l’utilisation de leur code et l’interprétation physique des résultats. Je désire exprimer ma reconnaissance à Monsieur Gérard Rudolf qui a accepté d’encadrer ce travail de recherche. Je le remercie particulièrement pour ses conseils et ses remarques lors de la correction du manuscrit. Je remercie Messieurs Cyriel Wagemans de l’Université de Gand, Franz Kaeppler de l’Institut des Transuraniens de Karlsruhe et Jean-Claude Sens de l’Institut de Recherche Subatomique de Strasbourg de l’intérêt qu’ils ont porté à ce travail en acceptant d’être rapporteurs de cette thèse. Je leur suis très reconnaissant des remarques et conseils qui ont contribué à l’amélioration de ce manuscrit. Au cours de cette thèse, Messieurs Herman Weigmann, Peter Rullhunsen et Robert Jacqmin m’ont accueilli au sein de leur laboratoire et ont soutenu ce travail, qu’ils en soient remerciés. Qu’il me soit permis d’adresser mes remerciements et ma reconnaissance à l’ensemble des membres de l’unité ND de l’IRMM, du SPhN et du LEPh. Je tiens particulièrement à exprimer ma reconnaissance à Franco Corvi, Paolo Mutti, Peter Schillebeeckx, Peter Siegler, George Lobo, Franck Gunsing, Gaelle Aerts, Arjan Plompen, Natalia Janeva, Arnaud Courcelle, Cyril de Saint Jean, Emeric Dupond et Olivier Sérot pour les précieux échanges qui ont contribué à valoriser ce travail. Je ne saurais oublier Jorge Gonzales, Charles Nazareth et Egidio Macavero pour leur assistance au niveau du système d’acquisition. La réussite de ces expériences incombe également à Chris Ingelbrecht, Jacque Lupo et Thierry Lombard pour la préparation des échantillons. De même, je souhaiterais remercier chaleureusement l’équipe chargée du fonctionnement de GELINA. Enfin, j’ai une pensée pour tous ceux qui ont rendu mon séjour en Belgique et à Cadarache agréable. La liste est longue, aussi je les remercie tous pour leur soutien amical. Pour terminer, je souhaite dédier ce manuscrit à Laurence pour son soutien précieux, ses encouragements répétés et sa présence tout au long de ce travail.

RESUME

Ce travail s’inscrit dans le cadre de la loi Bataille (1991) visant à explorer les

possibilités de transmutation des déchets radioactifs à vie longue issus des réacteurs nucléaires. Les études menées sur la transmutation ont pour objectif le développement de systèmes capables de réduire la radiotoxicité des principaux actinides mineurs (237Np, 241,243Am, 243,244,245Cm) et produits de fission à vie longue (99Tc, 129I, 135Cs). L’évaluation du potentiel de transmutation de ces isotopes et l’optimisation des scénarios envisagés requièrent une bonne connaissance des sections efficaces neutroniques des corps mis en jeu. L’iode-129 a une période radioactive de 1.57×107 ans. Après capture d’un neutron, il peut être transmuté en iode-130 dont la période n’est que de 12.36 h. La précision actuelle sur la section efficace neutronique de capture radiative de 129I est de l’ordre de 10%. Cette précision insuffisante a suscité une demande officielle de nouvelles mesures microscopiques (NEA/NSC/DOC-97-4). Dans ce contexte, une campagne de mesures par temps de vol a été réalisée en 2001-2002 auprès de la source pulsée de neutron GELINA de l’Institut des Matériaux et des Mesures de Référence (IRMM) de Geel, laboratoire européen situé en Belgique. Deux types d’expériences ont été réalisées. Une série de mesures de capture d’une part, et de transmission d’autre part, nous ont permis d’obtenir respectivement la section efficace de capture radiative et la section efficace totale de l’iode-129 de 0.5 eV à 100 keV. Les résultats expérimentaux ont été analysés avec les codes REFIT et SAMMY. Les paramètres de résonance obtenus ont ensuite été convertis en format ENDF-6. Le code NJOY a finalement été utilisé afin de produire les bibliothèques des codes de calculs MCNP et ERANOS. Ce travail, qui fait partie du projet n-TOF, a été réalisé dans le cadre d’une collaboration entre l’IRMM, le CEA et EDF.

Les quatre étapes principales dans l’évaluation des sections efficaces neutroniques sont la préparation des échantillons, la réalisation des expériences, l’analyse des données et la conversion des paramètres en fichier de données nucléaires évaluées (ENDF). Parallèlement, des études de sensibilité ont été menées au cours de cette évaluation afin de déterminer les erreurs systématiques affectant la précision de nos résultats.

Peu de mesures microscopiques ont été réalisées sur l’iode-129 en raison des difficultés liées à la préparation en quantités suffisantes d’échantillons chimiquement stables. Les échantillons nécessaires à la réalisation de nos mesures ont été préparés à l’IRMM à partir de 200 litres d’une solution radioactive provenant de la Hague (COGEMA). A l’issue de 11 mois de travail, environ 140 g d’iode-129 ont été extraits sous forme de PbI2. Ce dernier est principalement composé de 129I (16.43%), 127I (3.36%) et de plomb naturel (~53.4%). Afin de déterminer avec précision les sections efficaces des réactions 129I(n,tot) et 129I(n,γ), une étude complète des réactions 127I(n,γ) et 127I(n,tot) et une mesure de transmission du plomb ont également été menées dans les mêmes conditions expérimentales que celles de l’iode-129 auprès de l’installation GELINA.

- I -

RESUME

La source blanche de neutron GELINA est constituée d’un accélérateur linéaire d’électrons et d’une cible d’uranium appauvri. Après accélération, les électrons sont ralentis dans la cible d’uranium et génèrent un rayonnement de freinage (Bremsstrahlung). Les neutrons, produits par photoréactions (γ,n) et (γ,fission), ont un spectre en énergie centré autour de 1 à 2 MeV. Afin d’étudier les sections efficaces au-dessous de quelques centaines de keV, les neutrons émis par la cible d’uranium sont modérés par 3.6 cm d’eau, puis collimatés vers les diverses aires expérimentales. La méthode de mesure par temps de vol consiste à mesurer l’intervalle de temps entre la production du paquet de neutrons et la détection d’un événement. Si le temps de vol est exprimé en µs, la distance de vol en m et l’énergie des neutrons en eV, la relation temps/énergie pour un neutron non relativiste est exprimée par :

2

298.72

=

TLE

Les résultats expérimentaux sont représentés sous forme de spectres en

temps de vol. Le temps de vol maximal couvert par nos mesures varie de 1.25 ms à 10 ms. Les spectres sont ensuite convertis en énergie lors de la réduction des données.

Les mesures de capture permettent d’accéder au taux de capture Y(E) défini comme le nombre de captures radiatives Nc(E) par neutron incident Φ(E):

)()(

)(EENEY c

Φ∝

Le dispositif expérimental est localisé à 28,6 m de la source de neutron. Il est composé d’une chambre à bore mesurant le flux de neutrons incidents et de deux scintillateurs (C6D6) placés à 90 degrés par rapport à la direction du faisceau de neutrons. La cible de capture de 80 mm de diamètre est placée entre les deux C6D6. La réponse en amplitude des scintillateurs est pondérée afin d’obtenir une efficacité de détection constante, ceci quelque soit le gamma détecté. Pour ce travail, nous avons utilisé la ″fonction poids″ expérimentale mesurée par Corvi et al., largement utilisée à Geel.

Les expériences de transmission consistent à mesurer le flux de neutrons incidents (Φout) et le flux transmis (Φin) par l’échantillon. La transmission de ce dernier est ainsi exprimée à l’aide de la relation suivante :

)()(

)(EE

ETout

in

ΦΦ

∝

L’échantillon de PbI2 est placé sur un support mobile automatisé situé à

23,7 m de la source de neutrons. Celui-ci permet d’introduire ou de retirer

- II -

RESUME

l’échantillon du faisceau de manière répétitive suivant des cycles de mesures pilotés par le système d’acquisition. Les neutrons sont ensuite détectés à 49.3 m par un verre au lithium (NE912).

