Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation...

81

Transcript of Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation...

Page 1: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

� � ��� ����

� � ��� �����

���������������! #"$��%'&(")&*%'+)�,�-�*%'+."�&0/1"2%-&0�*�,%'�(/435���6��&*�����*���7+�%839%'�8���: #��+.+�%839%'�8���:+�;�%<�*/>=!�*�0�,/1�"�&0/$+�;)�-�? 4�'�'/#@A/B+! 4�*�,/1�C�,�EDGFGHI #��+JDLKMFGN? #&0%O"�&0%'�*%-�6��%'+QP?RS��%�&*%-�*;�TU���WVX%'&0%�/1Y)�� #�,�)%'+;��0�,��Z[ 4�*/1@A���0�*�,�7�0�,@�;)T\ 4�*�,/1�]�*%'�����)�,^_;�%'�`Y! #�0%'+a/1�.%'��%-&*Z#b.@`�,����@A���� 4�*�,/1�� #�(+�%-�*�-&*�,Yc%'+�,�edf�! #")�*%'&hg$Pi���j����%E=�&*�0�<�*%'�8����/1�lkm�,�6��&0�,���0�,�C+�%-39%-�-�*�h #��+n=!�0�*��/1�e"�&*/B+�;��8���<���eDGFGH #&0%(+��,�0�';��0�*%'+QP(RS��%:�*%'�-/1��+��*%'�8����/1�o+�%p #T��GVm���*�oD5K8FGNpPOqr��%-&*%:%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #Tt+! 4�� u 4&*% pv4 #�,T, #Y�T,%4kB�*��%'�0%O 4&*%I�'/1@`"! #&0%'+uVm���*�u����%I&*%-�*;�TU���-P

wuxzy { | g

}�~0��~0� �_�f�����$�#���f�?�����E�������f�!�������RS��%?=!&0�0�L"! #&��5/43��*���,�S�0;�Y��*%-�-�*�,/1���'/1���-%'&0���5���6��&*�����*���G+�%839%'�-�*�'P�R�Vf/`"c/#��%-�_�*�\ #T��m #&*%?;)�*%'+��/.�0�,@�;�T, 4��%C����%o"�&0/1"c%'&0�*�,%-�u/#3I����%[DGFGHhT\ ��*�����'%4P R� #Y�T�%[�$P��o�0��/zVm�h�*��%o�*��/#&0�h&� 4��Z1%�,�6�*%'&� 4�-����/1�u"! #&* #@`%-��%-&*�m;��0%'+E���u�������S�0��;)+)b1P

RS��%A=�&*�0���*%8�O/43��,�6�*%'&����,/1�)�,��"c/#��%-�6���\ 4T,�`� ��/#��%-�6���\ 4T���¡G���¢Y� #�*%-+]/1�[Vf/1&0£JY6b�d� ���T,/zV #��+u¤I&0�,@`%'�¦¥§�p¨1¨4©2 #��+7VX%'&0%G;��0%'+7�*/��0�*;�+)b`����%5�*/1T�;)����/1�AYc%'�� zvB��/1;�&f/43l=!�*�0�,/1�7"�&*/B+�;��8���

ª#«

Page 2: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

��/#��%-�6���\ 4Tl� ��/#�*%'�6���, #T��*� D5���U��X;���£_�,��Z1�� #@ "2/4��%'�6�*�\ #T����F! hF "$# �z¨ ª P ¨ "%#'&1�)(�*$P+& « %-,

. # ¨)P0/ ª . # ¨)P g$�1&6g 23

4 # � « P ¨ « 4 #$/6g %-,�23�5D7698: hF "$# g)(�&;(�P g "%# �1* « �1P0*�*1� %-,

. # ¨)P0/)(�� g;/ . # ¨)P+/6� « (6g$� 23

4 #%(1¨)P�� « 4 # ¨ %-, 23�5D7698: uD<698 "$# � ª#« ¨1¨)P ¨ "%# ¨ %-,

. # ¨)P g;*)( «1ª 23

4 #$/1g$P « ( %-,�23�5D<= 8 uD 698 "$#$/1¨ ª &)P �)( "%# � ª1«1ª P � %-,

. # ¨)P0/;/6g1g « . # ¨)P+/6�;&;(6g 23

4 # �4¨)P � « 4 # ¨ %-, 23 5

> ��%'T�T�"! #&� 4@A%8��%'&0���F ?@# �A(�P+( ?B#���g$P ¨;( %

C # g;& « P ª C # « P+/ %-, 23ED HD7698 ?@# « P �)( ?B#���¨)PU� %

C #$& ª P g)( C # � « ¨)P ¨ %-,�23ED HD = 8 ?@#'*$P �)( ?B# ¨ %

C #$& ª P g)( %-, 23ED HR� #Y�T,%(�$P��;�GRS��%(;�&* #���,;)@ #��+o/psBbBZ1%'�["2/4��%'�6�*�\ #T�"! #&� 4@A%8��%'&0�G;��0%'+[�,�>���)�,�G����;�+)b#P�RS��%"! #&* #@`%-��%-&*�F"Ok . #��+ 4 #&*%��*��%m"! #&* #@A%8��%-&*��/#3c����%<�f;���£_����Z1�! #@ "c/#�*%'�6���, #T)39/1&0@ � %-^_;! ������/1� g$P �$� ¡MPtRS��%5�*��%-T,T "! #&* #@A%8��%-&*��? 4��+ C #&*%m���)%5��/1�:�*��%-T,T ���! #&0Z1%W 4��+A�*��%5�� #&*@`/1������'/#���0�� #�6�5/43t���)%¢���6��%'&* #�-�*�,/1�uYc%-��VX%'%-�>�'/#&*%¢ #��+h�*�)%'T,T�&0%'�0"2%-�-���Uv1%-T�b�� �0%'%I%'^_;! ����,/#�>g$P �)(_¡MPª *

Page 3: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

�,�aDGFGHpPaRS��%C"2/#�*%'�6���, #T,�-kX+)%'&*�Uv1%-+a39&*/#@ %'T�%'�-�*&*/1� Z6 #�`�p 4T,�';)T\ 4�*�,/1����Vf%-&*%E@`/B+���=!%-+���/=��m���)%¢T, 4�*�*�,�-%G"! #&* #@A%8��%-&'k����)%¢%-T\ #�������?@A/B+�;�T�;���/1&S���)%¢+)�,%'T�%'�8��&*���G�'/#���0�� #�6�5Vm��%-&*%I����%-�*%"�&0/1"2%-&0�*�,%'��VX%'&0%O pv4 #��T\ #Y�T�%#P

> �,�)�'%7�U�¢�,�¢��/zV ;���+�%-&*�0�*/$/B+]�*�! 4���,�[/1&*+�%-&��*/> #������%-v#%7@`/1&*%A #�'�-;�&� ���%7�0�,@�;)T\ 4�*�,/1������I���I�,@`"2/1&��� #�6�G�*/�+)%'&*�Uv1%:�*%-T�3f�'/1���0�,����%'�6���*%8���O/43f"c/#��%-�6���\ 4T,�'k� u;�&* #���,;)@ "2/4��%'�6�*�\ #T��0%-�Y! #�0%'+`/1�:����%m/psBb$Z#%'�$��/zsBbBZ1%-�7�,�6�*%'&� 4�-����/1�:Y6b`¤I&0�,@`%'�����������¥ �z¨)�-©!�! #��Yc%'%'�`+�%-&*��v#%'+A #��+;��0%'+o��/h�'/1@`"! #&0%�����%:���_�*&*�����*����+�%-39%-�-�¢"�&0/1"2%-&0�*�,%'�-P(RS���,�?"c/#�*%'�6���, #T �*%8�¢�,�?&*%839%'&0%'+o��/C #�"c/#��%-�_�*�\ #T��0%-�?�0��P2RS�����W"c/#��%-�6���\ 4T��0%-�?���5Y� #�*%-+J/1�E���)%O�� 4@A%�/zsBbBZ1%-�$��/psBbBZ1%'�o�,�6�*%'&� 4�-����/1�;��0%'+E����df�! #")�*%'& « /#3��*���,�S�*��%'�0�,�'P

!/1& ����%S�0�,@�;)T\ 4�*�,/1��/#32=��*�*��/1�:"�&*/B+�;��8��Y2%-�! pvB�,/1;�&�T, 4��%-& /1�:�,���*���,������ #")��%-&�/1��T�b��,�6�*%'&�,/#���,�G"c/#�*%'�6���, #T,��Y� #�*%-+E/1�u���)%I=�&*�0�L�0%-�5�! pv1%¢Y2%-%'�C;��*%-+lP

}�~0��~�� h���$�����f���G�!�����G�Q���O�������f���������RS��%C=!�*�0�,/1�a"�&*/B+�;��8�7"c/#��%-�6���\ 4T,�(;��0%'+j��� �*��%�����;�+$ba/43G����%�DGFGHAT\ 4�0���,�-%h #&*%CT,���0�*%'+ �,�R� #Y�T,%<�$P g$P>��/#��%-�_�*�\ #T��¢39/#&O�p 4%'�*��;�@ #��+���/$+�����%:Vf%-&*%7�� #£#%-��39&*/1@ E����;�+)b]Y6b�¤?&*��@A%-� #��+7d� 4�*T,/zV�¥ �z¨1¨4©!Vm�)�,���A39/B�';)�*�*%-+</1�:����%m�0/1T,;)�*�,/1�:Yc%'�! pvB�,/#;�&�/#3Q=!�0�*��/1�7"�&0/$+);��-���,/#�����,�DGFGH����6P�RS��%'�0%�"c/#��%-�_�*�\ #T���Vf%-&*%S #Z1 #�,�¢Y! #�0%'+(/1��%'T,%-�-�*&*/1��Z6 #�t�' #T,�-;�T\ ����,/#���� #��+O%-@A")�,&*���p #T=��0���,�)Z`")&*/B�'%'+);�&*%-�'P

�������! #"%$&�('

3 �0%-��/43 "2/#�*%'�6���, #T,��39/1&�&*;)�*��%'�)�,;�@ Vf #�� #+�+)%'+(;��0�,��ZW�*��%f�* #@`%f@`%-���)/$+��t #�t%-@A")T,/zb1%-+�39/1&���)%?+�%'&0��v4 4����/1�7/43��*��%?/1&0�,Z1���! #T �*%8�pP�RS��%�)m; 698>"2/4��%'�6�*�\ #T��fVf%-&*%I #T��*/�=��0��%-+<��/����)%�)L; FGH�0�*&*;��8��;�&0%#P`������ 4��;�&0%#k%)m; FGHO #+)/1")���?�*��%:�p #�0�*���*%'&0����%(/#&G���,�B��/ps$�,+�%(����&*;)�-��;)&*%��9qebB��£#/+*���A,�k Y! ¥ �z¨6g�©\¡8P:RS��%`�,/#���,�: #&0&� #�)Z1%'@`%'�6�¢�,�?Y! 4�*%'+�/1�o����%-, (1�l��(]� ��(/.4@`��@<¡W����&0;��-�*;�&*%Vm���*�u"2/#�*���*�,/1�)�Sg�0` #��+ (/1E/B�'�-;�"���%'+uY6b<&0;)����%-���,;)@ #��+u/psBbBZ1%'�C�,/#���f&0%'�*"c%'�8���Uv1%'TUb1P�RS��%

ª#ª

Page 4: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

"�&0%'+����-��%-+�T\ 4�0�����'%:"! #&* #@A%8��%-&*�'k�0 # (�� (_�B23 #��+�� # /��U� « 23 k� #&0%7�'T�/1�*%`��/C����%<%Ms$"2%-&���,@`%'�6�� #T�v4 #T�;�%'� 0 # (�� �$�'23 4��+�� # /��U�1�'23 P��5/zVX%-v#%'&'k����)%<�'%-�_�*&� #TX39/1&*�-%7"c/#��%-�_�*�\ #T��+�/>�)/#�O&0%'"�&0/$+);��'%7�*��%A�*%-�*&� #Z1/#�! #T,�U��bJ/#3��*��%7�-%'T�T�v#%'&�b� #�-�';�&* 4��%-T�b#P�RS��%7"�&*%-+��,�8��%'+ 0��&� ����,/A�,���1P+()���'/1@`"! #&0%'+>Vm�U���J #�J%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�� #T�v4 #T�;�%O/43m�1P+(6�$P?D5�0�,��Z<�*��% )m; 698�"c/#��%-�$����, #T,�5�,�JR� #Y�T�%`�$P gBkQ����%(T, 4�*�*�,�-%Ov1/1T�;�@`%��,�G")&*%'+)�,�-�*%'+J��/hYc% « g$P « 23 K �'/#@A"! 4&*%'+JVm�U���o #�%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #Tlv4 #T�;�%?/#3 « /��+/��j¨��+/ 23 K P

}�~0��~� �6�f�?�����t�����X� �O���)���f�!�������> �����'%CVf%EVm��T,TmYc%E�,�6v#%'�0�*�,Z6 ����,�)Z����! 4&*Z1%E�*&� #�)�039%'&A&*%' #�-�*�,/1���-kS���A�,�A�,@`"2/1&��� #�6�:��/�£_��/zV���)%��,/1�)���p ����,/#�C"c/#�*%'�6���, #T,�L/#3����)%O�,/#���W�-/1���*��+�%'&0%'+J�������)�,�W����;�+$b1PGRS��%O"2/#�*%'�6���, #T,�LT,���0�*%'+�,�rR� #Y�T�%[�$P0/�VX%'&0%�%-�����)%'&<�� 4£#%'� 39&*/1@ ����%�d )Sd �! #��+�Yc/B/1£ ¥ �z¨�/4©G/1&u�,�e���)%[�' #�*%[/#3&*;$����%-���,;�@Ck��' #T,�-;�T\ 4�*%'+u;��0�,��Z-,���/#T�¥§�p¨;(#© k! #�m #�h%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #T2v# 4T,;�%G39/1&��*��%G���)% )m; 698�,/#�����' 4����/1�G"c/#��%-�_�*�\ #T4V� #����/#�� pv4 #�,T, #Y�T�%#P�df/1@`"! #&0�,�*/#�¢/43)%Ms)"c%'&0�,@`%'�6�� 4T1v# 4T,;�%-��Vm�U���I����/#�*%"�&0%'+����-��%-+�Y6bu^_;! 4�_�*;�@ @`%'���! 4���,�' #TQ��%-��������^B;)%'�L�,��+����`�';�TU�m�*�,�)�'%G���)%¢���! #�-�';�&* #�-b7/#3��*��%@`%p #�0;�&*%-+Cv4 #T�;�%'�m�,�S�)/#�m£_��/zVm�lP

ª &

Page 5: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

DGFGH��f;���£_�,��Z#�! #@ �0��/1&0����&* #��Z1%?"c/#��%-�6���\ 4T,�S;��0%'+C�,�u�������S�0�*;�+)b3 ��/1@`� 3 ¥ % ,W© . ¥ 23 © d ¥ % , 23 ©df� 8�� D 8 6 � ª#« �;&)P « ¨ ¨)P g)&6�#¨6� ( ª P « gdf� 8�� F D H « ( &)P « ¨ ¨)P+()� (_g$� « (�P+/;(� D � D 8 6 « / «1« P ¨ ª ¨)P0/;/ ª &�/ & « P ( ª� D � F D H « �1&)P ¨;( ¨)P+(6g « ��* �1� (�P g;/� � D 8 6 *)&;( ª P (_� ¨)P0/$� (_g�* *$�1P ª (� � F D H ( « �$PU�1/ ¨)P+(;(6¨ *)( �z¨ ª P+/ ª� 8 � D�8 6 « g�*1�$P g;/ ¨)P0/1g ª &6g ( ª P « g� 8 � F D H * ª /)P+&�& ¨)P+(1¨6g1�1g « (�P+/;(� 8 H � D�8 6 *#� « (�P+& ª ¨)P0/#¨�&)�z¨ (_g$P � ª� 8 H � F D H �zg;&)�1P ª * ¨)P0/ «1ª ¨ ª (��1P « �)L; � � D�8 6 � �;*;/)P �;/�/ ¨)P+(;( « �;/ ¨$P ¨)L; � � F D H /)�1*;/)P �1�;& ¨)P g « *�*#¨ ¨$P ¨)L; 8 � D�8 6 g ª �$�1P g#¨)� ¨)P0/�*;/)�z¨ ¨$P ¨)L; 8 � F D H g « ¨�/)P g;&6� ¨)P g)&;(��z¨ ¨$P ¨)L; 8 H � D�8 6 « �zg$�1P (_��* ¨)P0/$�1/)�z¨ ¨$P ¨)L; 8 H � F D H g « ( &)P g;&;( ¨)P0/#¨6g;/ ª ¨$P ¨)L; 8 K � D�8 6 �1�1�1�1*$P+(�/1¨ ¨)P g;* ª ( « ¨$P ¨)L; 8 K � F D H g;& ª1ª P ��*�* ¨)P g)& ª g$� ¨$P ¨)L; 8 6 � D�8 6 � *;*$� *$P g1g ¨)P g#�1�;&6� ¨$P ¨)L; 8 6 � F D H /1¨ ª ¨)P ¨1¨;( ¨)P g)&1¨ *1g ¨$P ¨

R� #Y�T,%>�$P g �]DWFGH<=!�*�0�,/1�e"�&0/$+);��-�u"c/#�*%'�6���, #T,�`;��*%-+r�,�n�*���,�A�0��;)+)b1P�RS��%J�' #%'�0�,;�@ #��+�,/B+�����%A���6��%'&* #�-�*�,/1�)�� #&0%A�� 4£#%'��39&0/1@ ¤I&0�,@`%'�`�1&�&)� ¥ �z¨1¨�© P�RS��%u&*;)�*��%'�)�,;�@ "c/#��%-�_�*�\ #T��VX%'&*%¢+�%-&*��v#%'+h39/1&����)%¢")&*%'�0%'�6��%-+EVX/1&*£[�9�*%'%I�0%'�-�*�,/1�E�$PU�1P g1¡8P

&#¨

Page 6: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

��/1��� �p 4�*�,/1�u"c/#��%-�6���\ 4T,��;��0%'+��,�u�������S�0�*;�+)bh�,�h% ,�P��/1� �'�0� g4��+ /#&0+ (#���)m;��ts$"2%-&*��@A%-�_�� #T�¥ �z¨�/4© *$P+/ * � « P0* « g ª P+(�*)m;>d� #T��';�T, 4��%-+ « P « ¨ � *$P+/ « g;&$P * « (�*$P+& «� D � s$"c%'&0�,@`%'�6�� #T�¥§�z¨;/4© /)P ¨ « �1/)P �$� g1gBP��1& / «

R� #Y�T,%W�$P+/ � RS�����X�� #Y�T,%L�*�)/ Vm�X����%5�,/1��� �p 4�*�,/1�:"c/#��%-�6���\ 4T,��;��*%-+u�,�`�������X����;�+)b#P�RS��%G"c/#��%-�$����, #T,�X39/1&S&*;)�*��%'�)�,;�@�VX%'&0%��' #T,�-;�T\ ���%'+h 4�mVX%'T�T� #�S�� #£4%'�h39&*/1@�T,���*%'&* 4��;�&0%:� �0%'%?��%MsB�M¡8P

&$�

Page 7: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H}�~0��~�� �E�����M���Q�r���t�$��������!��� �?�����RS��%¢Y! #�0�,�IT\ 4�0�����'%?"�&0/1"2%-&0�*�,%'�m/#3 DGFGH����¢Vf%-&*%O")&*%'+)�,�-�*%'+C;��*����Z:����%���d 3 > d 3 , ���7�-/$+�%4P�� 4�*�*�,�-%W"! #&* #@`%-��%-&'kB39/1&*@A 4����/1�7%-��%'&0Z#b1k)+��,%-T,%'�8��&0�,�L"�&*/1"c%'&�����%'�S #�)+u�,�6��&0�,���0�,�W+)%-39%'�8�m"�&*/#"$�%'&�����%'�m #&0%?T,�,����%-+h #��+h�'/1@`"! #&0%'+uVm���*�uT,�U��%'&* 4��;)&*%W&0%'�0;�T��*�L���uRt 4Y�T,%I�BP+(�P > �,���-%G����%I"c/#��%-�$����, #T,�mVX%'&*%O+�%'&0��v1%-+o;��*����Z7���)%�T\ 4�0�����'%¢"! #&� 4@A%8��%'&5 #�? A�'&*�U�����p #T��'/#���0�� #�6�pkQ�*��%�"�&0%'+����-����/1�39/1&G�*�! 4�¢"�&*/#"2%-&0��bJ���?%8s) #�-�'PARS�)%AT, 4�*�*�,�'%O%'��%-&*Z#bo"�&0%'+����-�*%'+[��%'&0%`���:�-��g7% , T�/zVf%-&I�*�! #����)%Iv4 #T�;�%?+�%-&*��v#%'+h39&*/1@ �X/1&*�$� �W #Yc%'&S�8bB�'T,%IY6b �f%-���*/1� ��� ����a¥ �;&4© P

RS��%O�)�,Z1�h39&*%-^B;)%'���8bE+���%'T�%'�-�*&*���¢�-/1������ #�6��� �'/1@`"! #&0%'�mVf%-T,T�Vm���*���*��%�%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�� #T&*%-�*;�TU���-P>RS��%u����Z1��39&0%'^_;�%'�)�-b�"�&0/1"c%'&0��b��,��%p #�0�,%-&���/J&0%'"�&0/$+);��'%u 4�'�';)&� 4�*%'T�b[Yc%'�' #;��*%u�U�+�%-"2%-��+��u�'&0���*�,�p 4T,T�b]/1�n�*��%E����/#�,�'%�/#3I"! #&* #@`%-��%-&*�`39/1&`�*��%E�-/1&*%M���0��%'T�TW@`/$+�%-T�� > %-%>�*%-�8�����/1� gBP �1¡MPWRS��%O�0�� ����,��+��,%-T,%-�-��&0�,�¢�'/1�)�0�� 4�_� � �,�5@A/1&0%�+)� �`�';�TU�W�*/7=��? 4�W���W+�%'"c%'�)+��G/1�"�&0/1"2%-&0�*�,%'�IVm�������� #&0%A��/4�����[�*��%`@A/B+�%'TL�9%#P Z�P<���_�*%'&* #�-�*�,/1�[/#3�%-T,%-�-��&0/1�]���� 4�*%'��¡� #��+[/1����)%O #&0&� #�)Z1%'@`%'�6�5/#3t�*��%O��/1���'P���/#�*%'�6���, #T��*���0%'%'@`�5�*/A")&*%'+)�,�-� � @`/1&0%� 4�'�';)&� 4�*%'T�bu�*�! #���/4��%'�6�*�\ #T���P

RS��%I"�&*%-+��,�8��%-+ > ����/#�0��£6bh #��+ !&*%-��£#%-Tl%'�6�*�! #T,")�,%'�m 4&*%G@�;)���C�)�,Z1��%-&f���� #�<����%?%Ms$"2%-&���,@`%'�6�� #TQv4 #T,;)%'�'P

}�~0��~�} �_�f��� ���G����� �?���8���Q�)�e���������

RS��%[ pv4 #�,T, #Y��,T�����b�/43����6��&*�����*���>+�%839%'�-�*�h�,�rDGFGHC�,�u 4� ��@A"c/1&��� #�6�<"� #&� #@`%-�*%'&<���e+�%-39%-�-�&*%' #�-�*�,/1�)�'PtRS�)% !&*%'�)£#%'T)&*%p 4�-����/1������"! #&����,�-;�T\ 4&��-/1@`"2%-���� 4�*%'� �*��%f����/1�������,/1@`%-�*&0b¢���! #�)Z1%'��,�CDWF?H��

����������� ��"! �$# #% &('*),+.-0/21 -03 � �$PU� ¡qr�! 4�A�������A@`%p #�)�7�,�:���� 4�<���jDGFGH���������%��'/1���-%'�6��&* 4����/1�j/#3W����%>@A 540/1&0����b�/psBbBZ1%'�

+�%839%'�-�7�9� PQ%4P , � �� �,�oDWFGH D �AY);)��F # #% ���oDGFGH 8 ��¡W�,�G u39;)���-�*�,/1�J/#376�klVm��%-&*%p 4�¢�*��%(/#���)%'&

&1g

Page 8: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

��&*%'+)�,�-�*%'+C"�&*/#"2%-&0����%'�S/#3tDGFGH������'/1@`"! #&0%'+uVm���*��%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�� #Tl&*%-�*;�TU�����&0/1"2%-&0��b ��/#�*%'�6���, #Tl� ��/#��%-�_�*�\ #TQ�*� �ts$"2%-&*�,@`%'�6�� #Tlv4 #T,;�%T, 4�*�*�,�-% g$P *)/;( 23 gBP *;/)( 23 g$P *)/;( 23

��� ���z¨6�$P � « gO% , ���z¨;(�P ( «1ª % , ���z¨ « P *O% , ¥ �;&4©+)�,%'T�%'�8��&*���G"�&0/1"2%-&0�*�,%'� ¥ ���©