Les données brutes obtenues par les différents systèmes d’acquisition se

présentent sous forme d’histogrammes, de matrices bi-dimensionnelles, et de constantes mesurées par un ensemble complet d’échelles de comptage. La ″réduction″ des données brutes consiste à corriger les données des effets expérimentaux. Le système de réduction des données AGS (Analysis of Geel Spectra) a été utilisé afin d’obtenir les taux de capture et les spectres de transmission exploitables par les codes d’analyses. Le système AGS est un ensemble de commandes écrites par C. Bastian en langage C. Il permet de gérer notamment la pondération des spectres de capture, la correction de temps mort, la soustraction du bruit de fond et la normalisation. La propagation des erreurs statistiques et systématiques liées aux paramètres intervenant à chaque étape de la réduction est conservée sous forme d’une matrice de variance-covariance V :

V=GWGt+D

La matrice G représente la matrice de sensibilité, dont les éléments sont les dérivés partielles en fonction des paramètres de la réduction des données. La matrice W contient l’information sur les erreurs associées à ces paramètres. La matrice D est une matrice diagonale dont les éléments sont calculés à partir des incertitudes statistiques des taux de comptage. La matrice V peut être ensuite utilisée par le code d’analyse SAMMY, afin de propager les incertitudes expérimentales lors de la détermination des paramètres de résonances.

Après réduction des données, 18 spectres ont été obtenus et analysés simultanément à l’aide des codes d’analyses de forme REFIT et SAMMY. Pour l’analyse, il convient de distinguer le domaine des résonances résolues en énergie et le domaine des résonances non résolues. Nous avons utilisé l’approximation Reich-Moore de la théorie de la Matrice-R afin de décrire les sections efficaces résonnantes sous forme de paramètres de résonance (énergie, largeurs neutroniques, largeurs radiatives, spin, parité et rayon de diffusion effectif). Le domaine non résolu est décrit statistiquement à l’aide de paramètres moyens (largeur radiative moyenne, fonctions densités neutroniques, espacement moyen des niveaux et rayon ″infini″). Les sections efficaces moyennes ont été analysées à l’aide du formalisme généralisé de la théorie de Hauser-Feshbach introduit dans l’option FITACS de SAMMY. Le rayon ″infini″ et le rayon effectif de diffusion décrivent la contribution de la section efficace potentielle. Afin de comparer les sections efficaces théoriques avec les données expérimentales, il convient de prendre en compte, dans les codes d’analyse, l’effet Doppler D(E), la résolution en énergie de l’installation R(E) et la diffusion multiple des neutrons dans les cibles de capture µ(E). La transmission Tth et le taux de capture Yth théoriques sont calculés à partir des expressions suivantes :

- III -

RESUME

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ETEEYt

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µ γ

⊗

⊗−=

La section efficace de capture σγ(E) et la section efficace totale σt(E) sont

élargies par effet Doppler selon le modèle du gaz libre avec une température effective introduite par la théorie de Lamb. Celle-ci est déduite de la température de Debye du corps étudié et de la température de l’échantillon mesurée pendant les expériences. La fonction de résolution R(E) de GELINA représente la distribution en temps (ou en distance) du temps de vol de neutrons monoénergétiques. Enfin, la correction µ(E) de la diffusion multiple des neutrons dans les cibles de capture est calculée analytiquement à l’aide d’un algorithme basé sur la probabilité de collision déterminée par Case et al. dans le cas d’un faisceau de neutrons parallèles incidents sur une cible mince cylindrique.

La limite entre les domaines des résonances résolues et non résolues est fonction de la résolution expérimentale de l’installation et de l’espacement moyen entre les résonances du corps étudié. Dans cette étude, le domaine résolu a été étendu jusqu'à 10 keV. Pour l’iode-127, nous avons identifié 719 résonances. L’étude statistique des paramètres de résonance nous a permis de déterminer un espacement moyen D0 entre les résonances de type s de 12,5±0,3 eV, et une largeur radiative moyenne proche de 100 meV. Dans le domaine non résolu, la fonction densité S0 a été estimée à (0,78±0,01)×10-4. De même pour l’iode-129, l’identification de 400 résonances nous a conduit à déterminer un espacement moyen D0 de 27.3±0,9 eV et une largeur radiative moyenne de 106 meV. La fonction densité S0 obtenue dans le domaine non résolu est de (0,58±0,01)×10-4. Les paramètres moyens obtenus dans ce travail sont en bon accord avec les systématiques expérimentales recommandées dans la librairie RIPL-2.

Les résultats obtenus ont été convertis en format ENDF-6. Nous avons utilisé le code NJOY afin de produire des sections efficaces multi-groupes ainsi que les librairies MCNP et ERANOS. L’un des paramètres clés en physique des réacteurs est ″l’intégrale de résonance″ définie comme :

∫∞

=5.0

0 )(E

dEEI γσ

Les valeurs de I0 pour les iodes 129 et 127 déduites de cette étude sont

respectivement égales à 28,8±1,7 barns et 153,7±4,8 barns. Ces résultats

- IV -

RESUME

intégraux sont cohérents avec les évaluations européennes (JEFF3.0) et japonaises (JENDL3.3).

Une étude de sensibilité a par ailleurs été menée afin de déterminer les

erreurs systématiques affectant la précision de nos résultats. Nous avons particulièrement étudié :

• la ″fonction poids″ et son influence sur les résultats de capture, • la description analytique du bruit de fond neutronique et photonique, • la modélisation de la résolution expérimentale de GELINA, • l’algorithme de transport des neutrons dans les cibles de capture.

La ″fonction poids″ intervient dans la réduction des données de capture. La

méthode de pondération par les amplitudes permet d’obtenir une efficacité de détection (εc) indépendante du rayonnement gamma émis par le noyau composé après capture d’un neutron. La probabilité de détecter un événement de capture devient proportionnelle à l’énergie d’excitation (E*) du noyau composé (neutron capturé + noyau cible) :

εc = k E*

Si la forme de la ″fonction poids″ dépend notamment du détecteur, de son environnement et de l’échantillon étudié, son impact sur les paramètres de résonance dépend principalement de la dureté du spectre gamma émis par le noyau composé. Dans le cas de l’iode, une étude a montré que le choix de la ″fonction poids″ avait une faible influence sur la section efficace de capture radiative. L’erreur systématique maximale attendue est de l’ordre de 1,3%.

La détermination du bruit de fond (BDF) sur les spectres de temps de vol utilise la méthode des ″résonances noires″. Des filtres épais sont placés dans le faisceau de neutron afin d’obtenir une transmission presque nulle au niveau d’une ou de plusieurs résonances. Le signal mesuré sous ces résonances noires est attribué au BDF. En combinant différents filtres, il est possible d’obtenir plusieurs points de BDF et d’extrapoler son allure sur l’ensemble du domaine en énergie étudié. Le BDF est défini comme la somme d’une contribution constante et d’une fonction dépendant du temps :

B(t) = α + β(t)

La modélisation de la fonction β(t) a été améliorée sur la base de travaux réalisés par M.Moxon et A.Leprêtre. Ces derniers ont démontré la présence de structures dans le bruit de fond correspondant à la détection de neutrons diffusés hors du faisceau incident. Notre nouvelle étude a permis de confirmer que l’environnement du détecteur était la source la plus probable du bruit de fond neutronique, et que la capture des neutrons par l’hydrogène contenu dans les modérateurs était responsable du flux photonique détecté dans les mesures de

- V -

RESUME

- VI -

capture et de transmission. Dans le domaine des résonances résolues, le choix de la fonction β(t) conduit à une erreur systématique de 2.4% sur les résultats de la transmission, et est négligeable dans les mesures de capture.

Le troisième effet expérimental étudié au cours de notre analyse est la résolution expérimentale de l’installation GELINA. La résolution en énergie R(E) a pour effet d’élargir les résonances et d’atténuer leur amplitude. Dans le code d’analyse REFIT, sa description analytique résulte de la convolution de sept contributions associées au paquet d’électrons (Ip), à la cible d’uranium (It), aux modérateurs (Im), à l’angle de la base de vol (Iθ), au détecteur (Id) - transmission seulement -, au codage en temps des événements (Ic) et à la dispersion due à l’instabilité de l’électronique (Ie) :

R(E) = Ip(E) ⊗ It(E) ⊗ Im(E) ⊗ Iθ(E) ⊗ Id(E) ⊗ Ic(E) ⊗ Ie(E)

L’utilisation de simulations Monte-Carlo réalisées par C.Coceva a permis d’améliorer la modélisation disponible dans REFIT. Parallèlement, nous avons également proposé le développement de l’option UDR dans SAMMY afin d’introduire la fonction de résolution de GELINA sous forme de distributions ponctuelles. L’étude de sensibilité, associée à la description de la fonction de résolution, montre que l’erreur systématique moyenne affectant la précision des paramètres de résonance de l’iode reste inférieure à 2%.

Enfin le dernier effet expérimental étudié concerne la correction due à la diffusion multiple calculée par SAMMY et REFIT. Les résultats de l’algorithme de transport des neutrons ont été comparés à ceux obtenus par simulations Monte-carlo réalisées avec MCNP et SAMSMC. Les résultats obtenus ont permis de mettre en lumière un biais systématique limitant l’application de la correction à des cibles de quelques millimètres d’épaisseur. Pour l’iode, l’erreur systématique est négligeable dans le cas de cibles minces (h<10 mm).

L’ensemble des informations collectées au cours des études systématiques des différents effets expérimentaux (fonction de pondération, bruit de fond, résolution expérimentale, correction due à la diffusion multiple, normalisation et composition de l’échantillon) a conduit à une estimation réaliste des erreurs introduites dans l’analyse. L’erreur systématique moyenne affectant les sections efficaces de capture de l’iode-127 et 129 reste inférieure à 5% dans le domaine des résonances résolues et non résolues. Cette évaluation représente une amélioration significative de la section efficace de capture pour les futures études dédiées à la transmutation de l’iode-129.

La suite de ce travail consistera à valider les résultats obtenus en les comparant à ceux provenant de mesures intégrales réalisées en réacteur, notamment avec les résultats de l’expérience PROFIL actuellement en cours auprès du réacteur PHENIX.

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Energy (eV)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

Ca

ptu

re Y

ield

PbI2 (natural iodine)

102

103

104

105

Energy (eV)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

Tra

nsm

issi

on

PbI2 (natural iodine)

0 20000 40000 60000 80000 100000Energy (eV)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

Ca

ptu

re Y

ield

(a

.u.)

206Pb

101

102

103

104

105

Energy (eV)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

Tra

nsm

issi

on

Sodium

23Na

23Na

27Al

27Al

23Na+

27Al

0 20000 40000 60000 80000 100000Energy (eV)

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Ca

ptu

re Y

ield

(a

.u.)

207Pb

5000 25000 45000 65000 85000Energy (eV)

0

0.2

0.4

0.6

0.8

1

Tra

nsm

issi

on

Natural Lead

2 M (B2 1& + H*+

!

100

101

102

Energy (keV)

−40

−20

0

20

40

Re

sid

ua

ls

0.00

0.20

0.40

0.60

0.80

1.00

Tra

nsm

issi

on

23Na − JEFF3 parameters

nNa=0.0268 at/b

100

101

102

Energy (keV)

−40

−20

0

20

40

Re

sid

ua

ls

0.00

0.20

0.40

0.60

0.80

1.00

Tra

nsm

issi

on

23Na − ENDFB−VI parameters

nNa=0.0305 at/b

2.2 2.4 2.6 2.8 3.0 3.2 3.4Energy (keV)

−5.0

0.0

5.0

Re

sid

ua

ls

0.10

0.20

0.30

0.40

0.50

0.60

0.70

Tra

nsm

issi

on

129I − JEFF3 parameters

nNa=0.00176 at/b

2.2 2.4 2.6 2.8 3.0 3.2 3.4Energy (keV)

−5.0

0.0

5.0

Re

sid

ua

ls

0.10

0.20

0.30

0.40

0.50

0.60

0.70

Tra

nsm

issi

on

129I − ENDFB−VI parameters

nNa=0.0018 at/b

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0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Tra

nsm

issi

on

JENDL 3.2

5000 25000 45000 65000 85000Energy (eV)

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Tra

nsm

issi

on

ENDFB−VI

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250.0 350.0 450.0 550.0 650.0Energy (keV)

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

0.9

Tra

nsm

issi

on

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102

103

104

105

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0.24

0.26

0.28

0.30

0.32

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O+

nHσ

H

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11

12

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8

7

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54

32

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1 ns

10 n

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(S1)

(S2)

(S3)

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HeHe

mercury

mercury

uraniummercury flow guides thermocouples

safety window I safety window II

electron

beam

2 !M " - * ?0@

10 cm

electron

beam

aluminium

He

uranium torus

stainless steal

mercury flow

beryllium

water

2 !M " - - *+* ?00@

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concrete wall

Li−glassdetector

sample changerlead

Sample & Dummy Black filter

θ=9ο

23.78m

target

moderatorswater

andUranium

28.00m

samplechanger

C D6 6 detector

lead

B ionisation chamber10

shadow bar

evacuated tubes

paraffin

sample

paraffin

49.34m

28.67m

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10−2

10−1

100

101

102

103

104

105

Energy (eV)

0.0

0.5

1.0

Tra

nsm

issi

on

100

101

102

103

104

105

To

tal c

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σCd

σB

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nCd=1.211g/cm2

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beam

Aluminium window

gas outlet

gas inletpre-Ampl.

H.V. Power supply

10B

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neutron

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α

α

(0.84 MeV)

(1.47 MeV)

7Li

(1.01 MeV)(1.78 MeV)

2 !M & * *

100

101

102

103

104

105

Energy (eV)

10−3

10−2

10−1

100

101

102

103

104

Flu

x Φ

(ne

utr

on

/cm

2.s

.µs)

Φ(E)=aE1/2

stationary target with Cd − 100 Hz

rotary target without filter − 800 Hzrotary target with boron filter − 800 Hz

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neutron beam

14

0

12

8

10

1

8.4

76

210 110

80

metal t=0.5µaluminium t=2

aluminium t=1

teflon tubing

EMIPhotomultiplierC D 6 6

t=1.0

t=0.8

SiO2

sample KQB 9823

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102

103

104

105

106

107

58

84

23

81

δE~200keV

kev

kev

single escape peack

double escape peack

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neutron

beam

µ metal

PM housing

EMI 9823 KQB

quartz boron free window

7 layers barium sulfate reflector

NE 912 Li-glass scintillator

Al. screen

6.35 mm

16.0

mm

0.3 mm9.8 mm

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0

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0 1000 2000 3000 4000Channel

102

103

104

105

106

107

108

6Li(n,α)

0.0 20.0 40.0 60.0 80.0 100.0 120.0Energy (keV)

0

2000

4000

6000

8000

Co

un

t/n

s

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eV

20

7P

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6.7

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20

6P

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2S

30

.4 k

eV

20

7P

b 4

1.2

ke

V

23N

a 5

3.4

ke

V

20

6P

b 6

5.9

ke

V

20

8P

b 7

1.2

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V

20

8P

b 7

8.2

ke

V

20

7P

b 9

0.1

ke

V3

2S

97

.5 k

eV

32S

10

2.7

ke

V

32S

11

2.2

ke

V2

08P

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17

.3 k

eV

27A

l 34

.7 k

eV

27Al 5.9 keV

In

Out

In/Out(arbitrary unit)

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concrete wall

target hall

cathode tube

anode wire

BF 3

nn

n

n

n

n

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n

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& ? %@ A , ( - - . 7 A P *

0

!

Const. Frac.TimingSCA

Cambera2035A

Dual Delay(8ns)

PhilipsScient.

792

Discri.Octal

623BLe Croy

Discri.

Le Croy

Octal

OctalDiscri.

623BLe Croy

623B

In TTLOut.

Mise enForme parMonostable

In TTLOut.

In TTLOut.



Fold LogicalUnit

Le Croy365AL

ACO

Amplifier

Cambera2010

bip.out.In

Preampl.

BoronChamber

A

D

PMC D66

W

A

bip.out.In

bip.out.In

2010Cambera

Amplifier

2010Cambera

Amplifier

VariableDelay

7025Schlumber.

(1.4 )µ s

TR

AN

SP

UT

ER

BA

SE

D M

UL

TIP

LE

XE

R -

TB

M

AQ

UIS

ITIO

N S

YS

TE

M -

V

AX

ADC

Gate

Gate

Gate

7423Silena

7423Silena

ADC

7423Silena

ADC

13bits

13bits

13bits5x

16bits

28bits

TimeCodeur

RB 3

RB 2

RB 1

Tn

To Ptr

TF

TW

AF

AW

AE

TE

D

PMC D6 6E

A

LightPulser

Const. Frac.Discri.

Cambera1326D

Const. Frac.Discri.

1428ACambera

slow signal

fast signal

2 !!M #7 &A &$ &2 - *+ - 6 * * (A ($A (2 (+ ( ( * *+

00

!