� �1/)P g « � ª P g#g g (2� �$P g « �$P *4¨ �$P0/#¨

%-T\ #�������?�'/1������ #�6�*� ¥§�p¨����L@ D H ©4��� �1g;/)P0* �)/)�1P ª /�& « ¥ �)(#©4�� H � ( « PU� �zg$�1P+& � g$�`¥ �)(#©4 6 6 ª1ª P « �zg#¨)P « « �7¥ �)(#©

���6��&*�����*���G+�%839%'�-�*��� � /)P g)/:% , �z¨$P « g�% , « P ¨�� *$P ¨(% ,� � « P *;*(% , « P0/6��% , /)P ¨��A(�P ¨(% ,

R� #Y�T,%��$P ( �mDGFGHG�-&0bB�0�� #Tt"�&0/1"c%'&0�*�,%-�'kQ")&*%'+)�,�-�*%'+J;��0�,��Z7"2/#�*%'�6���, #T��*%8�?�m #��+>�0�S�'/1@`"! #&0%'+Vm���*�h%8s$"2%-&*��@A%-�_�� #Tlv4 #T,;)%'�'P

&;/

Page 9: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

/psBb$Z#%'�E+)%-39%'�8�L�! #�L `�-/1���-%'�6��&* 4����/1�h/#3 4"�"�&*/ps$�,@A 4�*%'T�b 6W%Ms$"�� &(' � � ��������� � C�� ¡MPRS��%¢�'&*%' 4����/1�h/#3�;�&� #�)�,;�@ v# 4�p #���-�,%-�L���S�'/1�6�*&*/1T�T,%'+hY6b<�*��% > ����/#�0��£6bh%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �

�� ! g � �� ���� # # # #� ! g ��� �� &('������������.1�� � �$P g1¡

RS��%�"�&0%'+����-�*%'+ > ����/4�*��£6b�&*%' #�-�*�,/1��� �$P g1¡mbB��%'T,+)�W 7�)%'Z6 4�*��v#%O%'�6�*�! #T,"6bCVm��%'�J�U�L�,�G 4"$�"�T��,%'+<�*/`�*��%I�*�U��;! 4�*�,/1�u���hDGFGH 8 ���

�� ! g � # #% ���� # # # #� ! � H�� 3������ �!��-�" &(' # & '����#����� � 1��%$ g &(' ),+ -0/21 -03 � �$P+/6¡

> �����'%W�*��%?�_;�@�Yc%'&�/43t pv4 #��T\ #Y�T�%m�*���*%'�fVm�U�������7���)%?;������f�'%-T,Tl 4&*%W�*��%?�� #@`%539/#&�, � #�)+CF % k@A #�*�L #�8���,/#�u�'/1���0�,+�%-&� 4�*�,/1�)�S"�&*%-+��,�8�L�*�! 4���

¥ � # # # #� ©¥ � # #% © H

#¦%Ms)"�� $ &(' C&�� ¡ � � �$P (_¡

�����'&0%p #�0�,��ZJ�*%'@`"2%-&� 4�*;�&*%-�OVm�,T�TX&* #�,�0%J¥ � # #% ©f&*%'T, 4���Uv1%`��/ ¥ � # # # #� © PJRS��%u&0%'T, 4���Uv1%<�-/1���'%-�$���&* 4����/1����/#3�¥' # # # #( ©� 4��+ ¥ � # #% ©X+�%'"c%'��+.�-&*���*�,�' #T,TUbJ/1�]�*��% > ����/4�*��£6b]%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@ %'�6���! 4T,"6b�,�EDGFGH 8 �6k2 #T��*��/1;�Z#�C�*��%OT�/ Vi��%'@`"c%'&� ���;�&0%�Yc%'�! pvB�,/#;�&5���5")&*/1Y! 4Y�T�bh��/4�W��%-������/1T�/1Z1���p #T�T�b�,@`"c/1&0�� #�6�¢ #�?����%`%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �*�U��;! ����,/#�["c/1&���&� pb#%'+]Y6b t��Z1;�&*%`�BP��`�,�¢/1��TUbJ&*%' #����%'+� 4�%'T�%-v4 4�*%'+h��%'@`"c%'&� ���;�&0%'�SVm��%'&0%I+�%-39%-�-���5 #&0%¢Yc%I@A/#Y��,T�%G #��+hVm��%-&*%I39;�%'T�/1"c%'&* 4��%-�'P

������%-&� 4�*;�&*%��0;�Z1Z1%-�0�������! ������¢DGFGH 8 ��/psBbBZ1%'���,�6��%-&*�0�*���*�\ #T��� #&*%�+�/#@A���! #�6��/zv1%'&�;�&� 4���,;�@v4 #�p 4���'��%'� 4��+O�0/ &(' G@O;��0�tY2%�"2/#�*���*��v#%#P �L%'�U����%-&�/#3�/1;�&�"2/#�*%'�6���, #T,��"�&0%'+����-���������'P�qr�! 4��,���*��%I% *2%'�8�W/#3 &(' A/1�h����%¢ #�)�,/1�u���_�*%'&0�0���U���, #TQ�-/1���'%-�6��&� ����,/#�����hDGFGH 8 �*)

6<����%'^_;! #T��*/7¥ � % © ! g�¥ � � © P > ;�Y��������*;)����/1�(/#32%'^_;! 4�*�,/1�A�$P (IT,%' #+�� ��/� ?^_;! #+�&* 4������Vm���,����p 4��Yc%¢ #"�"�&0/zs$��@7 4�*%'+uY6b �

¥ �$# #% © #+,,- ,,.0/ 6 �1g21 6&3��547698H �;: ¡ ��3 &(' =<j¨?>6 ��3 &(' =@j¨ � � �$P �1¡

&)(

Page 10: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

� ����� � ���

����� ����� � �� ���� ����� � �� � � �

� ��� � ��� � ��� ����� � � � � � � � � � ��� � � ��� � � � � � �

� 1���� 0 ' # $ ¨��U�� 1���� 0 ' # $ ¨��U�� 1���� 0 ' # $ ¨�� g� 1���� 0 ' # $ ¨��+/� 1���� 0 ' # $ ¨�� (� 1���� 0 ' # $ ¨�� �

�����! ��,Z1;�&0%¢�$PU��� )L%-T\ 4�*��v#%?�'/1���-%'�6��&* 4����/1�h/#3�¥ � � © ��¥ � % © P

RS��%"� � v4 #T�;�%m�,�`����%L+�� *2;��0�,/1�`%'^_;! 4�*�,/1�`Vm�,T�T!+�%'"c%'��+7/1�A�*��%5v4 #T�;�%m/#3�¥ � # #% ©2 #��+`���_;��&(' �

� �$# #+,,- ,,.&%('

H/ 6 �1g 1 6&3�� �*) H 476 8 D 476,+��: ¡ > ��3 &(' <e¨ >

%('H 6 1 6&3�� D 476,+��: ¡ > ��3 &(' @e¨ > � �$P « ¡

Vm��%-&*%%��������%¢ 4�0��%'@`")�S39&0%'^_;�%'�)�-b1P

��� &(' �&0%p #T�T�bO��%'Z6 �����v#% )�F?�)%mVf pb(��/I�,�6v#%'�0�*�,Z6 ���%S���������,� �*/��-/1@A"� #&*%S%-^B;� 4����/1���.�$P «Vm���*�>%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #T�%-vB�,+)%'���-%#PIq]/1&0£�Y6bJdf/1�6�� #@`�,� ��� ���� ¥ « g�© 4��+ ��;�&0��� ��� ����i¥ « /�©�,�6v#%'�0�*�,Z6 ���%'���*��%�/zsBbBZ1%-�O@`�,Z1&* 4����/1�W����DWFGH 8 �f 4�� �39;��)�-����/1�I/#3$�0��/#�,������/1@A%8��&�b1P%t�,Z#;�&*%��$P g�*�)/ Vm�-� � #�� <39;����8���,/#��/#3f�0�*/1�,������/1@`%-��&�b1P:RS��%`"�&*%M��%Ms)"c/1��%-�6���\ 4T,�I�,� t��Z1;�&*%`�BP g<Vf%-&*%+�%8��%'&0@A����%'+� 4�t�*%'@`"2%-&� 4�*;�&*%-�� #��+(����/1�������,/1@`%-�*&0bI�-/1@A"c/1�0������/1����Vm��%'&0%#k_ #�-�'/1&0+��,�)ZW��/W�*��%"��! 4�*%¢+��\ #Z#&� #@ �,� t��Z1;�&*%�(�P��#k���/AD 6 F � �,�S"�&0%'�*%-�6�pP

!/1&uVm���,��� �' #�*%�+�/B%'� ��^_;! ����,/#� �$P « =)� t��Z1;�&0%]�BP g ) � v1%'�¦����/1;)Z1�¦�*��%]+! ��� .�,�

&1�

Page 11: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

�������� ����

0 0.05 0.1 0.15 0.20

1×10-4

2×10-4

3×10-4

4×10-4

5×10-4

6×10-4

7×10-4

8×10-4

9×10-4

1×10-3

Contamin 1972Murch 1975

� �������������������������! #"%$�&t��Z1;�&*%L�BP g � , � #�� I39;����-�*�,/1�`/#3Q�*;�Y$���0�*/1�,������/1@`%-��&�b 6<�� #£#%-�739&*/#@ df/1�6�� #@`�,� ��������J¥ « g © #��+ ��;�&0��� ��� ����a¥ « /4© P

& «

Page 12: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

t��Z1;�&*%X�$P gL����^_;! 4T,���� 4���Uv1%-T�bWv#%'&�bOZ1/B/B+��-/1@A"� #&*%-+�Vm���*�O@`/1�0��@`�,Z1&* 4����/1�?+! 4�� )k��*��%f^_;! 4T,����b�,�?�)/#�I�*;��`�-�,%'�6�¢��/h@A #£#%: #�6bJ�-/1���-T,;��0�,/1�o&*%-Z6 #&0+��,��Z<�*��%:�*��Z1�o/#3 &(' �P )m%'Z6 #&0+�T,%-�*�I/#3���)%S�*�,Z#�(/#3 &(' !k1�*��%�,G%'Y6b1%�39&0%'^_;�%-���-b#k

%k6+)%'&*�Uv1%-+:39&0/1@�����%S+! ��� G"�T�/#�*�*%'+(�,� t�,Z1;)&*%m�$P g

;��0�,��ZG%-^_;! 4����/1�`�$P « �,��"�&*%-+��,�8��%-+���/GYc%S #"�")&*/ps$�,@A 4��%-T�b`�z¨ � K � ���B 5v#%'&0bO&*%' #�*/1�� #Y�T,%Xv# 4T,;�%4P

�����+'�����$� " " ������� ($ �������$ " ���+$&"�� $����% �� ������

R� #Y�T,%(�$P �7�0��/zVm�?����%����6��&*�����*���O+�%839%'�8���-&*%' 4����/1�>%'�6�*�! #T,")�,%'�G #�I 739;����8���,/#�J/#3��0��/#�,������/1@:�%-�*&0bo39/1&¢Y2/4���]"c/#�*%'�6���, #T�@A/B+�%'T��I 4��+]�0��P 3 T����)/1;�Z1�o����%A%8s) #�8���_;�@�Yc%'&0�O"�&0%'+����-��%-+�Y6b"c/#��%-�_�*�\ #T����� 4��+a�0��+)� *2%'&'k�Yc/#���."c/#��%-�_�*�\ #T��(%'�0�*%'�6�*�\ #T�T�b�")&*%'+)�,�-�:�*��%h�� #@`%uY2%-�! pvB�,/1;�&-P�f/#�*�.@A/B+�%'T��O"�&0%'+����-�(�*�! 4�(���)%�� � # # # #� � ���� @7 pb�Yc%u/#3L�,@`"c/1&0�� #���'%A�,�.DWF?H 8 �1P]RS��%�*��Z1���U=!�p #�)�'%:/#3f�*��%`T,/zV � # # # #� %'�6���! 4T,"6bo�,�[DGFGH 8 �7�! #�IY2%-%'��%8s) #@`�,��%-+����[�*��%A")&*%-vB��/1;���*%-�-�*�,/1�lP ���j�*��%J��/1�B���0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�h�' #�*%-�<����%>+)%-39%'�8�h�'/1�)�'%'�6�*&� 4�*�,/1���h 4&*%E�-/1�6��&0/1T,T�%'+Y6b��*��%�%Ms$�*%'�6�I/#3��*��%���/1�B���0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&0b 6�k2�*��%�&0%'T\ �����v#%��0/1T,;$���,/#�E%'�)%'&*Z#�,%'�G #��+J���! #&0Z1%��%-;)��&* #T,�U��b<�'/#���*��+�%'&* 4����/1���'P

�! :H D � �����_bB"c/4������/1�������,/#@A%8��&*���<DWF?H D �u�*��%h pv4 #�,T, #Y��,T�����bE/#3m/ps$bBZ1%-� v4 #�' #���-�,%'��3 4�'�,T��U��� ���%'�W A�0�,@`"�T,%?v4 #�p 4���-b� #�0�*�,����%-+>/ps$bBZ1%-�J@A��Z1&� ����,/#�u@A%-���! #�����*@CP �L/zVf%8v1%'&-kQ���)% > ����/4�0���£6b¢+����*/1&0+�%'&�%'�6���! 4T,"6b¢�,�t�)�,Z1�7�;@ �p¨5%-,?¡� #�)+�;�&� 4���,;�@ v4 #�' #���-�,%'��Vm�,T�T6��/#� Yc%X #Y�;���+� #�6�pPRS����� Vm�,T,TB&*%-�*;�TU���,�: G����Z1�("�&0%'+����-��%-+A�' 4����/1�(@`�,Z1&* 4����/1��%-�6���! #T�"6b(�,���*��% 3 &0&*��%-���,;���%-^_;! ������/1�lP¢D5&* #����;�@ ��/1���WVm�U���[ #�o #+)+����*�,/1�! 4T�%-T,%'�8��&0/1�J���! #&0Z1%C� D K 8�¡W #&*%(")&*%'�0%'�6�� #��+J@A pb"c%'&0�*;�&*Yh���)%¢+)%-39%'�8�L%'^_;��,T��,Y�&0�\ O/#&m�*��%I@A��Z1&� ����,/#�7"�&0/$�-%'�*�0%'�-P

�! :H ���E����%O�0��/#�,������/1@A%8��&0�,�?@A 4��%-&*�\ 4Tl����% &0%'��£4%'T�%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@��,�L&*%'�0"2/#���*��Y�T,%¢39/1&L�*��%"�&0/ vB���*�,/#�j/#3?/psBbBZ1%'�ev4 #�p 4���'��%'�< 4��+e�,�6��%-&*�������*�\ #T��'PrRS��% !&0%'��£4%'TW39/1&0@7 ����,/#� %-��%'&0Z#bj���"�&0%'+����-��%-+`�*/IY2%</)P g � /$P+(I%-, "c%'&�+�%839%'�8�pP�RS��% > ����/#�0��£6b:%'�)%'&*Z4b(�,�� +*2%'�8��%-+7Y6b����)%L���� #��Z1%�,�`����%GDGFGHS�0�*/1�,������/1@`%-��&�b:Y2%-�p #;)�*%W�*��% !&*%-��£#%-Tl&*%' #�-�*�,/1�A�,�X�*��%GT�/ VX%'����%-��%'&0Z#b<���_�*&*�����*���

&�*

Page 13: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

��/#�*%'�6���, #Tl� ��/#�*%'�6���, #T��*�,G%839%'�8� > ��/1�������,/#@A%8��&0b > ��/1�������,/1@`%-�*&0b

6 <j¨ 6 #¦¨ 6 @j¨ 6 <j¨ 6 #¦¨ 6 @j¨, � ��

¨)P ¨#¨ /)P0/;& « P *;* ¨)P ¨#¨ /)P�� ª « P0/1�F # #� « P *;* /)P0/;& ¨)P ¨#¨ « P0/1� /)P�� ª ¨)P ¨#¨, # # # #

�� /)P g)/ « P+( « ��¨$P0/)� �p¨)P « g (�P g;* ��gBP ¨ ª

�1, # # # #��BF # #� � gB�1P « g �#�1P+( * �1P0/#¨ �1*$P+(6g *$P ª#ª ���#P *#¨

�1, # # # #��BF # #� � H gB�1P0/#¨ �#�1P���( ¨)P0& ª �1*$P ª � ª P g;* ���#P0/1¨

�1, # # # #���, � �� � �p¨)P��1* « P *#� /)P0/�* ª P g;* �$P ¨;& �1P0&1g

�1, # # # #��_D �� � � *$P g)& ���#P g « � � ��gBP ª1«

R� #Y�T,%]�$P � �jRS��%]% *2%'�-�*��v#%�%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ 39/1&0@7 4�*�,/1�r%-�_�*�! #T�"��,%-�E/#3(���6��&*�����*���o+�%-39%-�-���E�,�DGFGH����6P RS�)%n�'/#@�Y��,�)%'+ +)%-39%'�8���-T,;�����%'&0���0;���� #�o����% =!&*���� 4��+ �0%'�'/#��+ ��%'��Z1�_Y2/#;�&�1, # # # #

���F # #� � #��+ �1, # # # #

�� F # #� � H� #&*%`&*%-"2/1&���%-+���%'&0%7Yc%'�' #;��*%A@A��Z1&� ����,/#�J@A%-���! #�����*@`�����$�

v1/#T�vB�,��Z?�*��/1�*%m+�%839%'�8���X #&*%m�0�*;�+���%'+`T\ 4�*%'&�/1�:�,�(�*���,�����)%'�*���'P RS�)% �1, # # # #��_D ��� �' #T,�-;�T\ 4�*�,/1�)�

�*;)Z1Z1%'���W�*�! 4�5�,�>DWFGH 8 �O���)%O+�/1@`�,�� #�6�5+)%-39%'�8�?�,�L `;�&� #�)�,;�@ v4 #�' #���-bCVm���*�> `%'T,%-�-�*&*/1�����+�%839%'�-�5��%Ms$�m�*/`�U�pP

& ª

Page 14: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

+�%839%'�-�5"�&0/$�-%'�*�-P3 TU����/1;)Z1�¦�)/#�h&*%-"2/1&���%-+i�,�rR� #Y�T�%]�BP �$kL����%[%'T�%'�8��&*/#���,�J%-^B;)��v4 #T,%-�6��/43O���)% !&0%'��£4%'T

+�%839%'�-�'k!����%I"c/1T\ #&0/1�lk$�! #�L ("�&*%-+��,�8��%'+C%'^_;���T,��Y�&*��;�@ 39/#&*@A 4����/1�<%'�6�*�! #T,"6bu/43�/)P ��%-,OP

�! :H 8 � /#&��6bB"c%'&����0�*/1�,������/1@`%-��&0�,��DWF?H 8 �X/psBb$Z#%'�����_�*%'&0�0���U���, #T,�� 4��+O;�&* #����;�@iv4 #�p 4���'��%'� #&0%f&*%' #+���T�b¢ pv4 #�,T, #Y�T,%4P�RS��%��' #T,�-;�T\ 4�*�,/1�)��"�&0%'+����-�����! 4� > ����/4�*��£6bO+��,�0/1&*+�%-&tYc%'�-/1@A%-�t+�/#@A�§��! #�6�'k#Y�;)������%X%'�6���� #T,"6b� #+)v4 #�6�� 4Z1%X�����0@7 4T,T_ #��+��,�! 4�'�';)&� #�-�,%'���,�¢��������")&*%'+)�,�-�*%'+�%'�6���! 4T,"6b�! pv1%G �T\ 4&*Z1%m% *2%'�8��/1�A����%L=!�! #T +�%839%'�-�f�'/1�)�'%'�6�*&� 4�*�,/1���-P /#&��*��%W@`�,Z#&� 4�*�,/1�(�' #T,�-;�T\ 4�*�,/1�)�VX%¢Vm��T,Tl 4�*�*;)@A%?���� 4�m/ps$bBZ1%-�E���_�*%'&0�0���U���, #T,�f #��+C;�&� #�)�,;�@ v# 4�p #���-�,%-�5 4&*%¢ pv# 4�,T\ 4Y�T,%4P

}�~0��~�� �>�����Q���!�X�?��� �?���M���Q�����T,%-�-��&0/1������+�%839%'�8���<���jDGFGHu@A pb.�! pv1%J ]�0�,Z1�)��=!�' #�6�7�����!;�%-���'%�/1�j@`�,Z1&* 4����/1�lPj���7�! #�T,/#��Z�Yc%'%-�j #&0Z1;�%-+a���� 4�7���aZ#%'��%-&� #Tm�,/#���(Vm�����n [T�/zVf%-&7 #Y)�*/1T�;)��%C���! #&0Z1%����� 4�*%��� zv#%J T,/zVX%'&�@A��Z1&� 4�*�,/1�o%-�_�*�! #T�"_b#PE��������/1�������,/#@A%8��&*���`DGFGH�Yc/#����D K 8 #��+.D<= 8 #&0%< pv4 #�,T, #Y�T,%� �0%'%mR� #Y�T,%S�$P �#¡8Pt���(�6bB"c/4������/1�������,/1@`%-�*&*����DGFGH D �LD #

�+�%-39%-�-�*���-/1@`"2%-���� 4�*%�39/1&��*��%ST\ 4��£O/#3

/psBb$Z#%'����/1���'P����(DWF?H 8 ��D �� +�%839%'�-�*�t�-/1@A"c%'�)�� 4�*%�39/1&����)%f #+)+����*�,/1�! 4T1/ps$bBZ1%-�(�,�6��%-&*�������*�\ #T��'P���o��/1�$���0�*/1�,������/1@`%-��&0�,�¢/ps)��+�%'�G�*��%( #Y);���+! #�)�'%:/#3�%'T�%'�-�*&*/1�)�,�O+)%-39%'�8���I�,�W"�&*/1"c/1&����,/#�! #T���/���)%¢�)/1�$������/1�������,/#@A%8��&0b>�062¡MP

}�~0��~�� �_�f��� ���G����� �?���8���Q��� �?�0����������6��&0�,���0�,��+�%839%'�-��@`/1Y��,T�����bL�,�� 4�¢��@A"c/1&��� #�6��"! 4&� #@`%-�*%'&��,�?=!�0�*��/1�I"�&*/B+�;��8��Yc%'�� zvB��/1;�&'P�RS��%@`%'���! #�)�,�*@`�GY6b>Vm�������o@7 #�6b�T\ #&0Z1%O=!�0�*��/1�J"�&*/B+�;��8���?@`�,Z1&* 4��%�&*%-T�b�/1�J����%�3 #���?@`/#����/1�/#3�/ps$bBZ1%-��v4 #�' #���'��%'�m/1&m #&0%I�'/1�6��&0/1T,T�%'+uY6bh�*T�/zVi;�&* #����;�@�v4 #�p 4���-bu@`�,Z#&� 4�*�,/1�o�9�*%-%¢T, 4��%-&�,�u�*���,�S���! 4")��%-&�¡8P

&;&

Page 15: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

RS��%m@A��Z1&� ����,/#��/#32�,�6�*&*�,�)�*�,�X+�%-39%-�-�*���� #��Y2%-%'�`�0�*;�+��,%-+(Vm�����(Yc/#�*�`"c/#�*%'�6���, #T)�0%-���-P RS��%^_;! #�0���� #&*@`/1�����? #"�"�&0/ps)��@7 ����,/#�<�! #�mYc%'%'�C;��0%'+��*/:"�&*%-+��,�8�L�*��%I@A��Z1&� ����,/#�7%'�6�*�! #T,")�,%'�-P

������ "�� ��� � "�� $& ��

RS��%�v4 #�' #���-b> #�*�0�,����%'+J@`�,Z#&� 4�*�,/1�C/#3�/ps$bBZ1%-�o�,/1���L����&0/1;�Z1�oDWFGH D �:�,�G�0�,@`"�T,%I��/u@`/$+)%'T k #�S���)%¢@`�,Z#&� 4�*�,/1�`�� #£4%'�L"�T\ #�-%I #T,/#��Z(/1��%I/#3�����%IT, 4�*�*�,�'%5v1%'�8��/1&0�(� > %'% t��Z1;�&*%?�$P0/1¡8P

> �,@O;�T\ 4�*�,/1�(/432�*���,��@`�,Z1&* 4����/1��@`%'���! #�)�,�*@ &0%'�0;�T��*�X���`��������%L@A��Z1&� ����,/#��%'�6���� #T,"6b:"�&0/4�=!T�%?�,� t��Z1;�&*%¢�BP+(�k$Vm�����C #�C #�0�*/B�'�, 4��%-+C@`�,Z#&� 4�*�,/1�A%'�6���! 4T,"6bu/#3t¨)P0*(% ,�P!R�/(��%'���mVm��%-�*��%'&���)%E@A �s$�,@�;�@ �,��t�,Z1;)&*% �$P (����7 [�� #+)+�T,%C"2/#�,�6�pkf #+�+��U���,/#�! #T��0�,@�;�T, 4����/1���(�! pv#%EYc%'%'�"c%'&039/#&*@`%'+(Vm��%'&0%S����%m�,/#�(�,� "�T, #�'%-+7 ��� ?�B;)@�Y2%-&�/#3Q"c/1�0������/1����/1�` I")T\ #��%S"c%'&0"2%-��+����';�T, #&��/`����%�@A��Z1&� ����,/#�u+��,&0%'�-�*�,/1�QPSRS��%O&0%'�*;)T��5/#3��*;)���o A�*��@�;�T, 4����/1�u�,�L"�T,/4�*��%-+E��� t��Z1;�&0%��$P �Vm��%-&*%��*��%� s)%-�W&0%'"�&0%'�*%-�6�G����%¢"c/1�*�U���,/#�� 4��+E�-/1T,/1;)&5���L;)�*%'+���/7�0��/zV ����%�+�%-39%-�-�5�'/1�$=!Z4�;�&* 4����/1�J%'�6���� #T,"6b1P`dfT�%p #&0T�b�����%:@`�,Z1&* 4������Z7��/1�J"�&*%839%'&0�I�*/h@A/zv1%(�*��&*/1;)Z1�J����%:�'%-�6��%'&¢/#3���)%¢")T\ #��%4P