Ortec 552

SCA

SCA

552Ortec

Strobe Strobe

Time

Codeur

RB 1

RB 2

RB 3

RB 4

Extender

RoutingBits

TTLTrig.

Scient. 794Philips

TTLTrig.

Scient. 794 Gate

Cambera8077

Fast ADC

Fast ADC

Cambera8077

Gate

Gate

Fast ADC

Cambera8077

Trig Delay

Gate

Delay

Scient. 794Philips

Trig

Inh.

TTL

Gate

Delay

Scient. 794Philips

Delay

DelayPhilips

Inh

Inh

To

2 x

16bi

ts

29bits

25bits

13bits

13bits

13bits

MM

PM

AC

QU

ISIT

ION

SY

ST

EM

- F

AS

T

9th D

ADetectorGlass

LithiumPM

HT

Delay

AmplifierLine

460Ortec

bip.out.InInOut

Stabilisat.

To

Ptr

OctalDiscri

Scient. 710

Veto

Philips

Dual Delay

(24ns)

Scient. 792Philips

GateTrig

Delay

794Scient.Philips

OctalDiscri.

Philips710Scient.

Const. Frac.

Discri.

Ortec 584

Dual Delay

(63.5ns)

Philips792Scient.

Logical

Delay

DL 8000EG-ESN

Tn

SCA 1

SCA 2

LL 1

UL 1

LL 2

UL 2

LightPulser

(1.4 s)µ

Quad Gate

Quad Gate

Quad Gate

Quad GateQuad Gate

slow signal

fast signal

dead time

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E L

E !

0

!

t lighttγ

tn

tn

To

Pt

1.25 ms (800 hz)

10 ms (100 hz)

γ−flash stabilised lightpulse

Transmission

Capture

∆ tn

Σ ∆ t i

∆ t iΣ

,mt=0

∆

∆

2µs

2 !0M " * 3 + ( 3

2 A - ++ 0 '' C !' 7C 2 A * - * -

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8.0

10.0

12.0

14.0

16.0

CM

1/C

M2

1st week 2

nd week 3

rd week

(a)

2.00

3.00

4.00

5.00

6.00

7.00

φ1/φ

2

(b)

0 100 200 300 400 500 Number of run

0.60

0.80

1.00

1.20

1.40

1.60

AE/A

W

(c)

2 M 4 4 *+ # *A - 6 M

N * 4 * 4 N *+ - 6

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( 8 6 . 8 A* * ( + ( 4 H * - . + * * .A + 4 '= ? @ . A + * ( *- E E + * M

E

H

E

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0.0 2.0 4.0 6.0 8.0 10.0Energy (MeV)

0.0

200.0

400.0

600.0

800.0

1000.0

1200.0

Experimental weighting function

15000 17000 19000 21000 23000Channel

102

103

104

105

106

107

Co

un

ts

weighted spectrum

unweighted spectrum

Time Amplitude matrix

Weighting

2 M $

!

( - - 2 ( - 9 F-A 9 - * *+ + 9 ?0%@ . + + *+

0.0 2.0 4.0 6.0 8.0 10.0Energy (MeV)

0

200

400

600

800

1000

1200

We

igh

tin

g f

un

ctio

n

Fioni − ITS (1990)Exp. − Corvi et al. (1991)GEANT4 − Tain et al. (2000)MCNP4C − Aerts et al. (2003)

1

2

3

4

(1) thin 127

I sample

(2) thin 129

I sample

(3) thick 127

I sample

(4) thick 129

I sample

2 M - * ( - ? @ + .

( + - + . - * * ?0%@ . - + 7 5 > * - + .A - - + 7 ( * - 7 . ! 7C2 A - - + * * ( - - *+M

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50.0 52.0 54.0 56.0 58.0 60.0 62.0 64.0A

w/A

Mean value=56.5

2 !M 6 * - - 7 .

0.80 0.90 1.00 1.10 1.20Aγw

/Aγ

only s−wave

mean value = 1.013

0.99

2 M 6 * - -

7 .

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0

40.0 45.0 50.0 55.0 60.0 65.0Y(E)/YUW(E)

20 keV − 80 keV

sigma = 0.8mean = 56.2

mean = 52.2sigma = 1.7

Thick 129

I sample(14.8 mm)

Thick 127

I sample(4.1 mm)

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104

105

106

Time (ns)

1.00

1.05

1.10

1.15

De

ad

t tim

e c

orr

ect

ion

a(t

)

25

ke

V

2.8

ke

V

0 250000 500000 750000 1000000Time (ns)

0.99

1.00

1.01

1.02

1.03

1.04

1.05

De

ad

tim

e c

orr

ectio

n

Full electronic setup

Simplified electronic setup

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101

102

103

Time (µs)

10−1

100

101

102

103

Co

un

ts

10B ionisation chamber

S

NaBi

Co

W

Mo

2 M 1 4 *7 L "

100

101

102

103

Time (µs)

103

104

105

Co

un

ts

C6D6

S

Background from resonance analysis

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10−1

100

101

102

103

Energy (keV)

1.00

1.05

1.10

1.15

1.20

Co

rre

ctio

n C

2(E

)

Sodium Filter

DataFit: C= 1.0663470 En

0.0114612

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*7 + 8 *+ - + 2 %M

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. -

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H L "

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H ?

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H "

H "

( *7 A - 2

'

!

2e+05 4e+05 6e+05 8e+05 1e+06Times (ns)

101

102

103

104

Cou

nts

/ ns

Sample IN with all black filters (1st

sample)

B(t)

2e+05 4e+05 6e+05 8e+05 1e+06Times (ns)

101

102

103

104

Cou

nts

/ ns

Sample IN with Na filter (3rd

sample)

B2(t)

B(t)

2e+05 4e+05 6e+05 8e+05 1e+06Times (ns)

101

102

103

104

Cou

nts

/ ns

Sample IN without black filters (5th

sample)

B(t)

B3(t)

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0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Ca

ptu

re Y

ield

197Au

dataREFIT

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30.0 40.0 50.0Energy (eV)

-6.0

-4.0

-2.0

0.0

2.0

4.0

Res

idua

ls

10-2

10-1

100

Cap

ture

yie

ld

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0.6

0.7

0.8

0.9

1

1.1

1.2

36.8 37.3 37.8 38.30.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

1.1

1.2

44.5 45 45.5 460.5

0.6

0.7

0.8

0.9

1

1.1

1.2

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4

H

4

H

4

H

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L

L

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!

0 50 100 150 200 250 300Number of runs

1.10

1.12

1.14

1.16

1.18

1.20

1.22

Min/M

ou

t

CM1

CM2

CM3

CMSOUTH

1.10 1.12 1.14 1.16 1.18 1.20 1.22M

in/M

out

CM1

CM2

CM3

CMSOUTH

N=1.163 σΝ=0.006

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B

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Æ

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( / + ) * ?A '@M

// H

3$

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:: 0

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! /+/ H

3$

8

55 ; 55 0

- ! H !/ +A * ! * 5 0 0 A * M

/!+/ :: :: 5 5 ; 55 0%

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: : 0'

( * *A - + *+ #+ I5 ( * 8 5 0' 5 8 $ - 8 - A * 5 M

E H ! ! 8 ! ! 0

+A 8 2.( - 5 5 0 + * - M

H

D D

<

0

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!"#

%0

0

, 4 5

. * - ( - +A * * - 6 9 - + ( * 4 ( A - 6 9A * - J 2 0( * - J8 - JA 6 - E - E ( * - + * 5 * + + ) M

J8 J LE LE

0

+A 6 * - 2 0* & - A 6 * 92 * 9 ( * - * -

993 997 1001 1005 1009 1013Energy (eV)

0

0.1

0.2

0.3

0.4

0.5

0.6

0.7

0.8

Tra

nsm

issi

on

Fig a

T = 77 K without resolutionT =300 K without resolutionT =300 K with resolution

100

101

102

103

104

105

Energy (eV)

10−2

10−1

100

101

102

FW

HM

(e

V)

Fig b

127I total width

129I total width

Resolution width 30 m

Resolution width 50 m

Doppler width T=300 K

2 0M 6 * '' 7C ''0 7 + . . * + 2 $ F 2$F 6 * 2 ) A - - H' H'

+ / 2

( * *+ 6 9 - * - ( * 6* . * *+ * - ?'@M

%

0

. H

+ 0!

- + A + + +

( 6 * -+ * -7 # ,G7 ?' @ ( + * + ( 3*I + ?'%@ - * +

( - -+ * 9 ?'@ 6 ?A @ ( * "&< ?@ 2.( ?@

& 3*I A *- *+ + M

+ H

3

) 0

2 #+ + * + & * + #+ - * * ++ & 3* ?'%@A -7+ * + A - + + 9 - *+ + - 9 ?!@ ( 6 * + * * - M

+ H

E3

#% 00

- 6 - E *+M

E H

! 72

0

- 72 #GI ( + + - M

.

.

0

( -+ . 9 + ( 6*+ . 8 + ?@ ( 6*+ + * 5+ +

2 0 - * /B K '' K & - 5 * 9 & A 2 ) 5 00 *

%

0

6.50 6.55 6.60 6.65 6.70Energy (eV)

T = 77 K

Cristal Lattice ModelFree Gas Model

6.45 6.50 6.55 6.60 6.65 6.70 6.75Energy (eV)

T =300 K

Fit of SCLM with

(Teff=308.3 K)the Free Gas Model

2 0M " * - "&< K '' K /B 00 C ( 9 2 ) 5 8 -5 00

* 6 * *- C ( 5 8 - 5 00 9 ' K ( - H'% K *+ 5 0 - 6*+ . H ! K ?@ (A - + 5 0 + A - 8 +

B ,*. + - 2 ) 9 *' C 8 '' K ( A 3*I 9 . * * + ( 6*+ * ' K '0 K ?@ ( - 6*+ ,*. . + + + A CI * - ?0@M

18!. $ !. L $ 18. 0%

- $ $ ,*. $ $ H ' $ H '!A 5 0% *+ 18!. ' K ( 7 + * A 2 0- . * ?0@ + *- . 7 + 2 . '' KA - + * K 18!. ( *+ - A + A * ! K K 2 0! - 9 9 - !0% C . & + * ' C>K

%%

0

0 200 400 600 800 1000 1200 1400Theory, θD (K)

0

200

400

600

800

1000

1200

1400

Exp

erim

en

t, θ

D (K

)

2 0M ?0@ 5 0% 6*+

260 280 300 320 340Effective Temperature Teff (K)

140

145

150

155

160

Ne

utr

on

wid

th Γ

n (

me

V)

Teff=296.3 KT=294.5 K

2 0!M 1 - !0% C . - 9

* J * & + 7 A *+ + 9 * 7

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( )3.1& + + * & # ( - M

& # + *+ 2.( ( - - I

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( 8 " . + 2.(

( 8 * A A A - A 4 = M

H C C C C = C 0'

. 2.(A * + * * - G - + 7 - 5 B- *- + 2.( A -

''

0

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10Distance (m)

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Am

plit

ud

e

1 keV − 3 keV

REFITCoceva (1996)Coceva (2001)

0.00 0.04 0.08 0.12 0.16 0.20Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

1 keV − 3 keV


0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12Distance (m)

0.0

0.1

0.2

0.3

0.4

Am

plit

ud

e

10 keV − 30 keV


0.00 0.04 0.08 0.12 0.16 0.20Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

10 keV − 30 keV


2 0M &+ *+ H %

( * - - + ( * 5+ * *+M

H

1

* L

1

7 L 7

)

* - 1 H 07%

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( * *+ 5 - ( *+ )- )P7 ?@ - * - CM

H

% W

+ - W H

008

0 0

-A 0 - A 0

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'

0

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%

0

- 8 *+

( + 8 1A 7 HAA 07 ( -7 * - *+ %%0 '' 2 0 2 5 8 * A - * - M

1 H

07 H !

7 H '

7 H %0 '

7 H !0% '

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, '

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1, 1, * *+ 8 ( + 2 A * * + 8 + 4 ( A A + >+ H %

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'

0

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- "&< 2.( - - 7 ' ' A &A 2A #A . ( + A *7 %'

A

+ /3

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! H ! L ! L ! 0!

( + + ! 8 . - 8 2 + A ! 5 * + 7 % . M

! H +

0

- ( ! L ! *

+ ( + ! A ! - . 7* + + + $ ! L ! H !A5 0! * M

! H L ! 00

( - L . * 8 * * 8+ 4 ?@

-7 * + ! ! * ( 8 +A - 4 *A - 2.( "&< ( * + A A 5 ( + ! ! "&< ?@ ( - * & * * * * 2.( "&< + 8 ( + *-M

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'

0

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( ! * - + 5+A * + + + 7 - . 2.(A * * :9; (A "&< 2.( "&< 2.( . A - + 7 * 9 *

( 7 + * *+ + > 7 * ++ ' . + A - * + + 5 0! * M

! ! L ! 0

2 7A - 4 *A + ! - M

! H ! L !8 8 G

L! L ! 8 8 G

0

- * - " - *7- ( * 8+ * ( 8 G

& - - 5+ "&< 2.( 2 00 ( 8 H !% C + - ?@ (* 0 * - "&< 2.( + ( - * '! ( *- "&< 2.( * '=

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'!

0

2.0 4.0 6.0 8.0Energy (eV)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

Cap

ture

Yie

ld (

a.u)

197Au(n,γ)198

Au

REFITSAMMY (single scattering)

2 00M + * - "&< 2.( - - &A ( ' 7 - '

(* 0M 1 + * 8 8 H!% C + ( 5 + *+ 8

+ C 2.( "&<

!0 '! '''' '!0% '''' 0 '! '''' '!0 ''''' % '! '''' '!0 ''''

'! '!00

"&< + . + * A %'

( *+ 9A A + + + +

'

0

2.0 4.0 6.0 8.0Energy (eV)

0.0

0.5

1.0

1.5

2.0

Ca

ptu

re Y

ield

(a

.u)

MCNPSAMMY

Y1+Y2

(simulation)

(simulation)

backwardscattering

(simulation)

primary yield YO

4.7 4.8 4.9 5.0 5.1Energy (eV)

1.74

1.76

1.78

1.80

1.82

Cap

ture

Yie

ld (

a.u.

)

MCNP4CSAMSMC single scatteringSAMMY single scatteringREFIT

2 0M + !% C &A - *+ "&< 2.( . A 8 - 1, "&"

'0

0

+ 0

( %' 9 . *+ + A *+ + *+ A + * M

H

L

L

#% 0%

- H ( + %'Æ M

H

L 0'

( - + - + * H 'M

H

L

0

" 2 0 - + 2 ?0%@ - * - 2.( "&< "&"A1, * + 8 - 7C ( * GA - - 8 ( 5+ *+ + + ! ( * * * - *

1100.0 1150.0 1200.0 1250.0 1300.0 1350.0 1400.0Energy (eV)

10−6

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

Y0(E)Y1(E)Y2(E)

captureyield

90o scattering

180o scattering

1160 1180 1200 1220 1240 1260Energy (eV)

0.0

2.0

4.0

6.0DATA

0.0

2.0

4.0

6.0

Ca

ptu

re Y

ield

X 1

0−

3

SAMSMC

0.0

2.0

4.0

6.0MCNP

REFIT

SAMMY

REFIT

REFIT

SAMMY

SAMMY

2 0 M + 2A 7C ( 8 - * - "&" ( 7 ' + ' ' >* B A "&< 2.( - 1,A "&" - ?0%@

'

0

n

1.3 mm

E2=1.15 keVΛ=1.5 mm(t=3.2 ns)

n

E1=1.19 keV

n

E1=1.19 keV

56F F

56

n

n

E2

E3

3.0 mm

γ

γ

single 90 scattering multiple scatteringo

E1>E2 E1>E2>E3

2 0%M %' 7 . + A * %' 9

. A * + %' 9A- 8 H %' - 2 0% 2 W 7 .A **+ * H %' . A H % 7C %' . + H % 7C H %'A + H 7C + A - * * * ( *- 8 * ( * *+ 5 + ( + ( 7 4 H % 7CA 7 - 2 0

( - 1, "&" 8 + %' *+ "&< 2.( + & + *- + *7 9 ( 2.( 5 0 *

( 8 *- 2 0 - + - H 7C ( * *+ *7 *

'

0

" )

2 0' - #A ! 7C ! 7C * E H !' C - + *+ + H ! 7C %' ( * = ! 7C " - 7 ' A + - "&< 2.( (* 0

3350.0 3400.0 3450.0 3500.0 3550.0Energy (eV)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

Cap

ture

Yie

ldSAMMYREFIT

5.0 mm

2.9 mm

0.5 mm

0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0136

Ba thickness (mm)