���]����/1�������,/1@`%-�*&*���:DGFGH¢�*��%`%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �'&0%p 4�*�,/1�[%'�6���� #T,"6bo/#3� #��/psBbBZ1%'��v# 4�p #���8b��%-%'+��L��/`Y2%¢ #+�+)%'+��*/`�*��%I/ps$bBZ1%-�>@`�,Z1&* 4����/1�<%'�6�*�! #T,"6bC #�)+C�*�B;)�W #� 3 &0&*��%-���,;��m%-��%'&0Z#b/#3(�PU�¢% ,�39/1&S/ps$bBZ1%-��v4 #�' #���-bh@`�,Z#&� 4�*�,/1�A�,�S"�&0%'+����-��%-+lP

������ " $&" � �� � ��$ ��$�����

> �����'%m����%L"c/1"�;�T, 4����/1�:/#3��,�6�*%'&*�����U���\ 4T,� ���X&0%p #T�T�b�+)%-=!��%-+uY6b(����%5��/1�$���0��/#�,������/1@A%8��&�b�/#3l�*��%/ps$�,+�%4k ����%<")&*%8��%8s$"c/1��%'�6�*�\ #T�3 #�-�*/1&O�������)%<+�� *2;��0�,/1��%-^_;! 4����/1�����O"�&0/1"2/#&0����/1�! #T��*/�6 /1&� 6a� > %'% > %'�8���,/#�o�$PU�1P �#¡8PWRS�)%( #�-�*��v4 4�*%'+E")&*/B�'%'�0�?�,�m����%-�J+�%'"c%'�)+�%'�6�I/1�E�*��%� 4�-���Uv4 4����/1�%'�6�*�! #T,"6b�39/#&(�,�6��%-&*�0�*���*�\ #TX@A��Z1&� 4�*�,/1�[39&*/1@ /1��%h�*�U��%<�*/� 4�a 4+ 4* #�'%-�6�A�0���*%#P����.����%CDGFGH�0�*&*;��8��;�&0%<�,�6�*%'&*�����U���\ 4T,�I@A/zv#%7�,�] �¥ �1�z¨4©X+���&*%'�8����/1�lP 3 �¢�������O"! 4�*��T,%' #+��I����%A@A��Z1&� ����,�)Z�,/#�ov#%'&�b��-T,/1�0%(��/h��Vf/�T\ 4�0���,�-%: #����/1���'k� h+�% ��%'�-�*�,/1�[39&*/1@ C����&� 4�,Z1�6�I"! 4�*�]���?%8s$"2%-�-�*%'+lP

�p¨1¨

Page 16: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

t��Z1;�&*%��$P+/ � > ����%'@A 4�*�,�¢+��\ #Z#&� #@ /43�/ps$bBZ1%-�>@`�,Z1&* 4����/1�u�,�EDGFGH5vB�\ A #�E/psBbBZ1%'��v# 4�p #���8b@`%'���! #�)�,�*@CP?RS��%(@`�,Z1&* 4����/1�C"! 4���J�-/1;�T�+JY2%�����&* #�,Z1�6�`� 6¡L/#&G+�% ��%'�-�*%'+o��/zVf #&*+��G�*��%����$���%-&*�������*�\ #T)�*���*%�� Y ¡MP R�/I=!��+`/1;)��Vm�������7"! ����`�,��;��*%-+< #�A #+�+)������/1�! #T$@A��Z1&� ����,/#���*��@�;�T\ ����,/#��,�u��VX/A+)�,@`%'���0�,/1���S���S��%'�-%'�0�� #&�b1P

qr���*�A&0%'Z6 4&*+:��/� 7¥ �1�z¨4© @`�,Z#&� 4�*�,/1��+)�,&*%-�-�*�,/1�lk1�*��%L�,/1�:�,��%Ms)"c%'�8��%-+7��/¢+�% ��%'�-�fY�;)�X&*%-@7 #����,������%[� ¨1¨)� ¡I"�T\ #�)%#PJRS��%u��%' #&*Y6b]�,/1���O #&*%7+�% �!%-�-�*%'+ &*/1;�Z#��T�b��,�]�*��%o� ¨1¨)� ¡I+��,&0%'�-�*�,/1�QP> ��@�;�T\ ����,/#�J/#3f�*��%`�*/#�� 4T�%'��%-&*Z#b[/#3��*��%`�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T ��/1�[ 4��+�� *2%'&0%'�6�O�0���*%'�¢�,�o����%E� ¨1¨$� ¡"�T, #��%¢ #&*%?")&*%'�0%'�6��%-+J�,� t��Z1;�&*%¢�BP « P�RS��%¢@`�,Z1&* 4����/1�<%'�6�*�! #T,"6bu�' #�EYc%I+�%-�*%'&0@A����%'+u39&*/#@���)%¢�-/1�6��/1;)&LT��,��%-�m #��+h�,�m 4"�"�&*/ps$�,@A 4�*%'T�b /)P ¨:% ,�P

� ��� "($&�%' � ��� � "�� $& ��

RS��%G@`�,Z#&� 4�*�,/1�:/#3�;�&* #����;�@ Y2%8��Vf%-%'�u��VX/(T\ 4�0���,�-%5�0���*%'�XvB�, O O�' 4����/1�Av4 #�' #���-bA�,�X+�� *2%'&0%'�6���/�����%G/psBbBZ1%'�h@`�,Z1&* 4����/1�:@A%-���! #�����*@ +�%'�0�'&0�,Yc%'+u�,�7�*%'�8����/1�h�$PU�1P0*$Ptqr��%-&*%p 4������%G/psBbBZ1%'�@`�,Z1&* 4����/1�O"! ����(Z1/B%'��Yc%-��VX%'%-�A��VX/¢;)&� #����;�@ ��/1���tVm�)�,���` #&*%m 4"�"�&*/ps$�,@A 4�*%'T�bA�1P g 23 #"! #&��� Y� #�*%-+7/1�A�,/1�����S&� #+)�,�)�� #£#%-�739&*/1@ > �! #���)/1�J¥ �z¨6��©\¡8k_;�&* #����;�@ �,/#������%'%-+7��/¢"! #�0�XYc%-��VX%'%-���VX/J/zsBbBZ1%-� ��/1���¢Vm���,��� #&0%7%'�0�*%-�_�*�\ #T�T�b[�,�]�'/1�6�� 4�-�pPJRS�)�,��@`%p #�)�O���! ��O���)%<@A��Z1&� ����,�)Z;�&* #���,;)@ ��/1�7Vm�,T�T Y2%?%-�����)%'&�+�% �!%'�8��%-+C39&0/1@ ��0��&* #�,Z#�_�fT,����%W"! ����lk)39/#&*�'%5����%G/psBbBZ1%'�C�,/#���/1;)��Vf #&0+��5/#&SY2/#�*�lPF�f/#�*�C��bB"c%'�L/#3�T\ 4�0���,�-%G+����*"�T, #�'%-@A%-�_�*�L #&*%?%-��%'&0Z1%-�*�,�p 4T,T�bA�'/#�0��TUb1P

�p¨)�

Page 17: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

������������ �

-1.5 -1.0 -0.5 0.0 0.5 1.0 1.5

16.4

16.6

16.8

17.0

17.2

17.4

0.70 eV

� ��� � ������� ���� t��Z1;�&*%7�$P ( ��RS��%7@A��Z1&� 4�*�,/1�J%-�6���! #T�"6b]/#3S #�]/psBbBZ1%'����/1�]@`/zv$����ZEYc%-��VX%'%-����Vf/JT, 4�*�*�,�-%�*�U��%-�'PfRS�)%OYc/1;���+! 4&*�,%-�m/#3t�*��%IZ1&� #")�> #&0%¢/#�C��VX/7T, 4�*�*�,�'%?�0���*%'�'PXRS��%���VX/7@`�,�)�,@A O/#3t�*��%Z1&* #"���+�/���/#�O�'/1�����'��+�%`Vm�U���[����%-�*%<�0����%-�'k Yc%'�' #;��0%<����%A/zsBbBZ1%-���,/1�[Vm�,T,T �*%'��+���/>@`/zv1%��/zVf #&*+)�L�*��%I��%p #&0Y6b<v4 #�p #�)�-b�� T, 4�*�*�,�-%G&*%-T\ �s) 4�*�,/1� ¡MP

�p¨6g

Page 18: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

����� ������ �

� ��� � ������� ���� t��Z1;�&*%G�$P � � RS��%G+)%-39%'�8�m%'��%-&*Z#bA/#3� #�</psBbBZ1%'�h��/1�<"c/1�*�U���,/#��%'+A/1�h O"�T, #��%W"c%'&0"2%-��+����';�T, #&��/¢����%L@`�,Z1&* 4����/1�(+��,&0%'�8���,/#�`Yc%-��VX%'%-�<��Vf/�v# 4�p #�6�X/zsBbBZ1%-�<�*�U��%'�-P�RS���,���'T�%p #&0T�b(�0��/zVm�X�*�! 4����)%O�,/#��"�&0%-39%-&*�5�*/7Z1/:���)&*/1;�Z#�����)%O@`�,+�+�T�%?/#3 �*��%�")T\ #��%4PSRS��%O�6bB"c/#����%-�*���5���� 4�W/psBbBZ1%'��,/#����39/1T,T�/zVi (����&� 4�,Z1�6�m@`�,Z1&* 4����/1�7"! ����C�,�����)%'&*%839/1&*%I�-/1���*���0�*%'�6�5Vm�U���u���)%¢�' #T,�-;�T\ ����,/#���'P

�p¨�/

Page 19: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

0.00 0.20 0.40 0.60 0.80 1.00

0.00

0.20

0.40

0.60

0.80

1.00

t��Z1;�&*%��BP « ��RS�)%X@`�,Z1&* 4����/1�G/#3� #�¢/zsBbBZ1%-�O�,�6�*%'&*�����U���\ 4T#�,�I���)%XDWFGH�T, 4�*�*�,�'%4P�RS��%f 4�-���Uv4 4����/1�%'�)%'&*Z4bu39/1&��������S"�&*/B�'%-�*�L�,�m #")"�&*/ps$�,@A 4��%-T�b /)P ¨:% ,�P

�p¨;(

Page 20: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80 0.90 1.00

0.00

0.10

0.20

0.30

0.40

0.50

0.60

0.70

0.80

0.90

1.00

t��Z1;�&*%>�$P0* ��RS�)�,�<�-/1�6��/1;�&7@7 #"e�0��/zVm�<����%J+)%-39%'�8�h%'�6���� #T,"6ba/#3� �;�&� #�)�,;�@ �,/#�e #�h 39;����8����/1�h/#3t�U���S"c/1�*�U����/1�u/1�C `")T\ #��%?Yc%-��VX%'%-�E��VX/AT, 4�*�*�,�'%W�*���*%'�-P

R�/u���6v1%'������Z6 4��%¢����%-�*%���VX/u"2/#�*�*��Y��,T����*�,%'��VX%(�! pv1%O�*�,@O;�T\ 4�*%'+E <T\ #&0Z1%��_;�@OY2%-&G/#3��-/1�$�=!Z1;)&� 4�*�,/1���XVm�����<�*��%I@A��Z1&� ����,�)Z�;�&* #����;�@ ��/1�u@`/ vB����Z(/zv1%'&L �"�T, #��%WVm�)�,���hT,��%'��Yc%-��VX%'%-����)%L��VX/O%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ ;)&� #����;�@ T, 4�*�*�,�'%S�0���*%'�'P�F?;)&f #�� #T�bB�*����Y2%-Z1�,����Y6bA #�*�0;�@`�,��Z?���� 4�X�*��%;�&* #���,;)@ ��/1�<@`�,Z1&* 4��%-�f 4T,/1��Z��������f"�T, #��%#P�t�,Z1;)&*%?�BP *��0��/zVm�L O"�T,/4��/#3��*��%G%'�6�*�! #T,"6b< #�S 39;����8����/1�A/43l;�&* #���,;)@ "2/#�*���*�,/1�:/1�:���)%5"�T, #��%4P ���f�����'T,%' #&����! ��X;)&� #����;�@ ����+)% �!%-�-��%-+739&*/#@ (�0�*&� #��Z1�6�mT,�,�)%G@A��Z1&� ����,/#�<"! 4�*�� 4�L�U�m"! #�0�*%'�L/zv1%-&L�*��%I�� #+�+)T,%?"c/1�,�6�pP

R�/<�*%'���?Vm��%-�*��%'&?;�&* #����;�@ @A/zv1%-�?/1;)�W/#3�"�T\ #�)%O+�;�&0�,��Z7@A��Z1&� 4�*�,/1�hVX%(�! pv1%("�T�/#�*�*%'+���)%G%'�6���� #T,"6bA/1�u �"�T, #��%W"c%'&0"2%-��+����';�T, #&��*/O���)%G@A��Z1&� ����,/#�`"� 4���h 4�X����%W�� #+�+)T,%W"c/1���_�'P ����,�X�'T�%p #&�39&*/1@ t��Z1;�&*%W�$P ª ���! ������X+�/B%'���)/#��@`/zv1%G/1;$�S/#3�"�T, #��%4P�RS��%G@`�,Z1&* 4����/1�:%'�6���! 4T,"6b39/1&m����%�@A%-���! #�����*@ �,� « P+&7%-,OP2RS�)�,�W���W `���,Z#�E@`�,Z1&* 4����/1�h%'�6���! 4T,"6bC�'/1@`"! #&0%'+EVm�U�����*��%

�p¨6�

Page 21: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65 0.70 0.75

-0.20

-0.15

-0.10

-0.05

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

t��Z1;�&*%X�$P ª ������/1&*+�%-&��*/5=!�)+O/1;)��Vm��%8����%-&t;�&* #����;�@ @A��Z1&� ���%'�l�*��/1;�Z#�����)%X"�T, #��%��*�)/ Vm�O�,�t��Z1;�&*%��$P0*$k1 G"�T, #��%X"2%-&*"c%'��+����';�T, #&���/G���)%�@A��Z1&� ����,/#�¢+)�,&*%-�-�*�,/1���� #�� #T��*/WYc%'%-�(�*��@�;�T\ ���%'+QPRS��%:@`�,����@�;�@ "! 4�*�_Vf pboT,��%'�W�*��&*/1;)Z1�J����%(+! 4&*£J #&0%p #�?/43X�*���,�?"�T�/#�pk2Vm���,���[Y2/4���oT,��%O/1����)%¢�0�,@�;)T\ 4�*%'+u@`�,Z1&* 4����/1�<"�T, #��%?/#3 t�,Z#;�&*%I�BP *$P

%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #Tcv4 #T,;�%-�¢¥ « (#© k$%'�0"2%-�'�\ 4T,T�b`�U3�VX%I #+�+u�*��%G%'^_;���T,��Y�&*��;�@ 39/1&*@A 4����/1�7%-�6���! #T�"6b</#3���)%� 4�*�*���0�*�,��Z:+�%839%'�-�'P

d� 4����/1�[@A��Z1&� 4�*�,/1�J�� #��/#��T�boYc%'%-�]�0�*;�+���%'+�;��0�,��Zh���)%A/1&0�,Z1���! #T�¤?&*��@A%-�¢ #��+�d� ���T,/zV"c/#��%-�_�*�\ #T��'P

�! :H 8 � ���JDGFGH 8 ��/psBbBZ1%'�E�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T��m #��+>%-T,%'�8��&0/1�E��/#T,%'�L/1�C����%�;�&� #�)�,;�@ �0����%-�W 4&*%"�&0%'�*%-�6�S #��+:���)%L@`�,Z#&� 4�*�,/1��/43Q;�&* #����;�@ �,/#����@7 pb�VX%'T�T!Y2%m%-���! #���-%'+<�)%p #&����)/1�*%L+�%-39%-�-�*�'PF5sBb$Z#%'�����_�*%'&0�0���U���, #T,�I #�)+��p 4�*�,/1�ov4 #�p 4���'��%'�O+)/E��/#��Y�����+]Yc%'�' #;��*%7/#3����)%'�,&I@�;$��;! #T�&0%8�"�;�T��*��/1�lP �5/zVX%-v1%-&'kX�,��DWF?H 8 �C/psBbBZ1%'�.�,�6�*%'&*�����U���\ 4T,�� #&*%h #Y);���+! #�6�` #�)+�����%<39/1&0@7 ����,/#�%'�6�*�! #T,"6b`/#3 �1, # # # #

��BF # #� � # # # # # # �-T,;�����%-&*�f���X/#��T�b` ¢T,���0��T�%�T\ #&0Z1%'&����� #�A�*��%539/1&0@7 ����,/#�(%'�6���! 4T,"6b

�p¨ «

Page 22: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

0.00 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80 0.90 1.000.00

0.10

0.20

0.30

0.40

0.50

0.60

0.70

0.80

0.90

1.00

t��Z1;�&*%J�$P0& �]RS��%o@`�,Z1&* 4����/1�a/43O;�&* #����;�@ �)%p #&h ]=!&0�0�C��%-�,Z1�_Yc/1;�&</psBbBZ1%'� �,�6��%-&*�������*�\ #T&*%-^_;��,&0%'��()P �)(`%-,Ok!Vm���,�����,�5g$P+/A%-, T,/zVX%'&m���! 4�����)%�@`�,Z1&* 4����/1�7Vm�U����/1;$�5�*��%�")&*%'�0%'���-%�/#3���)%¢���6��%'&0�0�*�����, #T P����EDWFGH 8 � �1, # # # #

��BF # #� � +�%839%'�8���mVm�,T,T2�! pv1%� (�*�,Z#����=!�' #�6�m�'/1�)�'%'�6�*&� 4�*�,/1�lP

/#3� A;�&� #�)�,;�@ v4 #�' #���-b �I�1PU��%-, 39/1&5 7�*%-�'/1��+J�)%'�,Z#�BYc/1;�&L�'T�;��0�*%'&W #��+��1P+/7% , 39/1&5 A=!&0�0���%-�,Z1�_Yc/1;�&`�'T,;)�0��%-&>�9�*%-%ER� #Y�T,%E�$P �1¡8PeRS�)%E@`�,Z1&* 4����/1��%'�6���� #T,"6b /#3G;)&� #����;�@ v4 #�p 4���'��%'���%' #&:�*;����e J�-T,;�����%'&:���`T�/zVf%-&*%'+a #�`�p #� Yc%C�0%'%-�n�,� t��Z1;�&0%C�$P0&$P RS�)%C=!&0�0�A��%'��Z1�_Y2/#;�&�1, # # # #

��BF # #� � # # # # # # #�*�0�,�0�*%'+u@`%'���! 4���,�0@ bB�,%-T,+��f #� 3 &0&*��%-���,;��f@A��Z1&� 4�*�,/1�`%'�6�*�! #T,"6b7/#3��$P ª %-,

39/1&mDWF?H 8 �¢Vm�����������?�1P��I% , T�/zVf%-&m�*�! #�u���)%¢Y� #&*%I�p ����,/#�C@`�,Z#&� 4�*�,/1�A@A%-���! #�����*@CP

�! :H df/1���*��+�%'&0�,��Z5����%X�0��/#�,������/1@A%8��&0�,���p #�0%#k#�*��%��0�,@`"�T,%�D # # # #�+�%839%'�8�L��� ª %-,?¡8k4�*��% �1, # # # #

��

F # #� � # # # # # # �'T�;��0�*%'&���� �BP0&:%-,?¡m 4��+C�*��%��1, # # # #�� , � �� � # # �'T,;)�0��%-&����1/(%-,?¡S@`%'���� #���,�0@A�L #T�TQbB�,%-T,+

% *2%'�8���Uv1% 3 &0&*��%-���,;���%-��%'&0Z1�,%-��/43 @¦�z¨?%-,�P6RS�_;������ �*%'%-@A���*%-���*��Y�T,%��*/I�'/1���0�,+�%-&�%'T,%-�-�*&*/1�����

�p¨ *

Page 23: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

+�%839%'�-�*�'P���]���)%7�0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�(@A 4�*%'&*�, #T ���)%7@`/1�0�O #Y�;��)+! #�6�����_�*&*�����*���`+)%-39%'�8������ 4�O�' #�� #�M�

�'/#@A@`/$+� 4��%I;�&* #���,;)@ @A��Z1&� 4�*�,/1�u�0%'%-@A�L��/7Yc%��*��% �1, # # # #��)D ��� # # # �-T,;�����%'&-PmRS��%O%�*Q%-�-���Uv1%

3 &0&*��%-���,;)�t@`�,Z1&* 4����/1�?%'�6���� #T,"6b¢39/1&��������t"�&0/$�-%'�*���,��"�&*%-+��,�8��%-+O��/GYc%�*$P0/L%-,OP4RS�����t�����' #T,�-;$�T\ ���%'+7Y_b7 #+�+)�,��ZO�*��%W39/1&0@7 ����,/#�A%-�_�*�! #T�"_b7/#3����)%G�'T�;��0�*%'&����7����%W�0��/#�,������/1@A%8��&0�,�m@7 ���%'&0�\ #T #��+h���)%¢@`�,Z#&� 4�*�,/1�A%'�6���! 4T,"6bu�,�u�*��%I�'T,;)�0��%-&'P

�! :H D � )L%-T,�\ 4Y�T,%�"�&*%-+��,�8���,/#���?/#3f�*��%:;�&� 4���,;�@ �*%-T�3\��+)� *2;��*��/1�o #�-�*��v4 4�*�,/1�>%-�6���! #T�"��,%-�I�,�DGFGH D �� #&0%G�';�&0&*%-�_�*T�b7+�� �`�';)T����*/(@7 #£4%#k�Yc%'�' #;��0%¢"c/#�*%'�6���, #T,�f39/#& / ! ;�&� #�)�,;�@ �,/1�)���! pv1%��/#�¢Yc%'%-��+�%-&*�Uv1%'+QP / ! ��/1���� #&*%` #T�@A/#�0�?�-%'&0�� #�,�)T�b>��@A"c/1&��� #�6�G���J����%`�*%-T�3\��+)� *2;��*��/1�JY2%M��! pvB�,/1;)&?�,�oDGFGH D �6k�%-�*"c%'�-�\ #T�T�b��*�,�)�'%(����%(")&*%'+)�,�-�*�,/1�oY! 4�*%'+[/1�JVm�! 4�I�' #�oY2%:�0�,@�;�T, 4��%-+��/zV��,�L #�L����Z1�E 4�O� « P �(%-,�P t��Z1;�&0%O�BP��z¨`�*��/zVm�L���! 4�L���)%�%-��%'&0Z#bC/#3 ���)%�@`�,Z1&* 4����/1�u"�&0/4��'%-�*���,�?/1��TUbJ&*%-+�;��-%'+�Y6b[¨)P « % , Vm��%'���'/1���0�,+�%-&*����ZE 4��/psBbBZ1%'�]v4 #�' #���8boY2/1;)��+[�*/C�*��%@`�,Z1&* 4������ZO;�&* #����;�@�v4 #�p 4���-b#P

�p¨ ª

Page 24: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����������� H

0.20 0.25 0.30 0.35 0.40 0.45 0.50 0.55 0.60 0.65 0.70 0.750.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

0.40

0.45

0.50

t��Z1;�&*%��$PU�z¨ � �XbC&*%-@A/zvB�,�)Z7 `��%p #&0Y6b�/psBbBZ1%'�E�,/1�lk��*��%O@`�,Z#&� 4�*�,/1�<%-�6���! #T�"6b�/43�;�&� 4���,;�@�,�S&0%'+�;)�'%'+�Y6bC¨)P « % ,�*/ « P0/(% ,�P

�p¨�&

Page 25: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ Hwux�� � �"!�!#�%$�& ')(*$,+)-).�/#!0�"& { | g�������������*%-�-�*�,/1���*��%uY2%-�! pvB�,/1;�&O/#3m=!�*�0�,/1��"�&0/$+);��-�*�(�p #%-�*�,;)@�k���/$+�����%J¥ �z¨ « ©S #��+�&0;)���)%8�����;�@ ¥§�z¨�*�©c�,���0��;)+��,%-+<�,�7DGFGH����6P�RS��%G�0/1T,;$���,/#�A"�&0/$�-%'�0���,���'/1�)�*�,+)%'&*%-+<39/1&�%p #���u"c/1�*�0�,Y�T�%���! #&0Z1%G���� 4�*%?/#3�����%5=!�*�0�,/1�u"�&0/$+);��-�S���7���)%W����&0%'%?"c/1�*�0�,Y�T�%W����/1�������,/1@`%-�*&0b`�0�� 4��%-�S/#3�DGFGH39;�%-T Pt��3Q����%S=!�0�*�,/#�7"�&0/$+�;)�-���,��£_��/zVm�</1��TUb���/¢%8s$����Y����� I�*"c%'�-��=!�L���! #&0Z1%L�0�� ���%#kB/1��TUbO�*�! 4����! #&0Z1%?�0�� 4��%?�����'/#���*��+�%'&0%'+h�,�<�*��%?�*��@�;�T\ ����,/#�lP �L/ VX%-v#%'&-k �*��%?"�&0%'+����-��%-+h���! #&*Z#%?�0�� ���%?/#3�'%-&0�� #�,�C=!�*�0�,/1��"�&*/B+�;��8���5Vm��T,T�Yc%O@`/$+)��=!%-+CVm�U���C�0��/#�,������/1@A%8��&�bh���! #��Z1%-�'PL���E�0;����J�p #�0%'�� %4P Z)PO@`/1T�bBYc+�%'�_;�@7¡mv4 #&0�\ 4�*�,/1��/#3X�*��%�=!�0�*�,/#�J"�&*/B+�;��8�I���! #&*Z#%(�0�� ���%(�,�?")&*%'+)�,�-�*%'+J��/uYc%%'�)%'&*Z#%-�����p #T�T�b�3 zv#/1;�&* #Y�T,%m/zv1%-&X���� #&*Z1%L�0�� 4��%mv4 #&*�, 4����/1��� /43Q���)%L;)&� #����;�@ �' 4����/1�(Vm��%'�7�*��%�0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&0b<���� #��Z1%-�5+�;)%I�*/:/zs$��+! 4����/1�h/1&S&*%-+�;��8���,/#��¥ �z¨ ª © P�����DGFGHL39;)%'TlVm���*�E (����Z1�Y�;�&0�$��;)"o�*���,�5�p #�o�! pv#%�����%(%�*Q%-�-�I/#3��,�)�'&*%' #�*����Z7�*��%(�0�*/1�,������/1@`%-��&�bC&� #��Z#%�/#3�����%:DWFGHpk #�?���)%`39/1&0@7 ����,/#�>/#3�%4P Z)PAD 6 F � #�)+]DLK8F?N D�1 @7 pb�Vf%-T,T�+�%-"2%-��+�/1�J���)%A"c/1"�;�T, 4����/1�J/#3D = 8o�,/#���S�,�u���)%¢T, 4�*�*�,�-%#P

�����*���,�I�*%-�-�*�,/1�o����%:39/1&0@7 4�*�,/1�J%-�6���! #T�"��,%-�I/#3��-/1@A")T,%8sJ�*/1T�;)����/1�J�*�U��%'�� #&0%A 4T,�*/h�-/1�$��*��+�%'&0%'+C�*�����'%I�*;)���E�*�U��%-�L@A pb<"�T, pbh (&*/1T�%?�,�C �v# 4�p #���8bh #�0�*�,����%-+E+��*Q;��0�,/1�u@`%'���� #���,�0@�P

t�,�� #T,TUb(����%?"c/1�*�0�,Y�T�%G@`�,Z1&* 4����/1�A"� 4�����S/43��*��%W=!�0�*��/1�h"�&*/B+�;��8���m #&0%G�0�*;�+��,%-+hY_b<@7 #"B�"�����ZG L&*/1;)�*%��*��/1;�Z#�O����%�T\ ��*�����'%� #��+O�p #T��';�T, 4������ZS����%���/#�� #T6%'��%-&*Z#b�/#3��*��%�+�%-39%-�-� Vm�U�����*��%�,/#�`T�/$�' 4��%-+7 ��X�-/1���0%'�';$����v#%W"c/1�,�6�*�f #T�/1��Z?���)%5@`�,Z1&* 4����/1��&0/1;)��%4P RS��������bB"c%5/#3Q�*��@�;�T\ ����,/#��p 4�<Y2%5"2%-&039/1&0@A%-+<�,�`��Vf/�Vf pbB�'P �������)%'&X�*��%W"� 4���<���� ¢T,�,�)%L�*��/1;�Z1�A����%G�-&0bB�0�� #Tc/1&f�U�f���� �';)&0v1%¢Vm���*���,�C :£B�)/ Vm���'&�b$���� #T�"�T, #��%4PX���C����%?=!&0�0�5�p #�0%��U�m�,�m�*;��`�-�,%'�6�L��/`�p #T��';�T, 4��%G�*��%+�%839%'�-��%'��%-&*Z#b[39/1&¢�'/1���0%'�-;)���Uv1%u"c/1�,�6���� #T�/1��Z��*��%7��@7 4Z1�,�! 4&0b>T��,��%4P���������%A�*%'�-/1��+��' #�*%���)%:�*/#�� 4T %'��%-&*Z#b>�,�?�p 4T,�';)T\ 4�*%'+JVm���*�o�*��%:�,/1�JT�/$�' 4��%-+o 4�¢�'/1�)�*%'�-;)���Uv1%`"2/#�,�6���?/1�[ uZ1&0�,+@A #"�"c%'+h/zv1%'&5 (�*;��U�� #Y)T,%?�'&�bB�0�� 4T,T,/#Z1&� #")���,�G")T\ #��%4P

RS���,�<��bB"c%J/#3¢�p #T��';�T, 4����/1�n�' #�rY2%J%MsB��%'�)+�%'+r��/�"c%'&�39/1&*@ "! 4���6Vf pbe%8s$"�T�/1&� 4�*�,/1�n�,�@A 4��%-&*�\ 4T,��Vm���*�O�'/#@A"�T�%8s¢��b$@`@`%-��&�bOY6b¢"c%'&039/#&*@`�,��ZL�*��@�;�T\ ����,/#����/1�( 5�_;�@OY2%-& /#3!"! 4&� #T�T,%'T

�#�z¨

Page 26: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

"�T, #��%'�-P�RS���,�S&0%'�*;)T����m���� / ,�"! 4�*�6V� pbC #��+� #�8����v4 4�*�,/1�u%-��%'&0Z#b<�*��/1;�Z1�h���)�,�S"! 4�*�lP)L%-�*;�TU����/43S����%<=!&0�0����bB"c%</#3L�*��@�;�T, 4����/1�[ #&*%<")T,/#�0��%'+]/1�. E�*��@A")T,%`"2/1�0���*�,/1�$��%'��%-&*Z#b

Z1&* #"��lP )m%'�0;�T��*�O/#3X����%A�*%'�-/1��+�£_����+� #&0%7"�T�/#�*�*%'+[/1�� C�'/1�6�*/1;�&O@A #"lk�Vm��%-&*%A�*��%A�*/#�� 4T%'�)%'&*Z4b��,��&*%-"�&*%-�*%'�6�*%'+`Y_bO�'/1T�/1;�&� #��+(�' #�(Y2%f&*%p 4+�Vm����������%��)%'T,"(/43 �,�*/���%'�)%'&*Z4bOT��,��%-��¥ & ª © P

}�~���~0� �������)� � �� � �&����$�� "

!/1&S����%I=!&0�0�G�' #�*%4k2�' #%'�0�,;�@ �0/1T,;$���,/#�����EDWF?H����1k2 4T,Tl���)%�����%'")�W�,�6v#/1T�v#%'+>����+�%8��%-&*@`�,������Z���)%¢�0/1T,;$���,/#�C%-�6���! #T�"6bC #�SVf%-T,T� #�S���)%�&* zVi�p #T��';�T, 4����/1�u+! 4�� : #&*%I"�&0%'�*%-�6��%'+JYc%'T�/zVIPW�&!/1&/#�*��%'&�=!�0�*��/1�a")&*/B+�;��-�:��/1���(�0/1@A%u/435�*��%'�0%�����%'")�A 4��+ �*��%h&� pV +! 4�� >Vm��T,TfYc%h/1@`���*�*%'+lk@A #�,��TUb�Yc%'�' #;��*%�����%Cv1/1T�;�@A%C/#3?+� 4�� [�,�(v1%-&0baT\ #&0Z1%E 4��+n+�/B%'�A��/#�A�'/1�6�*&*�,Y);)��%C��/��*��%;���+)%'&*���� #�)+��,��Z`/#3�����%I@A 4�*�*%'&-P ¡

��3mVf%<�-/1���0�,+�%-&O����%A%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ +�%-39%-�-�(&0%p #�8���,/#���OYc%-��VX%'%-�a+��*Q%-&*%-�_�O�*/1T�;)����/1�]�0���*%'� #��+��p #%-�*��;�@ ��&* #"�"c%'+¢�,�� 5+��§���p 4%'�*��;�@(��/ps$�,+�% ")&*%'�-�,"��U�� 4�*%#k Vf%��p 4�O"�&0%'+����-��Vm���,�����p #%-�*�,;)@��&* #"jVm�,T�T5Yc%o #Y�;)��+! #�6�h�,�a����%oDWF?HhT, 4�*�*�,�'%4kS%#P Z�P 39/#&< ��*/1T�;)����/1�n@`%'���� #���,�0@ Vm��%-&*%�p 4%'�*��;�@ /B�'�-;�"��,%-�L :;)&� #����;�@�v4 #�' #���-b<�*���*%?�,�CDGFGH D � �

�g 4�� H � �� 4�� � # # # ! � H�� T 0 � �0¡ ! � �g � � � � > � �$P0*1¡

Vm���������-/1&*&0%'�*"c/1��+)�LVm�U���C (�*/1T�;)����/1�h%'�6���! 4T,"6bu/#3 �

&(' #������ ! � �� � ��� ! � �g � (�� $ �g � �� � � � # &�� �1�$�_¥�1 � ©�> � �$P ª ¡

Vm��%-&*%�� �� � ��� #��+�� �� � ��� 4&*%?����%IT, 4�*�*�,�'%W%'��%-&*Z1��%'�m/#3tDGFGHW 4��+>df��FGH5&0%'�*"c%'�8���Uv1%'TUb1PR�/L%-v4 #T�;! 4�*%� #T,T#&*%p 4�*/1�! 4Y�T,%��0/1T,;)�*�,/1�?@`%'���� #���,�0@A�-k ����������%'�-%'�*�* #&0bI�*/S+�%-=!�)%X%-^B;� 4����/1���

T,��£#%G�$P *I39/1&f%' #���u�,@A #Z1���! #Y�T�%m�*&� #"7�*���*%G #�)+u�����X%'�6���� #T,"6bA�'/1;��6�*%'&*"� #&0�ST��,£4%W%'^_;! ����,/#�C�$P ª P

�#�1�

Page 27: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

R�/� 4�'�'/#;��6�(39/1&O���)%<39;�%'T�����/1�������,/#@A%8��&0b !&*%-��£#%-TS+�%-39%-�-�*�A 4&*%h #+�+)%'+./1&�&0%'@`/ v#%'+�39&*/#@%'�U����%-&S�*��+�%I/#3t%-^_;! 4����/1���$P0*$P

���7���)%5%Ms� 4@A"�T�%W 4Y2/zv1%4k)/psBbBZ1%'�7v4 #�' #���-�,%'�X #&0%539/1&0@A%-+A/1�`����%L&*��Z1�6�f�� #��+7�0�,+�%L/#3l�*��%%'^_;! ����,/#�`Yc%'�' #;��0%L�*��%m #T��*%'&0�! 4���Uv1%�Vf pb���/?39;�T�T�=!T�TB�*��%SY! #T, #���'%S/432�*��%S%'^_;! 4�*�,/1�:��� ��/I�! pv1%�,�6�*%'&*�����U���\ 4TQ/psBb$Z#%'�E��/1���S/1�u�*��%IT,%-3 �'P������6bB"c/4������/1�������,/1@`%-�*&*���?DGFGHL�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T��� #&0%?��/#� pv4 #�,T, #Y�T,%4P

RS��%�+�%839%'�8�>�'/#@A"c/1��%-�_�*�E/#3�%'^_;! 4�*�,/1� �$P ª Vf%-&*%��0�,@�;)T\ 4�*%'+rVm����� ����%�d 3 > d 3 , � 4�*/1@A���<�*��@�;�T, 4����/1���'/B+�%#P RS��%C&*%-�*;�TU���`/#35�*��%C�*�,@O;�T\ 4�*�,/1�]&*;����A #&0%C")&*%'�0%'�6��%-+j�,� R� ��Y�T�%W�BP « PtRS��%5�_;�@OY2%-&*���,�:���������� #Y�T�%L&0%-39%-&��*/��0�,��Z#T,%m�,/1�)���� #£#%-�A39&0/1@ �,�$=!������b( #��+`"�T\ #�-%'+�,�C (T\ ��*�����'%G"c/1�0������/1�u/1&������ ������� �#P

3 "�")T�bB�,��Z]�*/1T�;)����/1�n%-^B;� 4����/1���7�*/�%'��%-&*Z1��%'�<"�&0%'�0%'�6��%-+¦���jRt 4Y�T,%>�$P « &0%'�0;�T��*�<�,�n�*��%�*/#T,;)�*�,/1�[%'�6���� #T,"���%'�¢39/1&�df�0H-F��,��DWFGH����6ktVm�������� #&*%A�*��/zVm�����]R� #Y�T,%7�$P0*$PC��@A"c/1&0�� #�6��*/#T,;)�*�,/1�u�0����%-�L #&*%I;���+)%'&*T��,��%-+h�,�u���������� #Y)T,%#P

RS��%(�*/#T,;)�*�,/1�C%'�6���� #T,"6b�"�&*%-+��,�8���,/#���W���>Rt 4Y�T,%O�$P0*A+�%-vB�, 4��%��0T,��Z1�6��T�b739&*/1@ ���)/1�*%�");�Y$�T,���*��%-+�Y6bE¤?&*�,@`%'�m 4��+Jd� 4�*T,/zV ¥ �z¨1¨�© kc #�S���)%O&*%-�*;�TU���L"�&*%-�*%-�_�*%'+J��%-&*%� #&*%¢Y! #�0%'+�/1�E�0�,@(�;�T, 4����/1���XVm�)�,���h�,���-/1&*"c/1&* 4��%-+<@A/#&*%G��/1���� 4��+h�*T,��Z1�6��TUb:+�� *2%'&0%'�6�m�*��@�;�T\ ����,/#�A"! 4&� #@`%-�*%'&*�-P

d� #%'�0�,;�@ �,�X"�&*%-+��,�8��%'+<�*/�Yc%G�,���0/1T,;)Y�T,%L�,�uDWFGH D �I #��+hDWF?H'k)Y�;)��Y2%-�'/1@`%'���0/1T,;)Y�T,%5�,�DGFGH 8 �A #�?���)%`;)&� #����;�@ v4 #�' #���8bo�*���*%'�?��%-�'%-�*�� 4&0bo��/C #�-�'/1@`@A/B+! 4�*%��p 4%'�*��;�@ #&0%:@A/1&0%%p 4�*�,TUb739/1&0@A%-+lP

�#� g

Page 28: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

d� #T��';�T, 4��%-+Edf�S=!T�T,%-+C+)%-39%'�8�L%'��%-&*Z1��%'�m�,�CDGFGH!/1&0@7 4�*�,/1�7%'��%-&*Z1��%'�

,G%839%'�8� ,G%839%'�8� R�&* #" ���)�'/1&0"2/1&* 4����/1�h%'��%-&*Z1��%'��¥ %-,W©���6�*%'&*�����U���\ 4T &$P0&6�;* &$P0&6�;*> �,��Z1T�%Id� 4�*�,/1�uv4 #�p 4���-bdf� � *;&$P *;/$� ª �$P *;* « � « P ¨;(_�df� � � &�/$P+( &;/ &;&)P�� /;( ���$P « (��df� � � � �z¨ ª P g;*;& �1�zg$P0&1g;/ � (�P « (�(

�z¨ ª P��z�;/ �1� /)P��p¨)� � (�P+&;( ª�z¨ ª P+( ª ¨ �1� /)P0&1g)( ���$P (�(�(

,G/#;�Y�T,%¢d� ����,/#� ,� #�p #�)�'�,%-�df� � � � «#ª P ª ( & � * « P « �1& �9*$P0*�*#¨df� � � � � * ª P �)& * � ª �$P *)/6g �9*$PU�1/6�df� � � ��� � ª &)P g;*)( �1&1�$P ª ( « � « P ��*1gdf� � � ��� g$� &)P « ¨ ª g1g (�P �)&6g � (�P+& ª (

g$� ª P « /6g g1g (�P �)&6g ���$P+& « ¨R� #Y�T,%<�$P « �Ad� #T,�-;�T\ 4�*%'+������'/#&*"c/1&� 4�*�,/1�[%'�)%'&*Z#�,%'�O/#35df�O=!T�T,%'+�+�%-39%-�-�*�(�,��DWF?H'P>RS��%<���$��'/#&*"c/1&� 4�*�,/1�h%-��%'&0Z#bC�,�m+�%-=���%'+o #�m���)%�+��*Q%-&*%-���'%�Y2%8��Vf%-%'�E�*��%(df�m=!T,T�%'+C+�%-39%-�-�G #��+��*��%;��)=�T,T,%-+e��&� 4"r39/#&*@A 4����/1�j%'�)%'&*Z4b1P RS��%o��/#�� ����,/#��(%4P Z)P�df� � � ��� ¡7&0%-39%'&0�C�*/.�p #%-�*�,;)@��&* #"�"c%'+C�,�C �4g , � � g , � � �*&� #"QP

�#�1/

Page 29: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

df�L�*/1T�;)����/1�u�,�u%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ Vm������df�0H'F�"�&*%-�'��"����� 4��%4P> /#T,;)�*�,/1�<%-�6���! #T�"6b�¥ % ,W©

,G%-39%-�-� 6 <j¨ 6 #¦¨ 6 @j¨df� � &)P �1� (�P (�* ��¨)P « �df� � � « P ª ¨ �$PU�1� /)P (_gdf� � � � �$P ¨ ª « P0*�* ª P (�*df� � � g « P�� g � ()P g�* g$P (_gdf� � � � �1&$P0/ * �z¨$P0&1¨ g$P ( /df� � � ��� �1/$P+(�* ª P ( & /)P (��df� � � ��� $�� &)P ª * �1�#P ��* �1/$P g «df� � � ��� $�� �z¨$P ª � � gBP �)( � ()P g)(

R� #Y�T,%X�$P0* ��df���*/1T�;)����/1�I%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@¦%'��%-&*Z#bI"c%'&��p 4%'�*��;�@� 4�*/1@�P 3 T,T6+�%839%'�-�*�t 4&*%��0bB@A@`%-���&*���#kB%8s$�'%-")��39/1&�����%Gdf� � � ��� �-T,;�����%'&-k$Vm�������<�p 4�<%8s$�,���S�,�`��Vf/O�0�� ���%'�-k � #��+ � kB+�%'"c%'��+)�,��Z/1�uVm�������E"c/1�*�U���,/#�7����%I��@A"�;)&*����bA/B�'�';)"��,%-�L�����*��+�%G���)%¢�-T,;�����%-&'P

�#� (

Page 30: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

�����������������������������������

�������������������������

���������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������

���������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������������

O

VU

V

U

Cs

O

O

O O

O

O

OO

OO

O

O

t��Z1;�&*%��BP��1�;��RS�)%X�' 4����/1�¢v4 #�' #���8b¢ #�*�0�,�0�*%'+�@`�,Z#&� 4�*�,/1�G@`%'���� #���,�0@ Y6b?Vm���,����df�t@`�,Z1&* 4��%-��,�CDWF?H 8 �1P�RS���,�m@`%'���! #�)�,�*@��,�m #T��*/:&*%-�*"c/1���*��Y�T,%G39/#&S�,/B+��,��%W@A��Z1&� 4�*�,/1�A�,�CDGFGH 8 �6P

� $ ��������$� "

d� #%-�*�,;)@@`�,Z#&� 4�*�,/1�?���ODWF?H D �f�p #�O/$�-�';�&�vB�\ S����%f #�*�0/$�-�\ 4�*�,/1�I/#3!/#��%f 4+�+����*�,/1�� #T6;�&� 4���,;�@v4 #�p 4���-b� #��+�"c/1�*�0�,Y�TUb]/1�)%</1&O��VX/J/ps$bBZ1%-� v4 #�' #���-�,%'����/>���)%hdf� � ��� %-^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �*&� #"�*�U��%4P 3 �E���_�*%'&0�! #T�@A��Z1&� ����,/#�C����%-"J #��+C����%�T,/1�0�5/#3t����%�;�&� #�)�,;�@ v4 #�' #���-bC�-/1@A")T,%-�*%¢�*��%@`�,Z1&* 4����/1�J"�&*/B�'%-�*�-PuRS��%A�*��&*%-%A����%'")��/#3f�*���,�¢@`%'���! #�)�,�*@ 4&*%:�*��/zVm���0����%'@A 4�����p #T�T�bE�,�t��Z1;�&*%¢�BP��1�#P

RS��%m39/1&*@A 4����/1�O/43l ?T\ 4&*Z1%Ldf� � � ��� �*&� #":&*%-^_;��,&0%'��Y2%8��Vf%-%'� ()P ª #��+A�$P ª %-,Ok6+�%'"c%'��+)�,��Z/1�E�*��%��-/$/1&0+��,�� 4����/1��/43�����%�/psBbBZ1%'�Jv4 #�' #���'��%'�-P?RS��%��,�6�*%'&*�� #T�@`�,Z#&� 4�*�,/1�h�0�*%'"o�,�W #�0bB@(�@`%-��&0�,�? 4��+h�! #�m #�C #�8����v4 4�*�,/1�7%'��%-&*Z#bu/43X�#P��I%-, �9�*%-% ��,Z1;�&0%I�$PU� g1¡� #�)+h�*��%?@`/1�0�ST��,£4%'T�b@`�,Z1&* 4����/1�<"�&0/$�-%'�*�L�,�S�*��%'&0%-39/1&0%¢")&*%'+)�,�-�*%'+C��/`�! pv1%� #��/zv#%'&� 4T,T�@`�,Z1&* 4����/1�u #�8����v4 4�*�,/1�u%-�$����� #T,"6bu/#3��$P+&:% ,�P �5/zVX%-v#%'&'k ���)%O #�8���Uv# ����,/#�u%'�6���! 4T,"6bu39/1&����)%��0%'T�3\��+�� *2;��0�,/1�u/#3t;�&� 4���,;�@v4 #�p 4���'��%'�I�,�[DGFGH D �A�,�¢� � *$P ª % , � �*%-%AR� #Y�T�% (�P gu/#��"! 4Z1% *1g</1& )L%83�P�¥ « (#© ¡Mk�+�%'"c%'��+)�,��Z/1�u���)%¢����/1�������,/#@A%8��&0b#k��,@`"�TUb$����ZO�*�! 4�S���)�,�S�,���*��%I&� 4�*%I+�%-�*%'&*@`�,�)�,��Z(����%'"QP

���i����/1�������,/1@`%-�*&*���JDGFGH� �0�,@`�,T\ 4&7"�&0/$�-%'�*���,�u&0%'�*"c/1���0�,Y�T�%J39/1&h�p #%-�*�,;)@ @A��Z1&� ����,/#�

�#� �

Page 31: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

t��Z1;�&*%(�$P��zg � ,G� *2;��0�,/1�J/#3X�p 4%'�*��;�@ �����*��+�%(+��*Q;��0�,/1�J�-T,;�����%-&*�'P �L/#��%��*�! 4�I�,/#�J+�� *2;��*��/1��,� , � � ��� ���m #�0bB@`@A%8��&*���#P #TU����/1;)Z1�¦��� �*���,�h�' #�*%[����%[�p #%-�*��;�@ �,/1� %'^_;���T,��Y�&*��;�@ �*&� #"¦�*�U��%o�,�� �0�,��Z#T,%o;�&� 4���,;�@v4 #�p 4���-b#P�RS�)%? #�*�0/$�-�\ 4�*�,/1�A/#3� �;�&* #���,;)@ v4 #�' #���8b< #�)+<��Vf/(/psBbBZ1%'�uv4 #�p 4���'��%'��&0%'�*;)T����f�,� udf� � � ��� �'T,;)�0��%-&WVm�������>�! #�W 7&*%-T\ 4�*��v1%¢39/1&*@A 4�*�,/1�h%'�6�*�! #T,"6b�/#3�(�P ¨7% , #��+o 4�E�,�6�*%'&*�� #T�p 4%'�*��;�@ @A��Z1&� ����,/#�J%'�6���! 4T,"6b[/#3m¨)P0*C% ,�P�RS��%7"�&0%'+����-�*%'+]�*/#�� #T�%-��%'&0Z#b]���¢�*��%'&0%-39/1&0% (�P0*%-,Ok�Vm�)�,���]����T�/zVf%-&¢�*�! #���*��%7@`�,Z#&� 4�*�,/1�J%-�_�*�! #T�"_bo/43S;�&� 4���,;�@ v4 #�' #���-�,%'�7� �BP « %-,I¡?/1�Vm�������C�*���,�S@`%'���! 4���,�0@ �*��/#;�T,+h����%-��+)%'"c%'��+lP