29.0

30.0

31.0

32.0

33.0

Cap

ture

Are

a (m

eV)

Eo=3412 eV

SAMMYREFIT

Aγ=31.2meV

0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0136

Ba thickness (mm)

55.0

59.0

63.0

67.0

rad

iatio

n w

idth

(m

eV

)

Eo=3455 eV

SAMMYREFIT

Γγ=61.4meV

2 0'M 9 %'Æ - ! 7C ! 7C #A (8 - + * - "&" '

( #JJJ .A J JA #J 7 Æ - J . ! 7C #A A - ' - (A + - + + #J ( ! 7C - - ! 7C * 7 - 2 0'

'%

0

. ! 7C A - (* 0 ( * A + + + 2 ! 7CA "&< 9 *- 7 * F-A * - 7 ( + %= = "&< 2.( . - A + * 7 5 2.( "&< * - 8 +

(* 0M #A ?!@

+ J J7C C C

! ! '! %0'! 00' 0! '! ' !%

+ # 0

( + "&< - - "&" ?@ ( 7 + ? @ ( - + + *+ "&< " - + ' 7 + + 2.( 2 0 - *+ 2.( "&< "&" ( * - - * - 0!% 7C ' 7C . + A 2.( "&< * *+ '=

3 ( + - J H '' C J H ' C - M &H' &H'' ( + - * *+ 7 . + ' 5 > ( !A ! ! * - 2 0 . A + - + * ' > 7 - . * + - A 7 * ++ ?'@ & 7 * ' * A - *+ -7 + ?%@

( *- "&< 2.( - 2 0 0! - "&" ( * - &H'' ( * * 8 M

% H

.0

2 A 7 5+A - + .A

'

0

35000.0 50000.0 65000.0 80000.0Energy (eV)

10−8

10−7

10−6

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Cap

ture

Yie

ld

SAMSMC

primary yield YO

single scattering correction Y1

douple−plus correction Y2

capture yield Y(E)

35000.0 50000.0 65000.0 80000.0Energy (eV)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

Cap

ture

Yie

ld

SAMMY

35000.0 50000.0 65000.0 80000.0Energy (eV)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

Cap

ture

Yie

ld

REFIT

2 0M 1 + 7 ( * "&" - "&< 2.( * - "&" ( 7 ' ' +

0

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

YO(E)

Y1(E)

Y2(E)

capture yield Y(E)

2 0M 1 + - "&" ( - + J H '' C J H ' C ( &H' ( 7 5 >A '

- + & *+ - * - &H''

#- 0' CA "&< - ( +8 *+ + + ! + ! ( + 8 "&< ( - * 0' C 9 *+ * $ &H'A "&< + 9 * 7 * ( *+ 2.( - * + *7 - 0 C ( &* 7 ' A 2.( + * *

( * - "&< 2.( 2 0#- 7 ' A A * =A * . - J J A - 8 9 2 7 ' A + = "&< = 2.( ( * - *- = 5+A "&< 2.(* 5 - 7 - " 0 . ' 7 A - ' 7 ( - - *

3 # ( 9 * ,*. .A . & - 7 . H ! 7- *

0

Mass A=50

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=0.1cm

SAMSMCREFITSAMMY

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=0.5cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=1.0cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=2.0cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=5.0cm

SAMMY

REFIT

SAMSMC

2 0M 1 + - "&" 7 ( ! ( + 2.( "&< J H'' CA J H' C ( &H'

0

Mass A=100

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=0.1cm

SAMSMCREFITSAMMY

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=0.5cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=1.0cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=2.0cm

140.0 150.0 160.0 170.0Energy (eV)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

h=5.0cm

SAMMY

REFIT

SAMSMC

2 0!M 1 + - "&" 7 ( ! ( + 2.( "&< J H'' CA J H' C ( &H''

!

0

100

101

102

thickness (mm)

9.5

9.8

10.0

10.2

10.5

Ne

utr

on

wid

th Γ

n (

me

V)

Γn=10meV

SAMMY A=50SAMMY A=100REFIT A=50REFIT A=100

100

101

102

thickness (mm)

90.0

95.0

100.0

105.0

110.0

Ra

dia

tion

wid

th Γ

γ (m

eV

)

Γγ=100meV

2 0M "+ *+ "&< 2.( 7 ( - ( 7 >*

+ 2 00 - *+ "&" CA 0 C !! C . "&< 2.( ( C 0 C 8 (* 0 #+ A "&< !! C *+ ' 5+A * * !A - *+ " 5 * 8

(* 0M CA 0 C !! C . *+ "&< 2.( ( "&" * * D163 * ( 5 *+ 2.( "&<

+ D163 "&< 2.(C C C C

C % % '! %' ' 0 C ! ! ! ' ' !%! '!! C '! '

$ - - + * +7 + B * A 5 + + 7 ( *+ ! - * - . + A - + * - A *7 > B- A * + 7 . '

0

26.0 31.0 36.0 41.0 46.0Energy (eV)

10−3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

SAMSMC

YS : single scatteringYM : multiple scattering

26.0 31.0 36.0 41.0 46.0Energy (eV)

0.8

0.9

1.0

1.1

1.2

Rat

io Y

/YM

YSAMMY/YM

YREFIT/YM

2 00M + * - "&" ( 7 ,*. H! ( 8 - CA 0 CA !! C .

( + + * A * - * 7 - 7

4 & .A - + 6 - - . ?0%@ 7 > 5 + - *+ ? @ .A - - - 7 8 - ( A *

4& + * 7 A - + 6 ( + * + * ( 9 5 - JJ ++ ' ' ( + * - - ?0@M

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0

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B * +A - *+ "&< 2.( + # - + 7

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12

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Iodine 127

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4

5

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10−2

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104

105

Ca

ptu

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ross

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ctio

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ba

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Iodine 129

JENDL3.3JEFF3This work0.020 0.025

25

30

35

Roy et al. (1958)Block et al. (1960)Pattenden (1963)BNL (1981)Fridemann et al. (1983)Nakamura et al. (1996)

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129I total width

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Iodine 127

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Iodine 127

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Iodine 129

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Thickness

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Correlation Matrix

Posterior

Transmission T(E)

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Covariance Matrix V

Cross Section

Parameters

Average

Prior

Correlation Matrix

Average Parameters

Posterior

Dead Time

Background

Normalisation

AGS

Weighting Function

Resonance Parameters

AverageSLBW

Resonance file

Covariance file

FILE 2

FILE 32

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FITACS

Hauser−Fesbachformalism

SAMMY

formalismReich−Moore

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RRR ?

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Multiple Scattering

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H

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617 !0

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0

& &

3.7 4.7 5.7 6.7ENERGY (eV)

−90

0

90

Res

idua

ls

0.00

0.20

0.40

0.60

0.80

1.00

Tra

nsm

issi

on

109Ag − E0 = 5.2 eV

Transmission TM1

Transmission TM2

Transmission T0

Residual TM1

Residual TM2

(a)

11000 12000 13000 14000Channel

0

200

400

600

800

1000

Co

un

ts

M1

M2

(b)

Nin,M1

Nin,M2

Bin,M1

Bin,M2

2 &M ( * - 1 *7 * - ( - - 5 . - 8 *7 ( - - "&<*+ D22 * * *7 ( *7 * + *- -

- D22 - != ( + '= - (A - + * *7 ( * *- - * - *7 - 2 &* ( * + + *7

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& + - *+ 8 #&2.( *7 / ?% @ " - *+ &3 *7 1 ? @( *7 *+ - 9 &

00

& &

100

101

102

103

Time (µs)

103

104

105

106

Co

un

ts

SNa

From resonance analysis

2 &M . + *7 + *- ' 7C

/ A *+ A **+ * *7 2 1 A *7 + * *+ A * &+ *7 . #&2.(A 5 7 4 *- A 4 *+ 4 *+ & -7 . * ? @A - *7 5 4A +

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H

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*

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H

><

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H

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( + + * 8 *+ + A 4 M

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H

&

& 8A * + + ( + * + *7 + * " . * *

0

& &

Bn

Bγ

B0

tube guide

water moderatorUranium target

traget hall detection system

(a) Neutron flux detectors (Li−glass, boron chamber)

tube guide

water moderatorUranium target

traget hall

B

B

B0

n

γ

detection system

Sample

(b) Capture −rays detectorsγ

2 &M *7 A

- 5 +1 ?@

" * + < " *7 - 7-A * * + + & < + * *+M

< H ?