����DWF?H 8 �X@`�,Z1&* 4����/1�G+�%-"2%-��+��t@`/1&0%�@7 #&0£#%-+�T�b?/#�����)%����6��%'&0�! #T6@`�,Z1&* 4����/1�G����%'"QP � v1%'����)/1;�Z1�<�*��%W39/1&0@7 4�*�,/1�`%'�6�*�! #T,"6b7/#3� O�p 4%'�*��;�@���/1�A�*&� #")"2%-+u�,�u �;�&* #����;�@ +��U� v# 4�p #���8b7���T,/zVX%'&I���! 4�[�*�! 4�¢/#3S u��&0�U� v# 4�p #���8b �9Vm�)�,���]�� #�O 4�] #+)+�%'+�/zsBbBZ1%-�]v4 #�p #�)�-b)¡8k�����%`T\ ��*��%-&�,�A&*%-�*"c/1���*��Y�T,%�39/1&<�p 4%'�*��;�@ +�� *2;��*��/1�e #�A����%>���6��%'&0�! #T5@A��Z1&� 4�*�,/1� %'�6�*�! #T,"6ba�,�<Z#&*%p ���T�b

�#� «

Page 32: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

� � �� $&�(' DGFGH D � DWF?H DWF?H 8 �&(' (�P0& « % , (�P (�*�%-, ��¨)P « �?%-,R�&� #" df� � � ��� 4�� # # #� 4�� # # #�����Z1&� ����,/#�u@A%-���! #�����*@ ,G�, :df� � � � � � ,G�\ `df� # # #� � ��� ,W�\ `df� # # # # #� � ���&*/B�'%-�*� &('�� �$P+&:% , (�P0*�%-, /$P+(:%-,)L 4��%I+�%8��%-&*@`�,������Z(�0�*%'" ,G%-"2%-��+��L/1� 6�P D �*%-T�3\��+�� *2;��*��/1� ���,Z1&* 4����/1�<"�&0/$�-%'�0���&*%-+��,�8��%-+ &('�� �$P+&�� *$P ª % , �$P « %-, /$P+(:%-,

R� #Y�T,%?�$P ª ����&*%'+)�,�-�*%'+h�*/#T,;)�*�,/1�<%-�6���! #T�"��,%-�S #��+h@`�,Z1&* 4����/1�A #�-�*��v4 4����/1�7%-�6���! #T�"��,%-��/#3��p 4%8��*��;�@ ���hDGFGHW 4�5 �39;��)�-����/1�h/#3 ����/1�������,/#@A%8��&0b#P

&*%-+�;��-%'+hY6b7���)%? #+�+��U����/1�! #T /psBb$Z#%'�uv4 #�p #�)�-b1P�RS��%5��/#�� #TQ@`�,Z1&* 4����/1�:"�&*/B�'%-�*�S&0%'^_;��,&0%'�7/)P (%-, �9Vm�������u�,������Z1��%-&X���� #�<����%W%'�6���! 4T,"6bA39/#&�;�&� 4���,;�@ �0%'T�3\��+�� *2;��0�,/1�A�,�uDWF?H 8 ����g$P « %-,I¡MP

Rt 4Y�T,%<�$P ª P��0;�@A@A #&0�,�*%-�¢�*��%7�0�,@�;)T\ 4�*%'+]&0%'�0;�T��*��39/1&Odf�*H-F��*/#T,;)�*�,/1���,��DWFGH D �6k�DGFGH #��+7DGFGH 8 �6P !/1&�%' #���<�,/#�7 #�)+7&� 4��Z1%L/#3l����/1�������,/1@`%-�*&0b#k_�*��%L�*/1T�;)����/1�:%'�6���! 4T,"6b1k$�*/1T�;)����/1��*�U��%4k�"�&*/#"2/1�0%'+�@A��Z1&� 4�*�,/1�A@A%-���! #�����*@ 4��+�@`�,Z#&� 4�*�,/1�A%'�6���! 4T,"6bh #&0%¢&0%'"c/1&0�*%'+lP

}�~���~�� �6���I�0�G�� � �&����$�� "

RS��%��0��/#�,������/1@A%8��&�b��0�� 4��%C/#3W�*��%>DWFGHA39;�%-TL�� #�A��@A")T,�,�' 4����/1���¢39/1&`�*��%C���! #&*Z#%����� 4�*%E/#3�,/B+�����%#Po���:�,������%-&*%-39/#&*%u�,@`"c/1&0�� #�6�O���� 4�����)�,�����O3 #�-�*/1&*%-+.�,�6��/>�*��%u�*/1T�;)����/1��%-^B;� 4����/1���"�&0/1"2%-&*TUb1P(��3fVX%`�'/1���0�,+�%-&I�*/1T�;)����/1�J/#3X�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T��,/B+��,��%�39&*/1@ uZ6 4�*%'/#;������� 4�*%(39/1&?%8s_� #@`"�T,%)�

DGFGH D � ���2���)¡ �� � �% ! C 1� &(' # %� � $ � %DGFGH1� �2���)¡ �� � �% !

�H C 1� ! �H C 1�� &(' # %� � $ �H C ��� $�� %DGFGH 8 � ���2���)¡ �� � �% ! C 1�� &(' # %� � $ C ��� $�� %

�#� *

Page 33: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

���`�*��%'�0%m%'^_;! 4�*�,/1��� C �,� �*��%S�,/#�����' 4����/1���0�� 4��%m/#3c��/$+�����%#P�RS��%L%'T�%'�-�*&*/1�)��%'���*��%'&�Z#/¢���6��/���)%�v# 4T,%'�)�'%�Y! 4��+:/1&t���)%��'/1�)+�;��-�*�,/1�:Y! 4��+lk#Vm�������:�,� ����+��,�' 4��%-+�Y6b�1��f #��+�1��P %� � �,�t�*��%�,/#�����' 4����/1��"c/#��%-�_�*�\ #T$�� #£4%'�A39&0/1@ R� #Y�T�%5�$P0/I #�)+ � ����%mY�����+�����ZI%'��%-&*Z#b:/#3c���)%L+)%-39%'�8�pP����DGFGHm #�)+hDGFGH 8 �?����%?��/1��� �p 4�*�,/1�`"2/4��%'�6�*�\ #Tc�,��@`/B+���=!%-+7Y6b7�*��%G3 #�8�f���� 4�S%'T�%'�8��&*/#���f39&*/#@�,/#�����-�,��Z:�*"c%'�-�,%-�G%'��+J;)">�,�C����%�T\ 4�0���,�-%<¥ �z¨1¨�© PmRS��%�%-T,%-�-��&0/1�J �`���U��bh39/1&L�*���,�5"�&*/B�'%-�*�G���%'^_;! 4T ��/ �H �����,�oDWFGH� 4��+ �����,�[DGFGH 8 �`&*%-�*"c%'�8����v#%'TUb1k�Vm��%'&0% �����,�W�*��%:Y! #��+)Z6 #"a� g$P+/%-,?¡��,�CDGFGHO¥ ��* © P

> �,@O;�T\ 4�*�,/1�)�mVX%'&0%�"c%'&039/#&*@`%'+>/1�> AT\ 4&*Z1%¢�_;�@�Yc%'&G/#3 "2/1�0�*��Y�T,%¢�,/B+��,�)%¢=!T�T,%-+���&* #"��5�,�DGFGH5 #��+h����%I&0%'�*;)T�������Z(�*/#T,;)�*�,/1�u%-�_�*�! #T�"��,%-�5 4&*%?�*�)/ Vm���,�hR� #Y�T,%¢�BP0&)P

���[DGFGH D �(����%O"�&*%839%'&*&0%'+o���! #&0Z1%(�0�� 4��%� #��+J�*/#T,;)�*�,/1�>�0���*%O�,�W� D �,�>%-�����)%'&? #�J/psBbBZ1%'�@`/1��/4�l/1& +��§��v4 #�p 4���-b#Pt� D �! #�� #�(��/1�����f&� 4+��,;���/43lgBP g�23 ¥ �z¨6� © k1Vm�������:�,� @�;)���`T, #&*Z#%'&��*�! #����� 4��/#3Q/psBbBZ1%'�>���1P (_g 23 ¡� #��+:���)�,��%8s$"�T, #�,�)���*��%m"�&*%839%'&0%'���-%539/1&��0/1T,;)�*�,/1�:���A I+��§��v4 #�p 4���-b#P

�����0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�:DWFGHO��Vf/E+�� *2%'&0%'�6�O�0/1T,;$���,/#��@`%'���! 4���,�0@A�� #&*%7 #"�"! 4&*%'�6�'PC��/B+�����%�,�L"�&0%'+����-��%-+E��/< #�*�0;�@A%O A� H 8]���� #&*Z1%��0�� 4��%O #��+>/B�'�-;�"��,%-�G `�p 4�*�,/1�Cv# 4�p #���8bC/1&G #�0�*;�@`% A� D ���! #&0Z1%����� 4�*%O 4��+E/B�'�-;�"6bE :v4 #�p #�)�-bC�'T�;��0�*%'&L�'/1���0�,�����,�)ZA/#3 A;�&* #����;�@ #��+C/1��%�/1&��VX/A/psBbBZ1%'�Cv# 4�p #���-�,%-�'P

���JDGFGH 8 �(��/$+)�,��%I�,�L"�&0%'+����-��%-+E��/A/$�-�';�"6b�;�&� 4���,;�@ v4 #�' #���8bC�*&� #"E�*���*%'�5 #��+>%Ms$���,Y��U� #�>� H 8 ���! #&*Z#%��0�� 4��%4PGdfT�%p #&0T�bu���)�,�W���L�*��%O/#��T�bC/1")�*�,/1���,���_bB"c%'&����0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�?39;�%-T k2 #�/psBb$Z#%'�Ev4 #�' #���'��%'�W #��+E�-T,;�����%-&*�W�-/1�6�� #�����,�)Z`Yc/#�*�JF #��+ED�v4 #�' #���-�,%'�5 #&0%�%-��%'&0Z1%-�*�,�p 4T,T�b;��)3 pv#/1;�&� 4Y�T,%4P

)L%-���*%'&� ����,�)Z�����%I�'/#���'T�;��*��/1���m/#3 ¤I&0�,@`%'�S #�)+>d� 4�*T,/zV ¥§�z¨#¨4© �

���/B+��,�)%����t 4�*�*/B�'�, 4��%-+�Vm�U���O/psBbBZ1%'��v# 4�p #���-�,%-�t�,��DGFGH D �6k�Vm���*�O;�&* #���,;)@� #��+O/psBbBZ1%'�v4 #�' #���-b<�'/1@`"�T,%Ms$%'�m�,�CDGFGH5 #��+hVm���*�C;)&� #����;�@ v4 #�' #���-�,%'�m����DWFGH 8 �6P

�RS��%C�*/#T,;)�*�,/1�.%'�6�*�! #T,")�,%'�A #&0%C�-T,%' #&*TUb�&*%-+�;��'%-+nVm��%-�jDGFGHA�,�:/ps)��+��,�0%'+ 39&*/1@ �*��%����/1�������,/1@`%-�*&*���W�'/#@A"c/1�*�U����/1�lP

�#� ª

Page 34: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

�����������

����������������

���������������� �����������������

�������H

��� � � � �� � � � � � �� � � � � � � � � � � ��� � � � �

� �� � � � �� � �� � �

� � � � � � � � � � ��

� � � � � � � ��� � ���� � � �� !" � "� # � ���� $ ! ���� � � !� # $ � �� � � � �� # � ���� � ���� " " � $� $ � � $� !

% $� � � #� � " � �� � $ � �� #" � �� " # � !� # ! � "� " � � �� " � ���� �" � $� �� � #� #� � �� " �

& � �� ��� $ � ��� � ! ��� ! � ���� " � � �� $ � �� � � �� #� $� $� ��� � ! �� � � �� � �

%(' �� � #� " � ���� � � � � �� � �� # ���� � #

& % � #� � # � �� !" � �� ! ! � "� � �� � � $� � �

& %(' � �� ! � "� � $ � �� ! � �� � " � �� ! � �� $ $

& %(' � �� !� � "� " � � �� !� � �� � � � �� !� � �� � �

&' " �� � # " ��� �" � �� #� � $� �" ��� � � �� �"

)� * � � �� ,+ �� � � � �� � � � � - � ��. � �� � � � � � � � � � � ����

/� � �+ ) - � * � � � 0 1� � � �� � � � �� � � � � � . � * � �2 � � � � � 3 � � � � � 4 � � - � - � 3� �65 � - � � � 2 � � � �� 7 � � � 3 � 3 � � 3 � �8� � �� �� � � � �� �

. � . � �:9 2 � � �,2 �8; � � � � �� �< 3 �� � � 1 � 3� � 5 � - � � � � �� . �8� 3 �2 � � � ��

�#�1&

Page 35: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

�!/1&G��/$+)�,��%4kQ"�&0%'+����-��%-+o�*/1T�;)����/1�J%'�6���� #T,"���%'�? 4&*%(%-v4 #T�;! 4�*%'+J&*%-T\ 4�*��v#%O��/u39&*%-%(�,/B+��,�)%Z6 4�'P(��3X�'/1@`"2/#;���+��?�-/1�6�� #�����,��Zu��/$+)�,��%O�*��%'�o39/1&0@ /1;)�*�*��+�%�����%(39;�%-T @A 4��&0�Us2kl���I����-T,%p 4&��*�! 4������%L�*/#T,;)�*�,/1�`%'��%-&*Z#b:Vm��T,T!/1��TUb(Yc%'�'/#@A%LT,%-�*��3 zv#/1;�&* #Y�T,%4P����A�*��%5�' #�*%-��/#3�0/1T,;)�*�,/1�h����DWFGH D �( #��+�DGFGH5�*;����J 4��%�*Q%-�-�5�,�m/#3 �)/A"�&* #�-�*�,�' #T��*��Z1����=��p #���-%I�*�,�)�'%�*��%7�0/1T,;)�*�,/1�o%-�_�*�! #T�"��,%-�� #&0%7 #T�&*%' #+)bo�*/����,Z#�e� � P %4P �'%-&*/>�0/1T,;)�*�,/1�!¡8P �L/ VX%-v#%'&-k��,�DWF?H 8 �1k�Vm��%-&*%7�*��%A�0/1T,;$���,/#��%-�_�*�! #T�"_b[����&* 4����%-&O�0@7 #T�T� �@`/$+)%'�0���,�)�'&*%' #�*%A�'/1;)T,+&0%'+�;��-%¢�*��%I�*/1T�;�Y���T,����b`/#3��,/B+�����%G�*��Z1���U=!�p #�6�*T�b1P

3 �o�,�0/1T\ ���%'+> 4��/1@ �,�J u��/#�0�?T, 4�*�*�,�'%O�,�? <;��)�,^_;�%(����%-@A���p #T�%'�6vB�,&*/#��@A%-�6�?Vm��%'&0%:�*��%��/#�*�,/1�� #T����! #&*Z#%7�0�� 4��%-�( #+�/#")��%-+�Y_bo�*��%u 4�*/1@ #&*%AZ1/zv1%'&0��%'+�Y6b�%'��%-&*Z#b�@`�,����@A���� 4�*�,/1�Vm���*���,�:���)%WT\ ��*�����'%m #�X ¢Vm�)/1T,%4P R�/���������%-��+lkB����%L"2/#�*�*��Y��,T�����bO/#3l���)%�� ;��_;��*;� #T��B� H 8 ���! #&0Z1%�0�� 4��%(�� #�GYc%'%'�o�-/1���*��+�%'&0%'+[ #T�/1��Z1�0�,+�%¢����%(@`/1&*%O�'/1@`@A/#�E� D .4� � .�� 8 PI���_�*%'&0%'�0�*�,��Z#T�b1kl�*��%�*��@�;�T, 4����/1����"�&0%'+����-�f�*�! 4�X�,/B+��,�)%L")&*%-39%-&*�f�*��%W� H 8 ���! #&*Z#%W�0�� 4��%5�,�7DGFGH 8 �6P �L/ VX%-v#%'&-k!+�;�%��/5����%X&*%'�0�,+�;� #T$;)���'%-&0�� 4�,�6��b� 4����/LVm��%-�*��%'&�/ps$�,+� 4����/1��Yc%-b#/1��+(� 8 ��� #���)�,%-v#%'+(���O"�&* #�-�*�,�'%4k���)%¢&0%'�0;�T��*�m39/#&SY2/#�*�h� 8 #�)+�� H 8 ���! #&0Z1%I�0�� ���%'�L #&0%I+��,�0�';��0�*%'+QP

� $ ��������$� "

��/B+��,��%�@`�,Z1&* 4����/1�?�,��+��*Q%-&*%-�_��39&0/1@ �p #%-�*��;�@ @A��Z1&� ����,/#�? #������%��,/1�¢�p 4�O%8s$����Y����� m��%'Z1 4���Uv1%39/1&0@7 #T����� #&*Z1%��0�� 4��%¢�,�CVm���,�������m��&* #"��W@`/1&0%¢%' #�*��T�bC 4�L/psBbBZ1%'�>v4 #�' #���'��%'�-PL���EDGFGH D ���U��,�I��&* #"�"c%'+��,�� 4�]/psBb$Z#%'��+��§��v4 #�p 4���-bo���[Vm�����������¢�' #��Yc%A������VX/>"2/#�*���*�,/1�)�GVm���,���� 4&*%�*%-"! #&* 4��%-+OY6b¢ L@`�,Z#&� 4�*�,/1�GY� #&*&0�,%'&�/#3$/1��TUbI¨)P+/L% ,�P RS��%�T,/1�0��/#3! Sv4 #�p #�)�-b?��/m39/1&0@ #� � �� ��� �")&*/B�'%'�0�fVm�������u&*%'^_;���&*%-�W�G% ,�P 3 �X�*��%W���6��%'&0�! #Tc@A��Z1&� ����,/#�`����%-"</$�-�';�&0�S 4�X%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@�k���)�,���,����/#�X #+�+)%'+7�*/¢�*��%5�*/#�� #T!")&*/B�'%'�0�f%-��%'&0Z#bA #��+A�*��%L@A��Z1&� 4�*�,/1�(%-�6���! #T�"6b:�,������%-&*%-39/#&*%"�&0%'+����-��%-+C�*/:Y2%:�I%-,�� � P %4P����,Z#��%'&��*�! #�h����%I%'�)%'&*Z4bu39/1&S/ps$bBZ1%-�E�0%'T�3\��+�� *2;��0�,/1� ¡MP

RS��%(&*%-+�;��-%'+[ pv# 4�,T\ 4Y��,T�����bA/#3�/ps$bBZ1%-�Jv# 4�p #���-�,%-�W�,�E�0��/#�,������/1@A%8��&0�,�¢DGFGHG39/1&0�'%'�5����%���,/#�h� �����,T�TBVm�U���: G���! 4&*Z1%S���� 4�*%S/#3!��� ¡��*/?/$�-�';�"6b� ?DGF +)�U��v4 #�' #���8b1k1� � � P�RS��%S+��,�0�*/B�'�, 4����/1�

�zg#¨

Page 36: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

� ���($&"! DGFGH D � DGFGH DGFGH 8 �&(' *$P0&;&:% , �z¨$P «1« % , ¨)PU� * .`gBP *$�I% ,df�! 4&*Z1%I�0�� 4��% � D � D � H 8 .�� 8R�&� #" � � �� � � � �� � � � � � � �� � � # # # #� � # # # � # #� . � # # #�����Z1&� ����,/#�u@A%-���! #�����*@ ,G�, � �� ,W�\ � � #��+ � � � � ,W�\ � � � ���&*/B�'%-�*� &('�� �1P ¨`% , �1P *�% , �$PU�I%-, . « P0/(% ,)L 4��%I+�%8��%-&*@`�,������Z(�0�*%'" � �� 39/1&0@7 4�*�,/1� D��0%'TU3\��+��*Q;��0�,/1� ���6��%-&*�! #T�@`�,Z#&� 4�*�,/1���&*%-+��,�8��%-+ &('�� �1P ¨`% , �$P « % , �$PU�I%-, . « P0/(% ,

R� #Y�T,%J�$P��p¨ ����&*%-+��,�8��%-+ �0/1T,;$���,/#�j%'�6���� #T,"���%'�h #�)+e@A��Z1&� 4�*�,/1�n #�-�*��v4 4�*�,/1�a%'�6���! 4T,"���%'�u/#3�,/B+�����%G�,�CDWF?H5 #�m (39;����8���,/#�C/43t����/1�������,/1@`%-�*&0b#P

#��+� #�*�0/$�-�\ 4�*�,/1��/#3S;�&* #���,;)@ 4��+�/psBb$Z#%'��v4 #�p 4���'��%'�����O&*%-�*"c/1���0�,Y�T�%`39/1&¢����%A@A��Z1&� ����,/#� #TU����/1;)Z1�lkS;���T��,£4%odf�'kL�A+)/$%-�<��/#�u�)%'%'+ , � � �-T,;�����%'&<�*/�@`�,Z1&* 4��%� #�u���7�p #�e/B�'�-;�"6b ��*����Z1T�%>/ps$bBZ1%-� v4 #�' #���8b1P ,G���*�0/$�-�\ 4�*�,/1�a/#3��*��%J;�&* #���,;)@ v4 #�' #���-ba39&*/1@ ����%J/psBbBZ1%'�v4 #�p 4���-bA��&� 4"u&*%'^_;���&*%-�?�1P *¢%-,�P)RS��%?;�&� 4���,;�@ �*%-T�3\��+�� *2;��*��/1�J� �$P « %-,?¡X����%-&*%-39/#&*%G�-/1�6��&*/#T,����)%f"�&0/$�-%'�*�-P ,G%'�0"����*%X�*��%f@�;)���(T\ #&0Z1%'&�"�&0/$�-%'�*�t%'��%-&*Z#b�+�;�%f�*/5�*��%���%-�'%'�0�*�U��b�39/1&�;�&� 4���,;�@�*%-T�3\��+�� *2;��*��/1�W�*��%� #T��*%'&*�� 4���Uv1%#kpVm�)%'&*%���/$+�����% @`�,Z1&* 4��%-�2vB�\ �/psBbBZ1%'�¢v4 #�p #�)�'�,%-�'k �! #�� #�I%8v1%'�����Z1��%'&S%-��%'&0Z#b1P

3 �0�*;�@`�,��ZJ�*�! 4�:�,/B+�����%7��/1�����-%'���*/J� H 8 ���.DGFGH 8 �6k�����%u39/1&0@7 ����,/#�]/#3W J+��U��;�&� #�)�,;�@v4 #�p 4���-b�39&*/1@ ���)%<� � ��&* #"�&*%-^_;��,&0%'�<�1P « % ,�PtRS�)%u�,�6��%-&*�! #T�@`�,Z1&* 4����/1������%-"�%8s$"2%-��+��` 39;�&�����%-&�/$P ��%-, #�)+C�*��%I"�&*%-+��,�8��%'+C@`�,Z1&* 4����/1�7%-�_�*�! #T�"_buVX/1;�T�+hY2%��$PU�I%-,�P

��3�VX%¢ #�*�0;�@`%I�*�! 4�m��/$+�����%W/#��T�b7�,/1�����*%-�f��/:� 8 �,�CDGFGH 8 �I���)%'�u����%I@`%'���! 4���,�0@��,���*��%�� 4@A%4kfY�;)�`���)%C39/1&0@7 ����,/#��/#3W�*��%�+)�U��v4 #�' #���8b.&*%'^_;���&*%-�<g$P ª %-, #��+a�*��%h��/#�� #TS"�&*/B�'%-�*�%'�)%'&*Z4bh�,� « P+/(%-,�P

3 �C/zv1%'&�vB�,%-V /#3��*��%'�0%�&0%'�0;�T��*�L���S�*��/zVm���,�hRt 4Y�T,%¢�$PU�z¨)P

�zg$�

Page 37: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

���C�*��% 3 &0&*��%-���,;��m+��*Q;)�*�,/#�C%-^_;! 4����/1�lk�J� � ¡�#

'H%%Ms$"�� $ � �C&�� ¡ > � �$P+&6¡

���)%Cv4 #T�;�%CVX%> ��*��%-@A"$�`�*/�")&*%'+)�,�-�`vB�\ J����%-�*%J ���/1@`�,�����,�7�*�,@O;�T\ 4�*�,/1�)�(�,� � � PeRS��%> #����*;)@A")�*�,/1�C��%-&*%O���S���! 4�5+��*Q;��0�,/1�C�,�SvB�\ :����%¢@`/#����/1�h/#3��,/#���,�?�0"2%-�'�,%-�5Vm�������E@`%p #�)�L�*�! 4� #"�")&*/1"�&0�\ 4�*%S%'�����,@A 4�*%'� 39/1& �*��%mT,%'�)Z#���`/#3c����% 40;�@`":�0��%-"lk

'k_ 4��+`�*��%L 4�*�*%'@`")��39&*%-^_;�%'���8b1k

%k6�' #�(Y2%f@7 #+)%#PtRS�)% 40;�@A")�0��%-":�,�(DWF?H���� #"�")&*/ps2P�g$P � � ( 23 #��+����)%m 4�*�*%'@`")�t39&0%'^_;�%'�)�-b�,�m;��0;! #T�T�b<Z#��v1%-�E 4���z¨ �� �*/��z¨ � 6 P � ��� '

H%�p #�h���)%'&*%839/1&*%¢Yc%¢%-�0�*�,@A 4��%-+C�*/`Yc%`�z¨ D = ��/

�z¨ D � ¥ �-@ H .4�0©�39/1&LDGFGHzPS��3 VX%O�-/1@A"� #&*%I����%¢v4 #T,;�%-�L39/#&�, � �,��Rt #Y)T,% (�P+/`���)%'�>�U�5���5�-T,%' #&���� 4�S����% 3 &*&0��%'����;��S%'^_;! ����,/#����39/1&mdf�m�'/#&*&*%-�*"c/1��+uVX%'T,T2Vm�����u�*��%?�*;�Z#Z1%'����%'+C�,�6�*%'&0v4 #T239/1&, � P��L/ VX%-v#%'&-k��*��% , � v4 #T,;)%'�5=)�*��%-+J��/<��/$+�����%O%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�*�G�*��/zV � �7/1&0+�%'&0�G/#3�@7 4Z1���U���;)+�%5v4 #&0�\ 4�*�,/1�lP�RS��%W&0%'�0;�T��*�f/#3���&*;)�*�*��� ��� ������*��/zV¦ O&* 4����%-&f����Z1� , � Vm��%'&0%p #�X����/1�0%G/#3!&*���*£_��%-b��*;�Z1Z#%'�0�X ?&� �����%-&�T,/zV , � kBYc/#�*�`�0T,��Z1�6��T�b¢/1;$���*��+�%m/#3 ����%m&* #��Z1%�VX%LVX/1;�T�+:%8s$"2%-�-�39&*/#@ (����%-/1&*%8���,�' #Tl"c/1�,�6�m/#3�vB�,%8VIP

t�,Z#;�&*%O�$PU�1/)P!�*�)/ Vm�5����% 3 &*&0��%'�)�,;��5%'^_;! 4�*�,/1�C39/1&5�$P « %-, "�T,/#�0��%-+E/zv1%-&5���)%� pv4 #�,T, #Y�T,%+! 4�� )PeRS��%E #�*�0;�@A%-+ � � v4 #T,;)%C�����p¨��'@ H .4�:Vm�������j�,�`���,Z#��%'&(���� #�j%8s$"c%'�8��%'+j39&0/1@ ���)%'/1&0%-�����p #TQ"2/1���6�m/#3�vB��%-VIP

}�~���~� ���X�G��� � �I�0��� ��� � � ���f�)�d� #%-�*�,;)@ #��+ �,/B+��,�)%J #&*%o"�&* #�-�*�,�' #T,TUba�����*/#T,;�Y�T�%>�,� DWF?H� #��+¦DGFGH D �6P !;�&�����%-&*@`/1&*%4k #TU����/1;)Z1�AYc/#�*�<�,/1�)�X�0��/zV #�<�,@`"c/1&0�� #�6��&*%'+);��-�*�,/1�</43l����%5�*/1T�;)����/1�`%'�6���! 4T,"6b`�,�<DWFGH 8 �6k/1��TUbAdf�f�0%'%'@`�f�*/O�*�)/ V 4�_b7 #"�")&*%'�-�\ #Y)T,%m�*/1T�;�Y���T,����bO;�"c/1�</ps$�,+! 4�*�,/1�`/#3l�*��%GDWFGH�T\ 4�0�����'%#P

RS��%I%8s$"c%'&*��@A%-�6�� #T� 4�-���Uv4 4����/1�<%'�6�*�! #T,"6bA39/1&Ldf�S@A��Z1&� ����,/#�7�,�hDWFGHO� (�P+/:% ,I¡f����T,/zVX%'&���� #���*��%�;)&� #����;�@ #�8���Uv# ����,/#�u%'�6���! 4T,"6bh39/1&m�*%'TU3\��+��*Q;)�*�,/#�[� �$P « % ,I¡MkcVm�������E���L")&*%'+)�,�-�*%'+��/?Yc%����)%S�'/1�6��&0/1T,T��,��Z5�0�*%'":�,���*��%S@A��Z1&� ����,/#��@`%'���! 4���,�0@�P���3c�*��%S"�&0/$�-%'�*��VX%'&0%L�)/#� ��/?+)%8�"c%'��+�/#�����)%f;�&* #���,;)@ @A��Z1&� ����,/#�lkpVm���,���O�,��"2/1�0�*��Y�T,%���3�k 39/1&�%8s) #@`"�T,%4k4;)&� #����;�@ +��*Q;��0��vB����b

�zg1g

Page 38: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

VX%'&*%¢Z1&0%p 4�*T�bA%'���! 4���'%-+EY6bu&� 4+��\ 4�*�,/1�7+! #@A #Z1%#kB����%-�C�*��%I"�&*%-+��,�8��%-+C@`�,Z#&� 4�*�,/1�A%'�6���! 4T,"6bVX/1;�T,+hYc% (�P0*O%-,�P!RS�)%?%8s$"2%-&*��@A%-�_�� #Tl+! ��� (�*;�@`@A #&*���*%'+u��� t�,Z#;�&*% ()P+((�����'%-&0�� 4�,��TUb7�-/1�$��*���0�*%'�6�IVm�����>�*���,�?�6bB"c/#����%-�*���� 4��+oY2/#�*�J�*%8���¢/#3�%8s$"2%-&*��@A%-�_�� #T +! ��� 7VX%'&*%`+�%-&*��v#%'+J39&*/#@����Z1��T�b��,&*&* #+��, 4��%-+`@A 4�*%'&*�, #T,�S� � P6%4P_@7 4�*%'&0�\ #T�� Vm���,���7 #&*%LT,��£#%'TUbO�*/O�! pv1%5;�&� 4���,;�@ v# 4�p #���8b�'/#���'%-�_�*&� 4�*�,/1�)�L%-T,%8v# ���%'+� #Yc/zv1%?����/#�*%¢ 4�L%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@<¡MP

RS��%��'/1@`"! #&0�,�0/1�?/#3_����%�")&*%'+)�,�-�*%'+¢�,/B+��,�)% #�8����v4 4�*�,/1�W%'�6���! 4T,"6bWVm�U���?����%�%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�� #T+! 4�� ��� ��,Z1;�&0%��$P�� / �0��/zVm��v1%-&0b¦Z1/B/$+ #Z1&0%'%-@A%-�_�CVm���*�¦�*��%[�*&� #�-%���&*&* #+��\ ���%'+r"c/1�0����,&0&� #+)�\ 4�*�,/1�<&0%'�0;�T��*�L/43 ��&*;)�*�*��� ��� �����¥ *�© PfDL��+�%-&L��&*&* #+��\ ����,/#�<�'/1�)+����*�,/1����Vm�U���h@`/$+�%-&� 4�*%Y�;�&0�$��;)"o�*��%(@`�,Z1&* 4����/1�E"�&0/$�-%'�0�?�*%'%-@A�?�*/u"�&*/B�'%-%'+ov$�, u <+�� *2%'&0%'�6�I@`%'���! #�)�,�*@Ck� #�G�*��%!&*���*£_��%-bu #��+CR�;�&0�_Y�;�T,T�¥ �;/4©l&*%'�0;�T��*�m�*��/zVIP

FG��%<�,@`"�T��,�p ����,/#�J/#3����)%'�*%u+)� *2%'&*%-���'%-���,�¢���! ����,&0&� #+)�\ 4�*�,/1�J+! 4@7 #Z#%7�p 4���*��@�;�T��� #��%M�/1;��0T�ba +*2%'�8�<����%E+�� *2;��*��/1�n@`%'���� #���,�0@�kSY6ba�'&0%p 4�*�,��Z��)/1�$��%-^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �-/1���-%'�6��&* 4����/1���/#3X+�%-39%-�-�*�¢�*�! 4�¢"�&*/zvB�,+)%`@`�,Z#&� 4�*�,/1��@A%-���! #�����*@`�IVm�U���oT,/zVX%'&¢ #�8����v4 4�*�,/1�J%-��%'&0Z1�,%-�'P:RS��%�';)&*&*%-�6�I@A/B+�%'T��p 4�JY2%�;)�*%'+J�*/<�'/1�)�*�,+)%'&G�0;����o"�&*/B�'%-�*�*%-�¢ #�W���)%��*��@�;�T\ ����,/#��@`/$+)%'T��p #�"�&0%'+����-�X #�-�*��v4 4�*�,/1�:%'�)%'&*Z#�,%'�� #�0�*/B�'�, 4��%-+`Vm�U���:��&� 4"A�0����%-�f 4��+A+)%-39%'�8�S #�0�*/B�'�, 4����/1�lPtdfT,%p 4&*T�b�*;)���E39;�&0�*��%'&5�,�6v1%-�0�*�,Z6 4�*�,/1�uVX/1;�T�+EYc%�;��0%-39;�T�T��*�,�)�'%O�U�L�,�S����%¢�,�B��"���T,%?&*%-�*;�TU���L/#3 !&*���*£_��%8b #��+CR�;�&*�_Y�;�T�TlVm���,���hVX/1;�T,+C #")"2%' #&m&*%'T�%-v4 #�6�S39/1&S&0%p #�8��/1&m�� �39%-��bh�0�*;�+���%'�'P

}�~���~�� � �5���G���?� � �)m;)����%-���,;)@ �! #�IYc%'%'��/1Y��0%'&0v#%'+�%Ms$"2%-&*�,@`%'�6�� #T,TUb>�,�[DWF?H� #�¢ h�'/1�������U��;�%-�_��/#3�����%(=�v#%8�@`%-�� 4TB"� #&0�*�,�'T�%G¥ � « k � ª ©$ #��+� 4�t�*��%f�0;�&03 #�-%��,������%�39/1&*@�/#3�v4 #&0�,/1;)�t&*;$����%-���,;�@�/ps$�,+�%-�S¥ ª /4© P> �����'%�����%X"�&*%-�'��"����� 4����/1�?/#3��*��%�=)v1%8��@A%8�� #TB"! #&������'T,%� 4��+��*��%f&0%'T,%' #�*%�"�&0/$�-%'�*��/#3!&0;)����%-���,;)@Yc/#���a�,�6v1/1TUv1%E 4��/1@`�,�h+��*Q;)�*�,/#�lkf&0;)����%-���,;)@ @O;��0�< #T,�0/�%Ms)���0�7�,�n�0/1T,;$���,/#�a���a���)%>DGFGH@A 4��&0�Us2P

�����*��%A%8v1%-�_�O/#3S h�'/#�_�� #�,�)@A%-�_�I3 #��T,;�&0%�Vm���,����&*%-�*;�TU���I�,�o����%`%8s$"c/1�*;)&*%7/43���/#�I39;�%-T

�zg;/

Page 39: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

� ������ � ����� �� �������� � ��

����� �

�������

����� �

�������

�������

����� �

����� � ����� � ����� � ����� �

������ � �!#"%$'&)(�*

++

++++

++

+,-��!. �/�" �0 $'&)(�*

1

1

1

1

1,-��!. �/�" �0 $'&)(�*

2

2

22

2���.�3�54���6�7�54

���6�7�54

8 � �:9 � �; �� �� �=<?>@>@>A>�BAC t��Z1;�&*%5�$PU�1/ � df/1@`"! #&*���*/1�A/#3Q�*��%W�0;�Z1Z1%-�0�*%'+u@`�,Z1&* 4����/1�: #�-�*��v4 4�*�,/1�:%'�6�*�! #T,")�,%'��39/1&��,/B+��,�)%Vm���*�7T�����%-&� 4�*;�&*%L+! 4�� <¥ *$k �;/4© P RS��%W�*��&*%-%WT,����%'���'/#&*&*%-�*"c/1��+7Vm�U���7�*��%W"c/1�0�*�,Y)T,%L"�&*%-+��,�8���,/#���39/1&W�*��% 3 &0&*��%-���,;)�?%'�6���! 4T,"6b>39/1&?DWFGH� 4��+oDGFGH 8 �6P�RS���,�G=!Z#;�&*%(�0��/zVm�I�*�! 4�I <v4 #T�;�%�/#3�$P « %-,�,�m :Z1/B/$+u"�&0%'+����-�*�,/1�u39/1&��*��%I���,Z1�<�*%'@`"2%-&� 4�*;�&*%I%MsB��"��,T�%?+�� *2;��0�,/1�u����DWFGHpP

�zg)(

Page 40: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

��/� #�a/zs$��+��,�0�,��Z[ 4�*@A/1�0"���%-&*%#kX"�&*/#Z1&*%-�*�*�Uv1%�/zs$��+! 4����/1�./#3?DWFGH�� DWFGH 8 ��� D 6 F � �

D5K8FGN D�1 �' #�>/B�'�-;�&'kcVm�����C����%��0�� #Y�T,%¢"��! 4�*%�Yc%'����Z7+�%8��%-&*@`�,��%-+>Y6bC�*��%� ���@`/1�*"��)%'&*%O #��+��%-@A"c%'&* 4��;)&*%#P �ts)"c%'&0�,@`%'�6�� 4TlVf/1&0£[¥ ª /4©��*��/zVm�L���! 4�L&0;)����%-���,;)@ #"�"c%p #&0�W 4�m�*��%I�*;�&�3 #�'% #��+�/ps)��+����-%'�m��/`����%¢v1/1T, 4����T,%'��)m; FGKG 4��+ )m; F 6 k Y2/#�*�E/#3tVm���,����@7 pbhT,%' pv1%��*��%¢�*;�&�3 #�'%/#3tD5K8FGNpP

�������! #"%$&�(' ' � � � � � �&�!��$� "�$&" �! :H�5%-&*%�VX%S&*%-"2/1&����*/#T,;)�*�,/1��%-��%'&0Z1�,%-��/#3c&*;)�*��%'�)�,;�@�,�: Wv4 #&0�,%-��b�/#3c���! #&0Z1%S�0�� 4��%-���,�(DWFGH D �6kDGFGHI #�)+JDGFGH 8 �uP ����Z1�6�G"c/1�*�0�,Y�T�%��*&� #">�0���*%'�G 4&*%O�-/1���0�,+�%-&*%'+J�����'T�;�+�����Z7�0�,@`"�T,%I�*;)Y��0�*�U���;$���,/#�� ��¢ h;)&� #����;�@ �0���*%#k��*;�Y)�0���U��;)�*�,/1�[ 4�I�-/1@`"�T,%Ms>v4 #�p 4���-bJ�-T,;�����%-&*�¢ #��+[�,�6��%-&*�������*�\ #T�*/#T,;)�*�,/1�lPORS���,�I+! 4�� u�,�G���)%'�[;��*%-+���/h+�%8��%-&*@`�,��%:"c/1�*�0�,Y�T�%�@A��Z1&� ����,/#�>@A%-���! #�����*@`�I #��+=!�! 4T,T�b`���)%¢")&*%'+)�,�-�*%'+� #�-�*��v4 4�*�,/1�u%-��%'&0Z#b1P

���j����%�=!&*���u�,������ #�)�'%>�0/1T,;)�*�,/1�n/#3I&*;)�*��%'�)�,;�@ Vm�,T�TLYc%>+�%8��%-&*@`�,��%-+nVm���*�e&*%-39%-&*%-���'%��/J�*��%u@A%8�� #T P]RS��%u=!&0�0�(�*%'&*@ �,���p 4T,�';)T\ 4�*�,��ZE�*��%u�,�6�*%'&*�� #T�%'�)%'&*Z4b�/#35�*/1T�;)����/1���,���*��%%'�6�*�! #T,"6b:/#3cv4 #"c/1;�&*� �p 4�*�,/1�(/43Q&0;)����%-���,;)@ @A%8�� #T�� � ����� # « P *1gG% ,i"c%'&�@`%-�� 4T! 4��/#@ ¥§�p¨�&4© P��^_;! 4����/1���$PU�z¨(�*��/zVm�m����%I"�&0/$�-%'�*�L/#3�@A%8�� #TQ�*/1T�;)����/1�u/#3 )m;h�,�CDGFGHpP

�� � " ��� ��� �� � � " � ���� �� � 8: ����� !�� 1 � ��� � �$P��p¨6¡RS��%:&*;)�*��%'�)�,;�@ �,/1�EVm��T,Tt #�*�0;�@A%: <���� #&*Z1%(���� 4�*%����! ��?@A�����,@`�,�0%'�m����%��*/#�� 4Tt%'�)%'&*Z4b1P

RS�_;����*��%o�,/1�)���p ����,/#�j%'��%-&*Z1��%'�C/#3��,�*/#T\ 4�*%'+r&*;)�*��%'�)�,;�@ ���/1@`�[� R� #Y�T�%]�BP0/6¡7@O;��0�� #T��*/Yc%7�,�)�'T,;)+�%'+��,���*��%7%-��%'&0Z#b�Y! #T\ 4���'%4PCRS�)%<�,/1�)���p ����,/#�[%-��%'&0Z#b��,�� #+ 40;�����%'+�39/1&¢�*��%A3 4�-����� 4�O�*��%7%-T,%'�8��&0/1���O+)/E��/#�OZ1/��*/>�,�$=!������b#ktY�;$�� #&0%< #Y)�*/1&0Y2%-+�Y_bo�*��%7T, 4�*�*�,�'%`;�"c/1�]��/1��*/#T,;)�*�,/1�lP�RS���,���'/#&*&*%-�-�*�,/1�lk6Vm�������<�,���*��%W%-T,%'�8��&0/1�< �`���U��b �������?/#3lDGFGHzk_+�%'"c%'��+)��/1�A�*��%�0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&0b1P !/1T,T�/ Vm����Zu"�&0%-vB�,/1;)���' #T,�-;�T\ 4�*�,/1�)�`� �*%-% > %'�-�*�,/1���$P g$P gu/1& )L%83�P�¥§�p¨1¨4©\¡8k��,�DGFGH D �m���)�,���,� �-%'&0/�k_�,�`DGFGH 8 � ������� #¦g$P0/?% , � ����%mY! 4��+:Z6 #":%'��%-&*Z#b)¡� #��+:�,�`DWF?H'k �������

�zg1�

Page 41: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

# �1PU� �C% , �9�! #T�3X����%`Y! #�)+�Z6 #" ¡MPuRS��%7�*&� #"�")�,��ZC/#3S&0;)����%-���,;)@ 4�� h��&* #"]�0����%`39/1T,T�/zVm����)%<;��*;� #T�&*;)T,%'�O/#3m���! #&0Z1%<��%-;)��&* #T,�U��b� #�)+��'/1�)�*%'&�v4 4����/1��/#3L@7 4�*�� 4��+�����%u�-&*%' 4����/1��/#3�,�6�*&*�,�)�*�,�W+�%-39%-�-���m��/:�* 4�����03 b<�*��/1�*%IT, zVm�-P

RS��%`%'�6���! 4T,"���%'�I39/1&?&*;)�*��%'�)�,;�@ �0/1T,;)�*�,/1�>Vm�U���[&*%-�*"c%'�-����/h����%:@`%-�� #T� #&*%:"�&0%'�0%'�6��%-+�,�eR� #Y�T�%o�$PU�1�1P����r"�&*%8vB�,/1;��u����;�+)�,%'�-kW ���/1@`�<�*;)���i #���W%J #��+¦df�[¥ �z¨1¨4©W�! pv1%o�*�)/ Vm�"�&0%-39%'&0%'���-%�39/1&(�*��%h��%';)�*&� #TS�*&*�U� v4 #�p #�)�-b1P �L%'&*%C�*/#T,;)�*�,/1�.�,��3 pv#/1;�&*%-+n���a�0@7 #T�T,%-&��*�U��%'�-��,� DWF?H D �1k )L; H 8���i , � � kW�,� DGFGH� #��+¦DGFGH 8 �� 4� )m; K 8��,� ;)&� #����;�@ v4 #�' #���8b1PRS��%��)�,Z1��%-�0�?")&*%'+)�,�-�*%'+J&0;)����%-���,;)@ ���� #&*Z1%O�0�� ���%���� / ! PGRS�����W&0% �!%-�-���G�*��%Ov4 #T�;�%O/#3��*��%39/1;�&�������/1��� �p 4�*�,/1�o%'�)%'&*Z4b]/#3�&*;)�*��%'����;�@ ¥§�p¨�/4©G� (�*$P+& « %-,I¡I�'/1@`"! #&0%'+]�*/E;�&* #����;�@ ¥ � ª ©� /$�1P ¨ « %-,?¡8P)RS�)%?@7 #Z#�����*;�+�%L/#3�����%G%-T,%-�-��&0/1�0�� 4����� �E 4+�%'T�;���Z�=!%-T,+<���hDGFGHS�,�X�*�,@`"�TUb:��/#��*;�A�-�,%-�_�¢��/h"�&0/1@`/#��%��*��%(39/1;�&0�*����/1��� �p 4�*�,/1��/#3�&0;)����%-���,;)@ #��+o�,�J3 #�8�¢%-v1%-���*��%(=�3 ����,/#�����' 4����/1�<%'�)%'&*Z4bu/#3 ;)&� #����;�@����S"�&*%-+��,�8��%-+C�*/`Yc%I/1��TUb (_�$P0*�*�%-,�¥ � ª © P

�Xb��'/1���0�,+�%-&*����ZE���)%<�*��Z1�� #�)+�@7 #Z#�����*;�+�%`/#3S����%7�*/1T�;)����/1��%-��%'&0Z1�,%-���,�]Rt #Y)T,%u�BP��1�#k���O�,�( 4T,�*/J�-T,%' #&O���� 4�(�*/#T,;)�*�,/1�����.DGFGH D �h�,�O��/#��3 pv1/#;�&*%-+ Vm�U����&*%-�*"c%'�8�`�*/>����%u@`%-�� #T k�,�[ #Z#&*%'%-@A%-�6��Vm�U���J����%`/1Y��0%'&�v1%'+�39/1&*@A 4����/1�J/#3 � ��)m;o"! #&����,�-T,%-�'P �5/zVX%-v1%-&'k �0/1T,;$���,/#�[����0�*&*/1�)Z1T�b�3 zv#/1;�&0%'+`�,�:DGFGH 8 �6P #��+(���_;���&*;)�*��%'�)�,;�@ �*��/1;)T,+:"�&*%839%'&���/I&0%'@A #�,�����:�*/1T�;)����/1�;���+)%'&m/ps)��+��,�0�,��Z(�-/1��+��U����/1���'P�¤I�Uv1%'�u�*��%I@7 #Z#�����*;�+�%G/#3����)%¢�)%'Z6 4�*��v#%?�*/1T�;)����/1�u%'��%-&*Z#b<�,�DGFGH 8 �����S���S"2/#�*�*��Y�T,%G�*�! 4�m@`%-�� #Tl"! #&������'T,%-��Vm�,T�TQYc%'Z1���h�*/A;)��+�%'&0Z1/:&*%-�*/1T�;)����/1�lP

�������! #"%$&�('�� � ��$��! !� � �&����$�� " $ " �! :H���(����%S")&*%-vB��/1;����*%-�-�*�,/1�:&*;$����%-���,;�@ �*/1T�;)����/1�OVf #���'/1@`"! #&0%'+�Vm�U���:&*;)�*��%'�)�,;�@ �,�( ?@`%-�� 4T"! #&������'T,%4k��*�����'%I���)%'�*%¢"! #&������'T,%-�L #&*%I/1Y��0%'&�v1%'+E�,�h%8s$"c%'&*��@A%-�6�� #T�VX/1&*£[¥ � « k�� ª © P�RS��%¢����%-/4�&*%8�����p #Tl&0%'�0;�T��*�L�0;�"�"c/1&0�5 ("�&0%-39%'&0%'���-%�39/1&S@`%-�� #Tl"�&0%'�-�,"��U�� 4�*�,/1�<���CDGFGHW 4��+EDWFGH D �6P

�5/zVX%-v1%-&'kc�,�hDWF?H 8 �I�*��%I@A%8�� #TcV� #�m"�&0%'+����-�*%'+h��/:Y2%?�0/1T,;)Y�T,%4k�% *2%'�8����v#%'TUb<+�;�%?�*/:�*��%����Z1��%'&Q/zsBbBZ1%-��"c/#��%-�6���\ 4T P�RS���,�2����%-��Yc%'Z1�l�*��%�^_;�%'������/1� ��qr�! 4�����Q����%�T��,£4%'T,����/B/$+5/#3#)L; FGH

�zg «

Page 42: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

�����������

����������������

���������������� �����������������

�������H

��� � � � �� � � � � - � ��. � �� � � � � � - � � � � 2 � � � �� � � � � � �

� �� � � � �� � �� � �

� � � � � � �� � � � � � � � � � � � � � � � �� � � � � � � � � � � � � � � � �� � � � � � � � � �

� �� � #� � $� � $� � ��� � � !� $ � #� � �� $ ���� $ � �� " � �� � � #� � !� ! � "� � � "� $ � �� !

� � % � �� $ � � � � �� � � #� " �� � � !� � � �� � �� � � #� � � $ � � ! � #� � � "� " � #� � $� !

� � & � #� # � �� " � #� $ ���� $ � "� � � �� ! � # �� � �� ! � �� ! � �� $ �� # 5 "� # 5 #� � �� �

� � & % ��� ��� � � "� # ���� � � �� $ � �� � � �� � �� � $� � � "� $ � #� � �� �� � �� " ��� $

� � & %�' � $� $ � #� " � "� $ � !� � � �� � $� $ � "� � � �� � � �� ! � $� " � $� $ � �� � � � � � � "� �

��� &' # �� " " #� � " �� # " �� " " !� � � $� � � � " � #� � � "� � � $� � ���� � #� ! 5 �� # 5 "� 5 �� �

� � &' % " #� ! � �� $ ���� " � !� � " �� � #� # � !� � � �� $ � �� " � �� � � #� � �� � �� " 5 �� " �� "

� � &' %' � �� � � �� � � �� � � "� � � � # ��� � #� � � �� " � �� � $� � � #� � !� $ "� � �� ! !� !