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( *7 8 M

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,

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( /

2 &! - 4 *+ # * ( *7 - - * 4 ( * 1A #A A $ *7 - * *+ &

0%

& &

101

102

103

Time (µs)

100

Cou

nts

/ ns

background(measured)

S

Na

Bi

Co

Mo

Bi

W

0 50 100 150Channel

0.000

0.004

0.008

0.012

0.016

Cou

nts/

s

flight path 15 closed+ paraffin (15cm)+ flight path 12 closed+ flight path 14 closed

Time independent

background

2 &!M 1 4 *7 - # *

*+ A * %'= 5 > * 4 4 ! ( *7A 1 + + *+ * ( * + * * *+ * *+ $( H M

H $(

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'

& &

101

102

103

Time (µs)

102

103

104

Co

un

ts

206Pb (L=60m)

Natural lead(L=14.4m)

27Al

5.9 keV

B0(t)

27Al

2 &M + *- 7 ,*

0 50 100 150 200Time (µs)

101

102

103

Am

plit

ud

e (

a.u

.)

MCNP4Cτ1= 25.9 µs

2 &0M (+ - - 8 - )3.1& +

1 H '% ?% @ +A : ; (B2 + - *7 #- '' 7CA - + * - 1 H 0' 1 H '' ?'@

& )3.1& +A * * 5 4 1, - + 8 - )3.1& . * - M

- - A - 5 8 -

9 A - - 9 **

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( *7 + (B2 - 2 & * 8 - + & * L *

( /

& - *7 *+ + ( *+ - 2 & ( + 7 A 3 . 4 *7A --- Q'A QA QA Q Q! + *7 A

& &

0 500 1000 1500 2000Chanel

103

104

105

106

107

Co

un

ts Z1 Z2 Z3 Z4Z0

Extrapolation

background γ

0 200 400 600 800 1000Time (µs)

10−1

100

101

102

103

Co

un

ts

Na Co

2 &M & 3 4 *+ 7 ,*. ( *7 - (B2 - -- Q Q ( 5 8 - 5 &0

7 Q Q Q 2 4 + * - 2 & & 5 8 - &! , **+ *+ 3

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( * 4 *+ # * ( *7 + *+ ( + * * 5 & * M

H L &0

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& &

101

102

103

Time (µs)

100

101

102

Co

un

ts /

ns

background α+btC

background α+β(t)

2 & M 1 4 *7

*7 - 5 8 - 2 & - *7 * - . * ' A + 8 * + & + *- ' A * *- ' 7C ' 7C * $ (A *7 * + # *

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102

103

104

Tim

e (µ

s)

100

101

102

103

counts

Li−g

lass

(fix

ed ta

rget

− 1

00 H

z) L

=50

m

Na

Co

Cd

PbI

2 (th

ick

sam

ple)

102

Tim

e (µ

s)

101

102

103

104

Counts

Li−g

lass

(ro

tary

targ

et −

100

Hz)

L=3

0 m

Cd+

Rh

101

102

103

Tim

e (µ

s)

101

102

103

104

Counts

Li−g

lass

(rot

ary

targ

et −

800

hz)

L=5

0 m

S

Na

Bi

Co

W

PbI

2 (th

in s

ampl

e)

102

103

104

Tim

e (µ

s)

10−110

0

101

102

Counts

C6D

6 (4

0 H

z) L

=15

m

Na

Bi

Rho

dium

101

102

Tim

e (µ

s)

101

102

Counts

C6D

6 (8

00 H

z) L

=15

m

Tho

rium

100

101

102

Tim

e (µ

s)

103

104

105

Counts

C6D

6 (

800

Hz)

L=3

0 m

S

PbI

2 (t

hin

sam

ple)

2&%M14+ - *7( (B2

- 4 9 28 A

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- - J * - *7

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0.95 1.00 1.05 1.10Γn’/Γn

mean=1.024

10.0 30.0 50.0 70.0Energy (keV)

5.0

5.5

6.0

6.5

7.0

7.5

To

tal c

ross

se

ctio

n (

ba

rns)

with smoth backgroundwith structured background

2 &'M 1 - J J . A * + - *7 H L" *7( + - - 2.( 7C

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28.0 33.0 38.0 43.0 48.0Energy (eV)

−3

−1

1

3−3

−1

1

3

10−2

10−1

100

Ca

ptu

re Y

ield

(a

.u.)

Re

sid

ua

lsm

oth

ba

ckg

rou

nd

stru

ctu

red

ba

ckg

rou

nd

Re

sid

ua

l

5.0 15.0 25.0 35.0 45.0 55.0 65.0 75.0 85.0Energy (keV)

2.0

3.0

4.0

5.0

6.0

7.0

8.0

Ca

ptu

re Y

ield

(a

.u)

with smooth background with structured background

2 &M 9 *7 + ( + ! - * ,*. . A ! - 2.( &' CA *- - + * - *7 8 H ! ! +

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( * - J8 (B2 A - JA 6 - E * - E ( * - + * 5 * + + ) M

J8 H J LE LE

#

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E

H

8 E LE #

-

E H E LE

8 E H E LE

#

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& #

100

101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

10−2

10−1

100

101

102

103

FW

HM

(e

V)

fig a

ResolutionDoppler Kr−84Doppler Np−237Doppler Tc−99

Np−237

Tc−99

Kr−84

101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

10−3

10−2

10−1

100

FW

HM

(µ

s)

fig b

Chanel widthTarget−moderator assembly with angle θ=9

o

Lithium glass detectorInitial burst (2ns)

2 #M + - 6 * ) + 4 !A H' - 7+A * *

( + 3 . A + * 2.( - ?@ + 2.(. ?!@

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H

1 L 1

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*

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7 H 7 L 7) H L

#

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1 H %%' H '' !

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H C - H L 7 #

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#

$ ( *+ )3.1& + - 2 # ( * - - + *+ - 5 M

'

& #

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

ba

bili

ty d

en

sity

Target decayInitial decay of 3.5nsSecond decay

16.2cm

Fe (7.87g/cm )

Hg (13.3 g/cm ) Hg (7.71 g/cm ) + Fe (3.31 g/cm )

U (15.713 g/cm ) + Mo (1.746 g/cm )3

3

3

3 3

3

beam

Be

moderatorwater

water moderator

4.0c

m electron

fig a fig b

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H

;

-

'8

;

- LT '8

#%

-

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'

@ %

L 'L

'

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8

W L

,

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8 #

H

#

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(7 F 0 F+ 7 % '!'% >*,P 8

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10Distance (m)

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

Pro

ba

bili

ty d

en

sity

1eV to 3keV10keV100keV

15cm

7.5cm

Description in REFIT

electronbeam

neutonflux

(without Berylium)

Beryliumenclosed in water moderator

Rotary target

Target-Moderator assembly

Dp

ω=3.6

ω=4.0cm

cm

fig a fig b

2 #M )+ *+ )3.1& *+ - ( *+7 ' . 2.(A *+ + 7 0 - 8 *+ P 8 * 1 5 #%

C@ ?@ ( - B3& * + *+ 7 F H H !0 . 2.(A - )3.1& * -+ 2 #A * P 8 (* #

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H

8

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H H H

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R

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L

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( 0 + - +( * + * +

( + + *+ * 2.( #- ' 7CA * . 2 #!A - *+ 2.( - * D163 D * ( + + - +

& #

10−3

10−2

10−1

100

101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

100

101

102

Cro

ss s

ectio

n (

ba

rn)

HydrogeneOxygeneHydrogene (REFIT)Oxygene (REFIT)

200000 700000 1200000 1700000Energy (eV)

0.0

5.0

10.0

15.0

Cro

ss s

ectio

n (

ba

rn)

OxygeneOxygene (REFIT)

2 #!M F+ B+ * 2.( #13 % * D * D163 %%

( R 5 #0 **+ . --A - + * * * * & ) **+ ) . - *+ - * G)A **+ + * - M

H

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; G))#

( **+ - * * * **+ -7 - * + . * + A **+ 8 * * ?@M

R HF

R

A

.