)� * � � ��� � �+ ��� � � � �� � � � � - � ��. � �� � � � � - � � � � 2 � � � ��� � �� � � � � � 1 � �� � � - � � � �2 2 � � � �� ) - � . � � � � � � � � � � �� � � � � �� ��

� � 3 - � ��� � �� � 3 - �� 2 � � 9 � � � � � � � � � � ��

�zg�*

Page 43: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

"�&0%'�'��"����� 4����/1�?�,��DGFGH 8 � )uRS�)%� #����Vf%-&��*/L�*���,��^_;�%'������/1�O�' #�OYc%�39/#;���+¢Y_b¢�' #T,�-;�T\ 4�*�,��Z��*��%%'�6�*�! #T,")�,%'�5�,�6v1/#T�v1%-+J�,�E�*��%�&0%'+�;��8����/1�>/#3 )m; FGHG��/�)m; ��� " Vm���*���,�>DGFGH����6P 3 &*%'+);��-�*�,/1�/1&�/zs$��+! 4����/1��Vm�U���������*��%<T\ ��*�����'%:Vm�,T�TX 4T�Vf zbB��+)%'"c%'��+�/1���*��%</psBbBZ1%'��"c/#��%-�6���\ 4TX/#3S�*��%%'�6vB�,&0/1��@`%'�6�mVm���,���C�,�S�-/1�6��&0/1T,T�%'+hY6b<����%?39;�%-T��0�*/1�,������/1@`%-��&�b �

DWFGH D � � g , � �� ! )m; FGH ! (&1 D � )m;9��� " ! g1F � � $ gB� ��� 1 � � �$P��#� ¡DWFGH�� , � �� ! )m; FGH ! (&1 D � )m;9��� " ! F # #% ! F � � $ &�� *21 � � �$P��zg1¡DWFGH 8 � � )m; FGH ! (&1 D � )m; ��� " ! g1F # #% � � *21 � � � �$P�� /6¡

3 T�T��*��%`%'�6���! 4T,"���%'�O����%-^_;! 4����/1���BP��1�8���$PU�1/u�! pv1%<Yc%'%-���p 4T,�';)T\ 4�*%'+oVm������d 3 > d 3 , � #��+�����%��,/1��� �p 4�*�,/1�h"c/#��%-�6���\ 4T,�5 #&*%I�� #£4%'�>39&0/1@ Rt #Y)T,%O�$P0/A #��+>�-/1&*&0%'�8��%'+>39/#&L�*��%OY! 4��+$�Z6 #"QP

RS��%�&0%'�*;)T�����39/1&�DGFGH D �m #��+ODGFGH ��@A"�TUbG���� 4� 4�_b )m; FGHt"�&0%'�*%-�6��Vm�,T,T6�� zv#%����*��/psBbBZ1%'�&*%-@A/zv#%'+uY6bA�*��%539;)%'TQT, 4�*�*�,�-%5 4��+ )L;7@A%8�� #T!Vm�,T�T Y2%L39/1&*@`%'+lPt���uDGFGH 8 �G�*��%G/ps$�,+�% )L; FGH�,�m���� #Y�T�%?Vm�����C&*%-�*"c%'�8�5�*/`�*��%�@`%-�� #T P �L/ VX%-v#%'&W�*��%¢ #+�+��U����/1�! #Tl���� #Y)�,T,�U��b7&0%'�0;�T��*�,��Z(39&*/#@&*;$����%-���,;�@ Y2%-�,��Zo�,� #� /ps$�,+�%h�,�(�)/#�:�*;��`�-�,%'�6�`��/[&*%-@A/zv1%h&0;)����%-���,;)@ 39&*/1@ �*/1T�;)����/1�Vm���*���,������%(T, 4�*�*�,�'%<� � PQ%#Pt�1P *7% , 39&*/#@ %'^_;! ����,/#�[�$P�� /<�,�GT�%'�*�5���! #� (�P0*7%-,OkQ���)%(�*/1T�;)����/1�%'�)%'&*Z4bu39/1&S&*;)�*��%'�)�,;�@ ���hDGFGH 8 �¢39&*/1@ Rt #Y)T,%��$PU�1� ¡8P

dfT,%' #&*TUb<&*;$����%-@A��;�@�/ps$�,+�%?")&*%'�-�,"��U�� 4�*%'�m #&0%I��/#�m"�&0%-39%'&0%'+E 4�L #T,T2�,�CDGFGH D �� #��+�DGFGH #��+� #&0%?��/#�LT,��£#%'TUb7���CDGFGH 8 �6P

�����+'�����$� " ����� � � � :K3 TU����/#;�Z1�u@`%-�� 4Tl"! #&����,�-T,%-��@7 pb7Y2%I�*/#T,;�Y�T�%G�,�hDWFGH 8 �O�U�S�,�S"c/1�*�0�,Y�T�%#k$Z1��v#%'�h����%?%-T,%-v4 4�*%'+/psBb$Z#%'�j"! 4&0���, #TS"�&0%'�*�0;�&*%4kS���! 4�`���)%> pv4 #�,T, #Y�T,%7&*;)�*��%'����;�@ �,�:�,�)�'/1&0"2/1&* 4��%-+a���6��/� [�*%-�8�/1��+� #&0b[/ps$�,+�%`"��! #�0%7+��*Q%-&*%-�_�����! 4������ 4�O/43�����%:39;�%-TX@A 4��&0�Uso/#& )m; FGHzP !/1&¢%8s) #@`"�T,%4k@A #�6b(=!�*�0�,/1�<")&*/B+�;��-�*�� #&0%W�����'/1&0"2/#&� 4�*%'+`�,�6��/�Z1&*%8bA")�! #�*%5"! #&����,�-T,%-�G¥ � « © ���� 4�� 4&*%W%-�*�0%'�$����, #T,TUbu�*;)Y��0�*����;$��%'+JY� #&*��;�@ �'�,&0�'/1�� 4��%�"2%-&*/zvB�*£_���*%#P?RS�_;��I 7&0%'"�&0%'�*%-�6�� 4�*��v1%(�0%'�-/1��+o/ps)��+�%

�zg ª

Page 44: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

"��! 4�*%G��/O�'/1���0�,+�%-&fVX/1;�T,+uYc% �� �)L; FGKm #TU����/#;�Z1�A39/#&*@A 4����/1�7/#3%)m; FGHm #��+ )m; ��� " "��! #�0%'� #��+o�0/1T,;)�*�,/1�J���>����%(�)/1�0�¢T\ ��*�����'%��*��/1;)T,+[ #T,�0/uY2%:�-/1���*��+�%'&0%'+o�*�����'%(�*��%�=!�*�0�,/1�obB�,%-T,+J/#3Y! #&0�,;�@ �,�ST�%'�*�S�*�! #�h���! 4�m/43t&0;)����%-���,;)@ ¥§�p¨1¨4© P

RS��%I&*%' #�-�*�,/1���f&*%'�0"2/#���*��Y�T,%W39/#&f����%G39/#&*@A 4����/1�7/#3�� �)L; FGKS�' #�hY2%?�-/1���0�*&*;��8��%-+�&0%'T\ ����Uv1%?��/(�*��%I@A/1���mT,��£#%'TUb7&0;)���)%'����;�@ #��+CY! #&0�,;�@ �0�� 4��%I�,�CDWF?H��

DWFGH D � � g1F � � ! )L; ��� " ! �f 6F � �� )m; FGK ! g , � �� ! ( 1�� g#¨�+(&1 � � �$P���(_¡DWFGH�� F � � ! )m;9��� " ! �f 6F ! F # #% � �� )m; FGK ! , � ���! g 1�� &�� ¨ 1 � � �$P��z�1¡DWFGH 8 � � )m; # � ! �� 6F ! DWF?H � ����� � �� )m; FGK ! D � � ! 1�� g� g21 � � �$P�� « ¡

�� )m; FGKo%8s$���,Y)�����> j���,��%]T\ pb1%-&>&*��/#@�Y2/#��%'&0+�&� #T��0�*&*;��8��;�&0%i� & )5¡�&*%-T\ 4�*%'+ ��/e"c%'&��/zvB�*£_���*%C¥§�z¨1g$k-�#�z¨)k8�1�1�'© k2&* 4���)%'&W�*�! #�o <�*��@A")T,%O�-;�Y�����"2%-&*/zvB�*£_���*%#PIq]%(�-/1&*&0%'�8��T�b�"�&0%'+����-����)%<&*��/#@�Y2/#��%'+�&* #Tf����&0;��-�*;�&*%<�*/JY2%<T�/zVf%-&(�,��%-��%'&0Z#b]�*�! #�����)%<�';�Y)�,�u"c/1T�bB@`/1&*"��] #��+ A�)%'Z6 4�*��v#%O&*%' #�-�*�,/1��%'�6���� #T,"6bCVm��%'� )m; FGH? #�)+ �� 6F 39/1&0@ �� )m; FGK(� & � # ��¨)P « &#% ,I¡MPRS��%u"�&0%'+����-�*%'+.;����U�(�'%-T,T�"! 4&� #@`%-�*%'&*�� #&*%�0 # ��+& « g> #��+�� # g1g�U�1& « ktVm�)%'&*%u�*��%u%8s_�"c%'&*��@A%-�6�� #T�v# 4T,;�%-�? #&*% 0 # ��0*1�7 4��+�� # g$� � « ¨$P¢RS�)�,�?%'^_;! ���%'�?�*/h >�z¨� %-&*&0/1&G�,�>�*��%T\ ��*�����'%`v1/1T�;�@A%4P���/#&*%u@`/$+�%-&*��"c/#��%-�6���\ 4T,��"c%'&�39/1&*@ Y2%8�*�*%'&(��%-&*%#k�Y�;)�(39/#&O����%h�* #£#%h/#3�'/#���*���0��%-���-b �� A #��+ )L;C"2/4��%'�6�*�\ #T��L�-/1@`"! 4����Y�T,%GVm�U���h����%¢/1&0�,Z1���! #T�d� ���T,/zV� 4��+J¤?&*��@A%-��*%8�� 4&*%m;��*%-+lP�RS��%L%'��%-&*Z#b:"�&0%'+����-�*�,/1����/#32����%-�*%L�*��@�;�T\ ����,/#��� �! pv1%5Y2%-%'�A�*;�Y������U��;)�*%'+7���6��/%'^_;! ����,/#���5�$P���(4���$PU� « P

t�,Z#;�&*%��$PU� (5 #��+¢Rt 4Y�T,%X�$PU� g��*;�@`@A #&*� �'% ���)%X�0/1T,;)�*�,/1�?@`%'���� #���,�0@A���-/1���*��+�%'&0%'+O #Y2/zv#%#PRS��%:=!Z1;�&0%:�*��/zVm�I����%`�*/1T�;)����/1�J%'�6�*�! #T,")�,%'�I&0%8���)/1&*@A #T,� �'%-+E39/1&G���)%AT�/ VX%'���¢�*/1T�;)����/1�J�*�U��%/1&(@`%'���! 4���,�0@�P �f )L;!F?K:�! 4�`Yc%'%-�.�,���-T,;�+�%-+.�,����������=!Z1;�&0%<Vm���*�.�*��%h;���+�%-&*���� #��+)�,��Z���� 4�?�������G"����-��;)&*%(�,�W/1��T�bCv4 #T,��+E39/1&G�*��%(�*�U��;! 4�*�,/1�E�,�>Vm�������[&0;)���)%'����;�@ �,�W"�&*/B+�;��-%'+� 4� <����Z1��%'&5&� 4�*%O���� #�>Y! #&0�,;�@Ck2Vm�)�,���J�,�L��&0;�%��,�E��/1&*@A #T�DGFGHG39;�%-Tm� t��Z1;�&0%A�1P+/6¡MP¢dfT,%p 4&*T�b

�zg;&

Page 45: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

> ;�@A@A #&�b7/#3�&*;$����%-���,;�@ #�'�-/1@A/B+! 4�*�,/1�u@`%'���� #���,�0@A�DGFGH D � DGFGH DWFGH 8 �

��%-���! #�����*@ > /1T,;$���,/#�u%'�6���! 4T,"6b[¥ %-,W©��%-�� #T,T��,�G")&*%'�-�,"��U�� 4�*% ¨ ¨ (�P «

> /1T,;)�*�,/1�7�,�CDGFGHLT\ 4�0���,�-% �1/)P ( �$P « ¨)m; FGH5")&*%'�-�,"��U�� 4�*% g$�1PU� &)P0* g$P+&

�� )m; FGK5")&*%'�-�,"��U�� 4�*% g#¨)P ( &)P ¨ g$P gR� #Y�T,%(�$P��zg �?df/1@`"! #&0�,�0/1�J/#3�&*;)�*��%'�)�,;�@ #�'�-/1@A/B+! 4�*�,/1�E@A%-���! #�����*@`�G�,�oDWF?H'PORS��%(&0%8�"c/1&0�*%'+C%'��%-&*Z1��%'�L #&*%?&0%'T, 4���Uv1%G��/(�*��%IT,/zVf%-�0�5%'��%-&*Z#b<�,�u����%I����/1�������,/1@`%-�*&0bA&� #�)Z1%#P@`%-�� 4T,T,���m&*;)�*��%'����;�@ �,�f")&*%-39%-&*%-+C���uDGFGH D �¢ #�)+<����%G����/1�������,/#@A%8��&*���5@A 4�*%'&*�, #T P����hDGFGH 8 ����)%¢")&*%-39%-&*%-+> #�-�'/1@`/$+� 4����/1�<@`%'���! #�)�,�*@��,�S�*;)Y��0�*����;$���,/#�! #Tl�0/1T,;)�*�,/1�u���u����%?39;�%-T�@7 4�*&*�§sQP

�������! #"%$&�(' � $ � ����� $�� "

> %8v1%'&* #T�@`�,Z1&* 4����/1�o@A%-���! #�����*@`�O�! pv#%<Y2%-%'��%Ms)")T,/1&0%'+]�*/>"�&*%-+��,�8�O�*��%u 4�*/1@A���:+�� *2;��*��/1�Yc%'�! pvB�,/1;)&�/#3�&*;)�*��%'����;�@CP�,G%'"c%'��+)�,��Z�/1���*��%AT, 4�*�*�,�-%`������/$������/1@`%-��&�b>���)%'&*%7 #&*%:39;���+� ��@`%'�6�� #T�T�bo��VX/[@`%-�*��/B+��'P����aDWFGH D �h@A��Z1&� 4�*�,/1�[vB�\ J #��/psBbBZ1%'�.v4 #�p #�)�-b����O����%uT�/zVf%-�0�%'�)%'&*Z4be"�&*/B�'%-�*�-k5Vm��%-&*%p 4�����rDGFGHC #��+ DGFGH 8 �o;�&* #���,;)@ v4 #�p 4���'��%'�h #&0%J%'@`"�T,/zb1%-+e��/3 #�-�,T,�U�� 4�*%W@`�,Z1&* 4����/1�lP

�! :H D � &0/1@ R� #Y�T,%>�$PU�1��VX%>�p 4�j%'���� #Y�T��,�0�a���� 4�7�*��%'&0%J #&*%C39%-V vB�\ 4Y�T,%CT,/zV %-��%'&0Z#b�*/#T,;)�*�,/1�>@`%'���� #���,�0@A�W�,�JDWF?H D �1P�RS��%�39/#&*@A 4����/1�E/#3� 7=�T,T,%-+>+�/1;)Y�T,%�;)&� #����;�@ v# 4�p #���8bVm�������J"�T\ pbB�? 7&0/1T,%��,���*��%�����/1�������,/1@`%-�*&*���O #�)+>�6b$"c%'&0�0�*/1�,������/1@`%-��&0�,��@7 4�*%'&0�\ #T����W����Z1��T�b;���T��,£4%'T�b#k)�0/(+��,�0�*/B�'�\ ����,/#�</#3����)%?@A/1���S�0�� #Y�T�% )L; � � �*&� #"u���6��/ )m; � #��+ , � ���f���)%?@A/1���T,��£#%-T�bh=!&*���I�0�*%'"o/#3�&*;$����%-���,;�@ @A��Z1&� ����,/#�����JDGFGH D �6P¢RS���,�W�,�G&0%'@A #&*£� #Y�T�%#k2�*�,�)�'%��0�,��Z1T�%;�&* #���,;)@ v4 #�' #���'��%'�m #&0%?&� #&0%G�,�u�6bB"c/4������/1�������,/1@`%-�*&*���WDWF?HzP�RS�)%?&� #��+)/1@ #�0�*/B�'�, 4����/1�</#3

� /1¨

Page 46: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

����� ���

� �� �

�� ������ �

Ru (metal)

Ru (in solution)

RuO2

(hypo-stoichiometric)

UO2-x UO2

(stoichiometric)

UO2+x

(hyper-stoichiometric)

0

5

10

15

20

BaRuO3

t��Z1;�&*%��$PU� ( � > ����%-@7 4�*�,��+)�\ #Z1&* #@ /#3!�*��%m #�'�-/1@`/$+! ����,/#��/#3 )m;��,��DGFGH 39;�%'T) #�� W39;��)�-����/1�/#3��0�*/1�,������/1@`%-��&�b1P

I;�&� #�)�,;�@ v4 #�' #���8b` 4��/1��%L/#3239/#;�&���%'��Z1�_Y2/1;)&*�,�)Z¢;)&� #����;�@ �0����%-��=��! #T,� �'%-���*��%m@A��Z1&� ����,/#�@`%'���! #�)�,�*@CP[RS���,�(@`%'���! 4���,�0@ �,�(/#��T�b�"2/#�*�*��Y�T,%7+�;�%<��/J�*��%uT\ #&0Z1%<�_;�@�Yc%'&(/435/psBbBZ1%'�v4 #�p 4���'��%'�L pv# 4�,T\ 4Y�T,%4P

RS��%O%-��%'&0Z#bC"2%-�! #TU��bh/#3t�*���,�L+��,�0�*/B�'�, 4����/1�h�,��*$P « %-,Okc `v4 #T,;)%IVm�)�,���E�' #�>Yc%�&0%'+�;)�'%'+Y6b #�*�0;�@`�,��Z����� 4�u����%[+����*�*/B�'�, 4��%-+ , � +�/1�! 4�*%'�C #� %'T�%'�-�*&*/1�QkGT,%' zvB����Z )m; 8� P RS��%@`%'���! #�)�,�*@�VX/1;�T,+(&0%'�0;�T��t�,�( « P+/W% ,e@A��Z1&� ����,/#��%-�_�*�! #T�"_b#k_ #�*�0;�@`�,��ZL���! 4� �*;����` G���! #&0Z1%��&* #����39%'&W���5"c/1�0�*�,Y)T,%#PmRS��%�+)bB�! #@`�,�-�W/#3��0;����o A���� #&*Z1%¢��&* #���039%-&W�! pv#%���/#�WY2%-%'�>����;�+���%'+��%-&*%#P

�! :H ���J�0��/#�,������/1@A%8��&0�,�IDGFGHG�*��%�39/1&0@7 ����,/#��/#3� 7+�/1;�Y)T,%O;)&� #����;�@ v4 #�p 4���-b#kl"2/#�*�*��Y�T�bVm���*�` G�B;)@�Y2%-&�/#3c/zsBbBZ1%-�`v4 #�' #���'��%'�� #�0�*/B�'�\ ���%'+�Vm�U���:���� #&*%S�' #��+���+! 4��%S@`�,Z#&� 4�*�,/1�¢@A%-���$� #�����*@`�'PSRS��%�/zv1%'&* #T,T�@`�,Z1&* 4����/1�u%'�6�*�! #T,"6bC�,�LT,��£#%-T�b<�*/7Yc%OT\ 4&*Z1%4k!Y2%-�p #;��0%O���)%O+��*Q%-&*%'�)�'%Yc%-��VX%'%'�(�*��%f�0/1T,;)�*�,/1�¢%'�6�*�! #T,")�,%'��/#3��*��% )m; # � %-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ �0����%X #��+�����%X@A/1���tT��,£4%'T�b )m; # # # # #� �

� /)�

Page 47: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

�*�U��%?���m #Y2/#;)� « % ,�P> �,�)�'%� `�_;�@�Yc%'&W/43 ��&* #">�*�U��%-�G #&0%O pv4 #�,T, #Y�T�%I #��+>���! 4&*Z1%¢��&� 4���039%-&*�W�0%'%-@ T��,£#%-T�b#kc�U�W���

VX/1&0�*�7�0�*;�+)bB�,�)Z����)%L@`�,Z#&� 4�*�,/1�OVm�U������� )m; � � k )L; � � � 4��+ )m; � � ��� 39/1&�&*;)�*��%'����;�@ ���! #&0Z1%�0�� 4��%-� ! gBk ! /: #�)+ ! (�P

qr���*��/1;)�� O���! #&0Z1%W��&* #����39%'&'k$&*;)�*��%'�)�,;�@ @A zb`@`�,Z1&* 4��%LY6b7@`%p 4���f/#3� E, � � � v# 4�p #���8b�,�E�0��/#�,������/1@A%8��&0�,�¢DGFGHzP �f/4���>���)%���/1�$��%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �*/1T�;)����/1�> 4��+E���)%�@A��Z1&� ����,/#��%-�_�*�$�"! #T��,%-�m #&*%Iv1%-&0bh����Z1�E 4��+�&0%'�0;�T��5�,�C (��/#�� #T�@A��Z1&� ����,/#�<%'�6���� #T,"6bh/#3f�1/)PU��% ,�P Rt 4Y�T,%��$PU�1/�*�)/ Vm�¢���! ����*��%A���6��%'&0�! #T�@`�,Z1&* 4����/1�>%'�6�*�! #T,"6bo39/1&¢ )L; H 8 �,/1�[�,�?��bB"����p #T�T�b[gu%-, T,/zVX%'&���� #�`�*�! 4��/#3Q )m; K 8h�,/1�QPtRS��%L��/1�$��%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �0/1T,;)�*�,/1�(/43� ! gI��/1�:�,�` , � � T,��£#%��*&� #"�,��/1�)T�b��0T,��Z1�6��T�bO���,Z#��%'& �*�! #�A�*�! 4��/#3l ! /I�,/1�QPtRS�_;��X ¢���! 4&*Z1%m��&* #���039%-&�Vf/1;)T,+7T�/zVf%-&��*��%%'�)%'&*Z4b:/#32�*��%m@A��Z1&� ����,/#�O"�&0/$�-%'�*�-P�RS��%L/1")����@7 4T)"�&0/$�-%'�*��Vm��%-&*% )L; H 8C@`�,Z1&* 4��%-� Vm���*�:�*��% #��+J/#3X , � � ��� v4 #�' #���8bJ�'T�;��0�*%'&?�! #�I <�*/#�� #Tt@A��Z1&� 4�*�,/1�C%'�6�*�! #T,"6bJ/43f��/hT�%'�*�G�*�! #�.�1�1P+/%-,OP

�5/#�*%>���! ��uRt 4Y�T,%[�$PU�1/� 4T,�*/��0;�Z1Z1%-�0�*�h�*�! 4�<�*��%J�'/#@A@`/1��TUba�)%'T,+e&0;�T,%����! 4�h�)�,Z1��%-&���! #&0Z1%I�0�� 4��%I�,@`"�T��,%'�X���,Z#��%'&m #�8���Uv# ����,/#�u%'��%-&*Z#bu39/1&S@`�,Z#&� 4�*�,/1�A�,�S��/#�L 4T�Vf zbB�m��&0;�%#P

�! :H 8 � ��� �6bB"c%'&����0�*/1�,������/1@`%-��&0�,�E�*��%J�'/#���'%-�_�*&� 4�*�,/1� /#3¢;�&* #���,;)@ v4 #�p 4���,%-�u�,�<T, #&*Z1%-&���� #�¦�*��%]�-/1���'%-�6��&� ����,/#�i�,�¦�0�*/1�,������/1@`%-��&0�,�oDWF?H'P RS�)%]@`%'���! #�)�,�*@ /43(@A��Z1&� ����,/#�e�,�DGFGH 8 �¢Vm�,T�T2���)%'&*%839/1&*%IYc%I�*�,@`�,T, #&���/(����%I@`%'���! 4���,�0@ �,�u���)%¢����/1�������,/#@A%8��&*���W@A 4��%-&*�, #T P