H

R

R

#%

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R H R

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R H

L RR H

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HR

H

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A

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10−4

10−3

10−2

10−1

100

101

Σ

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Esc

ap

e P

rob

ab

ility

P3escape probability

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R

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10−2

10−1

100

101

102

103

104

105

106

107

108

Energy (eV)

0.004

0.006

0.008

0.010

0.012

0.014

Me

an

Fre

e P

ath

(m

)

λ(Ε)Λ(Ε) − Ω=1.07

ORELA (λ=7,4mm)

HARWELL (λ=5.83mm)

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( + 0 * - 5 #0 - 2 #0 - C - B3&F H A H!0 7 ++ F-! C ( *+ . ?0@A 0 *+ X H ' *+ 0 H F-

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H H

H #

( 4 * H H M

H H #0

- P 8 . *- A 4 *+ 2.( * .

Dp=

12.1

5cm

Dm=1.9cm

9 o

Moderator Colimator (Pb,Cu)

324.0cm

z

x

y

Dc=

12

cm

z

x

z0d(z0) z0

x1 x2

y

Fig a

Rc=6.0cm

Rc=2.0cm

Rc=4.5cm

Dm=2.1cm

Dp=

13.5

8cm

9o

Moderator Shadow bar (Pb,Cu)

xy

z

Detector position

Fig b151.8cm

4934.0cm

344.0cm

2284.0cm

4615.0cm

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H H

-

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103

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100

101

102

103

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101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

10−1

100

101

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10−3

10−2

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101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

10−3

10−2

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100

101

102

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104

105

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0.6

0.8

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10−3

10−2

10−1

100

Pro

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en

sity

E=22eV

Coceva SimuationError on SimulationREFIT

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

ba

bili

ty d

en

sity

E=220eV

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

ba

bili

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en

sity

E=1.2keV

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

ba

bili

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en

sity

E=6keV

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

ba

bili

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en

sity

E=30keV

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20Distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

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sity

E=100keV

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101

102

103

104

Energy (eV)

101

102

103

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en

sity

32eV

New simulationCoceva simulationREFIT

0.00 0.01 0.02 0.03 0.04distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Pro

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en

sity

140eV

0.00 0.01 0.02 0.03 0.04distance (m)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

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en

sity

1.1keV

0.00 0.01 0.02 0.03 0.04distance (m)

10−4

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10−2

10−1

100

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sity

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105

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0.2

0.3

0.4

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il/A

tot

REFIT old T2 parametrisationREFIT new T2 parametrisationMathematicaCoceva simulationNew simulation

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101

102

103

104

105

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Energy (eV)

10-3

10-2

10-1

100

101

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HM

(m

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)

old REFITnew REFITcoceva simulation

FWHM=5,623.10-3

+1.864 E-0.5

100

101

102

103

104

105

106

Energy (eV)

10-3

10-2

10-1

100

101

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ard

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100

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de

Old REFIT

Coceva REFIT_IRMM

New REFIT

E=1eV

0.00 0.05 0.10Distance (m)

100

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plitu

de

E=10eV

0.00 0.05 0.10Distance (m)

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

Am

plitu

de

E=100eV

0.0 0.1 0.2Distance (m)

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

Am

plitu

de

E=1keV

0.00 0.10 0.20Distance (m)

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

Am

plitu

de

E=10keV

0.00 0.10 0.20Distance (m)

10-5

10-4

10-3

10-2

10-1

100

Am

plitu

de

E=100keV

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0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

1.2

Am

plit

ud

e

Timing channel

−0.008 −0.004 0.000 0.004 0.008Time (µs)

0

10

20

Am

plit

ud

e

Electron burst

REFIT (trapezium)SAMMY (gaussian)Data

~ 1.5ns

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20Time (µs)

10−2

10−1

100

101

Am

plit

ud

e

Uranium target

1 eV10 eV100 eV1 keV to 100 keV

0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10Distance (m)

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

Am

plit

ud

e

Water moderator

1eV to 3keV10keV100keV

0.000 0.005 0.010 0.015Distance (m)

0.0

0.2

0.4

0.6

0.8

1.0

Am

plit

ud

e

Angle of the flight path

Dc=12cm θ=90

0.00 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05Distance (m)

10−5

10−4

10−3

10−2

Am

plit

ud

e

Lithium glass detector (NE212)

1eV10eV100eV1keV to 100keV

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10−3

10−2

10−1

100

101

102

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)

τ

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+A4e−A5(t+t0)

]

B1e−B2(t+t0)

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'

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''

'

Target - moderator assembly (capture experiment)

−2.0 0.0 2.0 4.0 6.0 8.0Time (µs)

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=1eV

REFIT (old)CocevaRPI function

−0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5Time (µs)

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=10eV

−0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=100eV

−0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=1keV

−0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=10keV

−0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=100keV

Traget - moderator assembly and detection system (transmission experiment)

−2.0 0.0 2.0 4.0 6.0 8.0Time (µs)

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=1eV

REFIT (old)CocevaRPI function

−0.5 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5Time (µs)

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=10eV

−0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4Time (µs)

10−6

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=100eV

−0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=1keV

−0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=10keV

−0.1 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5Time (µs)

10−5

10−4

10−3

10−2

10−1

100

Am

plit

ud

e

E=100keV

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Résumé : Les études expérimentales sur l’interaction des neutrons avec la matière ont principalement été focalisées sur les matériaux de structure liés à la physique des réacteurs. Parallèlement, les données disponibles relatives aux actinides mineurs et produits de fissions à vie longue sont limitées. Une forte demande concernant l’amélioration des sections efficaces neutroniques de ces isotopes a émergé suite aux études sur la transmutation des déchets nucléaires. Avec 400 kg d’iode-129 produits chaque année en Europe et une période radioactive de 1,57×107 ans, l’iode nécessite un stockage qui l’isolerait de l’environnement pendant une très longue période. Aussi, l’iode-129 est potentiellement un bon candidat pour les études de transmutation, puisque après capture d’un neutron, la période du noyau composé (130I) n’est plus que de 12.36 h. Par suite, l’optimisation des scénarios de transmutation requiert une bonne connaissance de la section efficace neutronique de capture radiative. Dans ce contexte, une campagne de mesures par temps de vol a été réalisée auprès de la source pulsée de neutron GELINA de l’Institut des Matériaux et des Mesures de Référence (IRMM). Deux types d’expériences ont été réalisées. Une série de mesures de capture d’une part et de transmission d’autre part nous ont permis de déterminer la section efficace de capture radiative et la section efficace totale de l’iode-129 de 0.5 eV à 100 keV. Les échantillons de PbI2 nécessaires à la réalisation de ces mesures contiennent de l’iode naturel et de l’iode radioactif. Aussi, une étude complète des réactions 127I(n,γ) et 127I(n,tot) a été réalisée dans les mêmes conditions expérimentales que celles de l’iode-129. La réduction des données a été réalisée avec le système AGS, et les paramètres de résonance ont été analysés avec les codes d’analyse de forme REFIT et SAMMY. Les paramètres de résonance obtenus ont été convertis en format ENDF-6 . Nous avons utilisé le code NJOY afin de produire les sections efficaces ponctuelles et multigroupes associées ainsi que les bibliothèques des codes MCNP et ERANOS. Abstract : Most of the experimental work on the interaction of neutrons with matter has focused on materials important to reactor physics and reactor structures. By comparison, the corresponding data for minor actinides or long-lived fission products are poor. A significant demand has developed for improved neutron cross-section data of these little-studied nuclides due to the surge of interest in the transmutation of nuclear waste. With 400 kg of 129I produced yearly in the reactors of the EU countries and a very long β- half-life of 1.57×107 years, iodine requires disposal strategies that will isolate this isotope from the environment for long periods of time. Therefore, 129I is potentially a key long-lived fission product for transmutation applications, since 129I transmutes in 130I after a single neutron capture and decays to 130Xe with a 12.36 h half-life. Accurate capture cross sections would help to reduce uncertainties in waste management concepts. For that purpose, Time-Of-Flight measurements covering the [0.5 eV-100 keV] energy range have been carried out at the 150 MeV pulsed neutron source GELINA of the Institute for Reference Materials and Measurements (IRMM). Two types of experiments have been performed at the IRMM, namely capture and transmission experiments. They are respectively related to the neutron capture and total cross sections. Since the PbI2 samples used in this work contain natural and radioactive iodine, extensive measurements of 127I have been carried out under the same experimental conditions as for the 129I. The data reduction process was performed with the AGS system, and the resonance parameters were extracted with the SAMMY and REFIT shape analysis codes. In a last step, the parameters have been converted into ENDF-6 format and processed with the NJOY code to produce point-wise and multigroup cross sections, as well as MCNP and ERANOS libraries.

Mesure de la section efficace de capture neutronique et … · 2020-05-25 · RESUME La source...

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