���A�-/1�6��&* #�0��Vm���*�(����%S����/1�������,/1@`%-�*&*�����p #�0%m"�&*%-�*%'�6�*%'+< 4Y2/zv1%4k6����%S39/1&0@7 4�*�,/1�O/#3l ?+�/#;$�Y�T�%G;�&� 4���,;�@ v4 #�p 4���-bA��&� 4"u�,�f%-��%'&0Z1%-�*�,�' #T,TUb`3 pv#/1;�&� 4Y�T,%? 4��+<���_;��S���)%G/zv1%'&* #T,T2@A��Z1&� ����,/#�%'�6�*�! #T,"6bo���?Z1&*%' 4��TUbJ&*%-+�;��'%-+lP7RS�)%7 #+$v# 4�_�� #Z1%-/1;��¢�,�6��%-&*�! #T�@`�,Z#&� 4�*�,/1��%'�6���! 4T,"6bo/#3f�*��%)m; H 8[���m/�*Q�0%-�LY6bC (���,Z1�h��/#�$��%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ �*/1T�;)����/1�u%'�6���� #T,"6bu39/1&��*��% ! g��,/#�C���C `+�/#;$�Y�T�%(;�&� #�)�,;�@ v# 4�p #���8b1P:RS��%:&*%-�*;�TU���I�,�oR� #Y�T�%`�$P��#�A 4��+oRt #Y)T,%A�$PU�1/<"�&*%-+��,�8�I���! 4� )m; K 8�,�)�*�,+)%m I+)/1;�Y�T�%S;�&� #�)�,;�@v# 4�p #���8b:�,��&0%'�*"c/1���0�,Y�T�%�39/1&�+��*Q;��0�,/1�(/43Q&0;)����%-���,;)@�P�RS��%L�*/#�� 4T3 &0&*��%-���,;)�¢@`�,Z#&� 4�*�,/1��%'�6���! 4T,"��6bJ39/1&G�*��%:@A%-���! #�����*@ ��� « P+&C% ,�k�@`/1�0�?/43fVm�����������?+�;�%

� /6g

Page 48: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

����Z1&� 4�*�,/1�7/#3t&0;)���)%'����;�@ �,/#����Vm���*���,� , � � T,�,£4%?+�%-39%-�-�*�'P)m;)����%-���,;)@ �,�h , � � +)%-39%'�8�� /1� � ��Z1&� 4�*�,/1�7%'�6���! 4T,"6b[¥ %-,W©)m; H 8 (�P ¨ ª)m; K 8 « PU� g)m; 698 �$P0*$�

)m;)����%-���,;)@ �,�h , � � � +)%-39%'�8�� /1� � ��Z1&� 4�*�,/1�7%'�6���! 4T,"6b[¥ %-,W©)m; H 8 (�P g)( � (�P � « ¡)m; K 8 « P+/ ª � *$PU� *1¡)m; 698 « P « * � ª P g�*1¡

)m;)����%-���,;)@ �,�h , � � � � +�%-39%-�-�� /1� � ��Z1&� 4�*�,/1�7%'�6���! 4T,"6b[¥ %-,W©)m; H 8 (�P « �)m; K 8 « P g#¨)m; 698 &)P ª (

R� #Y�T,%(�$P�� / � )L;)�*��%'�)�,;�@ @A��Z1&� 4�*�,/1�C@`%'���! #�)�,�*@`�W%-@A")T,/zbB�,��Z<;)&� #����;�@ #��+o/psBb$Z#%'�Jv4 ���p 4���-b`�'T�;��0�*%'&0�'P�RS��%W�-/1@`"2/1�)%'�6�f%-�6���! #T�"��,%-�f"�&0%'�0%'�6��%-+u��%'&0%G #&0%5���)%5���_�*%'&0�! #T @A��Z1&� ����,/#�%'�6�*�! #T,")�,%'�I39/1&¢&*;)�*��%'�)�,;�@ �,/#���¢Vm�U������� , � � ��� �*&� #"��*�U��%'�-Ph���� )m; � � � +�%-39%-�-���*��%`@A�§�Z1&* 4������Zo�,/1� �0�*&� pbB�A39&*/#@ ����%C�0�*&� #��Z1�6�AT��,��%hY6ba #"�"�&0/ps)��@7 ���%'TUb�¨)P+/���¨)P+( 23 P�RS��%hv4 #T,;)%'��,�JY)&� #��£4%-���I&0%'"�&0%'�*%-�6�¢�*��%(&*%-�*;�TU������Z<@`�,Z1&* 4����/1��%-�6���! #T�"��,%-�?��3��*���,�WVX%'&0%:��/#�G�� #£#%-�[���6��/ #�-�'/1;��6�'P

� /�/

Page 49: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

��/(�*��%I�,�6��%-&*�! #T�@`�,Z#&� 4�*�,/1�A�0��%-"lP3 �*;�@`@7 4&0b</43��*��%'�0%�&0%'�*;)T����m���S�*��/zVm�E���hRt #Y)T,%¢�$PU� (�P

� /;(

Page 50: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ����������� ������������������������ H

�������! #"%$&�(' DWFGH D � DWFGH DWFGH 8 �&(' �1/)P (��I%-, �$P �;&(%-, � (�P «1« %-,df�! 4&*Z1%I�0�� 4��% )L; H 8 )L; K 8 )L; K 8R�&� #" �� �� � �� # � �� # �����Z1&� ����,/#�u@A%-���! #�����*@ ,W�\ �� � � � �� ,G�, �� H 8� � � � # # ,G�, �� K 8� � # # # # #��&*/B�'%-�*� &('�� « P0/:%-, �1�#P0/(%-, « P0&)L 4��%I+�%8��%-&*@`�,������Z(�0�*%'" �� 8� � 39/1&*@A 4����/1� �� H 8� � � � 39/#&*@A 4����/1� ! ���6��%'&0�! #T�@`�,Z1&* 4����/1�

���_�*%'&0�! #T�@`�,Z1&* 4����/1���&*%-+��,�8��%-+ &('�� « P0/:%-, �1�#P0/(%-, « P0&(%-,

R� #Y�T,%��$PU� ( �C��&*%-+��,�8��%-+n�*/#T,;)�*�,/1�.%'�6�*�! #T,")�,%'�` #�)+n@`�,Z1&* 4����/1�� #�8����vB�, 4����/1��%'�6���� #T,"���%'�:/#3&*;$����%-���,;�@��,�CDGFGHpP�RS��%I�*/#T,;)�*�,/1�u%-�_�*�! #T�"��,%-�5 4&*%?&*%-T\ 4�*��v#%G��/:@A%8�� #T�T,���W&*;$����%-���,;�@CP

� /6�

Page 51: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � Nwux�� { / | ªRS��%fD5KMFGN ����&*;)�-��;)&*%f����;�+)�,%'+��,�I���������0%'�8���,/#�O�,���*��%X�)%8s) #Z1/1�� #T$T, pb1%'&0%'+����,Z1�I��%-@A"c%'&* 4��;)&*%39/1&0@ �����« g�C¡MP RS��%[�,/1�)�,�J@`/$+�%-T?"�&*/#"2/1�0%'+¦Y_b �f #T,TI #�)+ ,G����£#%'�)��¥ �1� g�©I���C;)�*%'+¦��/&*%-"�&*%-�*%-�_������%:T, 4�*�*�,�'%4P(RS���,�I@`/$+)%'T� #�0�*;�@`%'�� ! � �K ���! 4&*Z1%:/1�o����%:;�&* #����;�@ �,/#���I #��+���)%[���� #�)+! #&*+e��g����! 4&*Z1%o/1� /ps$bBZ1%-�i��/1���'P RS�)%�"��6bB�*���'�CY2%-���,�)+ �*���,�u����/#�,�'%o�' #�¦Yc%%8s$"�T, #�,�)%'+:Y6b: #�*�0;�@`�,��Z?���� 4������%m@`/1Y���T,����b¢/#3Q #�:%'T�%'�8��&*/#�A��/#T,%#k4���! 4��@�;)�0��%8s$���0��/1�:%p #������)�,&*+:;�&* #����;�@ ��/1�lk6��� Z1&*%' 4��%'�)/1;�Z1�:���! ������������*�! #&0%'+`/1&�+�%-T,/B�p #T��,�*%-+�/zv1%-&��*��&*%-%L�' 4����/1���-PRS�����IvB��%-V ���?�*;�")"2/1&���%-+]Y6bJ����%���« g� ��%8s) #Z#/1�! #T���b$@`@`%-��&�bJ/#3X����%:T\ ��*�����'%OVm�)%'&*%A #T�T;�&* #���,;)@��,/#���m #&*%I���C��+�%'�6�*�,�p 4Tl�*;�&0&*/1;)��+��,�)Z1�'P

}�~� S~0� �_�f�����$�#���f�?��� �O���)���f�!�������RS��%��,���U���, #T4"c/#�*%'�6���, #T1"! #&* #@`%-��%-&*��39/1&�DLKMFGN�VX%'&0%X+�%-&*�Uv1%'+�Y6bE�� #T,T# #��+ ,G�,��£4%'���f¥ & « ©_;��*����Z���)%`%-T,%-�-��&0/1�oZ6 #�?@`%-�*��/$+)/1T,/1Z4b�¥ (_g�© P > �,�)�'%(/psBb$Z#%'�]��/1���GVm�U���J��Vf/C+����0�������-�*T�b�+�� *2%'&0%'�6��'/B/1&0+��,�! ����,/#�����p 4� Yc%h�,+�%-�6����=�%'+�Vm���*���,���*��%CD5KMFGN`�0��&0;��-�*;�&*%4kX�*��%'�0%C��/1�.�'T, #�*�0%'�(Vf%-&*%��&0%p 4�*%'+J�0%'"! #&* 4��%-T�b#P?RS���,�G&0%'�0;�T��*%'+J�,����Vf/u�0T,�,Z#�_�*T�bh+��*Q%-&*%-�_�G�,�6��%-&�����/1�����¢"c/#�*%'�6���, #T��0%-�*���/1��%m39/1&�"�T, #�! #&� #�)+A/1�)%L39/1&����! 4�,�`/zsBbBZ1%-�<�,/1�)�'PtRS�)%W&*%-�*;�TU������ZI"2/#�*%'�6���, #T,�� 4&*%m�� #Y�;)T\ 4�*%'+�,�hR� #Y�T�%¢�$P��z�$P

}�~� S~�� �E�����M���Q�r���t�$��������!��� �?����� �8��� � � � �RS��%���d 3 > d 3 , ���O�-/$+�%SVf #�f;)�*%'+`��/¢"2%-&039/1&0@ #T�T!D5K8FGN��*�,@O;�T\ 4�*�,/1�)�'P�RS��%5Y� #�*���LT, 4�*�*�,�-%"�&0/1"2%-&0�*�,%'�A #&0%�T��,�0�*%'+ �,� Rt 4Y�T,%E�$PU� « kX�*/1Z1%8����%-&`Vm�U���n�0/1@`%�Y! 4�*�,�C+�%839%'�-�7%'��%-&*Z1��%'�A #��+%8s$���0������ZI%8s$"c%'&*��@A%-�6�� #T�&0%'�0;�T��*�'P�DL�)39/1&0�*;��! 4�*%'TUbO���)%'&*%m����T,���0��T�%f%8s$"c%'&0�,@`%'�6�� #T)+! 4�� G39/1& �*��%D5K8FGNm"��! 4�*%#P

RS��%> pv#%'&� 4Z1%����� 4�*�,�� #��+ /1")�*�,�h+��,%-T,%-�-��&0�,�h�'/#���0�� #�6���J�� � 4��+ � ¡OVX%'&0%E�p 4T,�';)T\ 4�*%'+

� / «

Page 52: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

DLKMFGN��f;)��£B����Z1�! 4@ "2/4��%'�6�*�\ #T��S;��*%-+����h�*���,�S����;�+$b�¥§�1�zg�© P3 �*/1@A� 3 ¥ %-,5© . ¥ 23 © d ¥ % , 23�5 ©D�8 =��� � D�8 =��� /)�z¨1¨6gBP ¨6� ¨)P g)(�(_gB� « *$P+& *F D H � F D H � (�(�P0* ª ¨)P (�(�� ()� /6�$P+/F � D H � F � D H � �)(�P+/1¨ ¨)P ( /;(_� « /6�$P+/F D H � F � D H � ( &)P (�* ¨)P ( / ª (6g /6�$P+/D�8 =��� � F D H g;& « /$P ª & ¨)P+/;(�� « � ( ª P g$�D�8 =��� � F � D H /1¨6g;/$P0/)� ¨)P+/�/ ª1ª & ( ª P g$�R� #Y�T�%¢�$P��z� �����6��%'&L 4�*/1@`�,�G"c/#��%-�6���\ 4T,�f39/1&��*��%¢D5K8FGNL�0bB�0�*%'@CP

;��0�,��Z:����%I%�*Q%-�-���Uv1%�@A%-+��,;�@� #"�"�&0/ps)��@7 ����,/#�h #�m+�%'�0�'&*��Y2%-+EY6b > ��&0/1;�+]¥§�#�1/4© PXRS��%¢�0�� 4�����+���%'T,%-�-�*&*�,�(�-/1������ #�6���p #��Y2%`%'�����,@A 4�*%'+o;��*����Zh����%`%'@`"��,&0�,�' #T &*%-T\ 4�*�,/1�)�*����"J/#3m¤?T\ #+)�0��/#��% #��+ ,? #T�%h� �0%'% )¢P ¤(P �� #T�T k���� , ���)%'�*���'k��1&�&$�1k�"lP<�z¨ « ¥ �1� g © ¡MP�RS��%(v4 #T,;�%(")&*%'+)�,�-�*%'+oY6b���)%¢�' #T,�-;�T\ ����,/#�����,�S���hZ1/$/B+h #Z1&0%'%-@A%-�_�mVm�U���u�������S%'�����,@A 4�*%'+uv4 #T,;�%4P

}�~� S~� ��� �?���0� G� � � � �8��� � �t�!���f� ����� �G��� �?����� � �a�����)� ���G����� �?���M���Q�)��0��� � � � ��� �"� � � �����

��^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �,�6��&0�,���0�,�(+�%839%'�-�¢39/1&0@7 4�*�,/1�J%-�6���! #T�"��,%-�¢39/#&�DLKMFGN D�1 #�)+�D5K8FGN� #&*%`�*�)/ Vm��,�nRt #Y)T,%J�BP�� *BPiRS�����<�*��/zVm�<�*�! 4�7�*��%E39/1&0@7 ����,/#�a%-�_�*�! #T�"��,%-�739/1&7�' 4����/1�av4 #�' #���-�,%'�7�,�D5K8FGNf #��+uDLK8F?N D�1 #&*%mv1%-&0bA���,Z1�Qk) #�)+< O�-/1���'T�;��*��/1�A39&0/1@ ���)�,��@A/B+�%'T �����*�! 4�X��%'Z1T��,Z1��Y�T,%+��*Q;��0�,/1�JVm��T,T �� 4£#%`"�T\ #�-%(v$�, C;)&� #����;�@ �' 4����/1�[v4 #�' #���-�,%'�-P � v1%-���,�J���)%A����/1�������,/1@`%-�*&*���@A 4��%-&*�\ 4T�����%�;�&� #�)�,;�@ v4 #�p 4���-b.39/1&0@7 4�*�,/1� %'�6�*�! #T,"6b �,�C�1�1PU�E% ,�P�dfT,%p 4&*T�b [+�� *2%'&0%'�6�@`%'���! #�)�,�*@��,�S&*%-�*"c/1���0�,Y�T�%G39/1&S;�&� 4���,;�@�+�� *2;��*��/1�u�,�CDLKMFGNzP

RS��%� pv4 #��T\ #Y���T,�U��bA/43 /psBb$Z#%'�Ev4 #�' #���'��%'�L�,��D5K8FGN D�1 @A #£4%'�5�*��%I39/1&*@A 4����/1�u/#3�v# 4�p #���8b�'T�;��0�*%'&0��3 zv#/1;�&* #Y�T,%4P]RS��%uY)�,��+�����ZJ%'�)%'&*Z#�,%'�(/435�0;���� �'T,;)�0��%-&*�: #&0%<v1%-&0b�����Z1�lk� #�)+.�*��%

� / *

Page 53: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

> �,@O;�T\ 4�*%'+u"�&0/1"c%'&0�*�,%-�S/#3 DLK8FGN��&*/1"c%'&���b �ts$"2%-&*��@A%-�_� d 3 > d 3 , � « P ª � gh¥ &1¨4© « P+& « 23

Y « P ª � gh¥ &1¨4© « P+& « 23

� (�PU� (_gh¥ &1¨4© (�PU�1/ 23

� � ���#¨ « P+( *)( %-, � �� k� �H�H � ª P ( « � � �K�K �$P0*$�1/ � � �� k� �H�H /)P0* « & � �K�K /)P g$�1/ �� ��� �1/)P g1g1g �� � � /)P0*;/C¥ �1� g�© /)P ��*�* �� � *$P+/�/�/ � /)P «1« *1¡ %-,�� « g$P �1g;& � �$P «1ª (_¡ %-,

R� #Y�T,%��$PU� « �fD5KMFGN5�'&0bB���� #T�"�&*/#"2%-&0����%'�L&*%-"�&*/B+�;��-%'+EY6b ��d 3 > d 3 , ����PcRS��% &0%'��£4%'T� #��+> ����/4�*��£6bh%-��%'&0Z1�,%-�LYc%-��VX%'%-� �f&* #��£#%8���L�! pv1%¢Y2%-%'�E�)/1&*@A #T,���*%-+7��/A #�h%'��%-&*Z#bh"c%'&S+)%-39%'�8�pP

� / ª

Page 54: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

,G%839%'�8� > ��/1�������,/#@A%8��&0bD5K�F?N D�1 DLKMFGN

, � ��¨)P ¨1¨ /)P « *

F # #� *$P+/�/ /)P « *, D = ��

�g#¨)P ª * �#�1P��p¨

, DK��

� �� �$P (�* &)P0/ «

, D���

� �� �z¨)P+& ª (�P ª (,��

� � �« P+/6g g$P « �

R� #Y�T,%>�$PU� * �JRS��%>%�*Q%-�-�*��v1%E%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@ 39/1&*@A 4����/1� %'�6���! 4T,"���%'�7/43I�,�6��&0�,���0�,�h+�%-39%-�-�*�u�,�D5K8FGNL #��+�D5K8FGN D�1 P 3 T,Tl%-��%'&0Z1�,%-�5 4&*%?&*%-"2/#&0��%-+�����¥ % ,W© P

%'^_;���T,��Y�&*��;�@ 39/1&0@7 ����,/#�u%'�6���! 4T,"���%'�L/#3�, D K ��� �

4��+ , D � ��� �� � R� #Y�T,%O�$PU� *1¡S #&0%�T�/ Vi�'/1@`"! #&0%'+

��/[����%h39/1&0@7 4�*�,/1��/43 , D = ���

P �L%-v1%-&0�*��%'T�%'�*�A39/1&*@A 4����/1�.%'��%-&*Z1��%'�`/#3G;)&� #����;�@ v4 #�p 4���'��%'� #&0%o #T�Vf pb$�u�)�,Z1�lP�RS��%-&*%839/1&*%JVX%[�' #����/4�h 4�h"�&0%'�*%-�6��%Ms$"�T\ #���n���)%>v1%'&�brT,/zV ;�&� 4���,;�@@`�,Z1&* 4����/1��%-�6���! #T�"6bE/#3XgBP0/<% , @A%' #�*;)&*%'+JY6bJ¤IT, #�*�0%'&�� ��%'@`%� #��+ �� 4� �-£#%C¥ ( ª ©��,�E�*%'&*@`�/#3t (@A%-���! #�����*@��*�! 4�L&*%-^B;)�,&*%-�S����%?39/1&0@7 4�*�,/1�7/#3 (;�&* #����;�@�v4 #�p 4���-b#P

���L�,�m"2/#�*�*��Y�T,%G�*�! 4�S�*��%�")&*%'+)�,�-�*%'+h39/1&*@A 4�*�,/1�<%-�6���! #T�"6bh/#3 � D = ��� +�%839%'�8���L+�%'�-&*%p 4�*%'�5��3 E+��*Q%-&*%-�_��@A/B+�%'T��,��;��*%-+.�,��/1;)&��*��@�;�T\ ����,/#���'P 3 �("�&0%'�*%-�6�` >;�&� #�)�,;�@ �,/#�]���! #&0Z1%u/#3� �K ����;��0%'+lk�"c%'&0�! #"��OT,/B�p #T����! 4&*Z1%<&0%'+����0�*&*�,Y);)����/1��T�/zVf%-&*�O�*��%7@`�,Z1&* 4����/1�o%'�6���� #T,"6b� #��+%'�)�! #���-%'�m����%G39/1&0@7 ����,/#�</#3��p 4�*�,/1�<v4 #�' #���'��%'�S/1&�v4 #�' #���8bu�'T�;��0�*%'&*�m���<����%I&*%' #Tl@A 4��%-&*�, #T P

}�~� S~�� �_�f��� ���G����� �?���8���Q��� �?�0������� �0��� � � � ������ " ' $ ��������$� "

�f%-�p #;��0%:D5KMFGNG%Ms$���,Y��U���W 7@A/#&*%¢�'/1@`"�T,%Ms��0��&0;��-�*;�&*%u� �*%-% t��Z1;�&*%O�$PU� �1¡S���! #�>DGFGHpkQ�U�W�����/#��"c/1�0�*�,Y)T,%f�*/¢+)%-��%-&*@`�,��%��*��%S/psBb$Z#%'�7@`�,Z#&� 4�*�,/1��"! 4���6Vf pb:Y_b��,���0"2%-�-����/1�(/#3c����%S�-&0bB�0�� #T

� /�&

Page 55: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

T\ ��*�����'%���b$@`@`%-��&�b1P �5/zVf%8v1%-&'k6�*�����'%fD5KMFGN��,�� LT, zb#%'&0%'+�����&*;)�-��;)&*%XVX%f�' #��Yc%'Z1����Y6b� #�0�*;�@(��,�)ZG���! 4��@`�,Z#&� 4�*�,��Z5�*"c%'�'��%'��&*%-@7 4�,�����:�*��%SY! #�* #T!"�T, #��%#P !/1;�& +��*Q%-&*%-�_��v4 #�' #���-b( #�*�0�,�0�*%'+/psBb$Z#%'�C@A��Z1&� 4�*�,/1�A"! 4�*�_Vf pbB�5�' #�u����%-�CYc%?�,+)%'�6���U=!%'+lk� #��+ t�,Z#;�&*%-�m�$PU� « k �$PU� *$k��$PU� ª #��+�$PU�1&E�0��/zVIk�39/1&�%p #���.����%'"Qk��*��%<�-/1�6��/1;�&(")T,/#�*��39/1&¢����%u+�%839%'�8�:%'��%-&*Z#b� #�( �39;��)�-����/1��/#3@`�,Z1&* 4������ZO/psBbBZ1%'���,/1�h"c/1�*�U���,/#�lP

RS��%[@A��Z1&� 4�*�,/1�j #�-�*��v4 4����/1�e%'�6�*�! #T,")�,%'�u39/1&h/psBbBZ1%'� ��� D5KMFGN D�1 +)%'&*�Uv1%-+¦39&*/#@ t�,Z��;�&0%'�5�$PU� « kc�$PU� *$k �BP�� ª 4��+ �$PU�1&: #&*%I #T�Tl%'�0�*%-�_�*�\ #T�T�bA����%I�� 4@A%)��¨)P g#� �¢¨$P ¨6��% ,�P

> �,�)�'%G���)% !&0%'��£4%'T�%'�)%'&*Z4bu�,� /$P «1« % ,�k��*��%?"�&*%-+��,�8��%-+C/psBbBZ1%'��@A��Z1&� ����,/#�A%-�_�*�! #T�"_b<�,��0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�WD5K8FGNL�,�7/)P+&(%-,�k!Y);)�L�,�CD5KMFGN D�1 ����Vm��T,Tl/1�)T�b<Yc%I¨)P g1��%-,OP

��(6¨

Page 56: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

t��Z1;�&*%<�$PU� � �7RS�)%]¥ ¨1¨)�-©�"�T, #��%</#3m�*��%hD5KMFGN:�0�*&*;��8��;�&0%#P � #��+ � 4&*%7�*��%u�,�6��%-&*�������*�\ #T"c/1�*�U���,/#���I #Yc/ v#%< #�)+�Yc%'T�/ V ����%`�*�)/ Vm�]�'&0bB���� #T�"�T\ 4��%#P<F � � ���! 4�,� ¡G��bB"2%`/ps$bBZ1%-���,/#���%8s$���0�L�,�u���)%¢���6��%'&0�0�*�����, #TcT\ pb1%-&LYc%-��VX%'%-�E���)%¢;)&� #����;�@���/1���-P

��(��

Page 57: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.250.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

0.40

0.45

O1

O2

t��Z1;�&*%��$PU� « �Edf/1�6��/#;�&A")T,/#�`/#3?@`�,Z#&� 4�*�,/1��")&*/#=!T�%C39/#&A 4�n/psBb$Z#%'�j��/1�a���n �F:��� ¡ � F:� g1¡v4 #�p 4���-b#P

��(_g

Page 58: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25−0.10

−0.05

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

O1

O3

t��Z1;�&*%��$PU� * �Edf/1�6��/#;�&A")T,/#�`/#3?@`�,Z#&� 4�*�,/1��")&*/#=!T�%C39/#&A 4�n/psBb$Z#%'�j��/1�a���n �F:��� ¡ � F:� /6¡v4 #�p 4���-b#P

��( /

Page 59: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

0 .1 0 0 .1 5 0 .2 0 0 .2 50 .3 0

0 .3 5

0 .4 0

0 .4 5

0 .5 0

0 .5 5

0 .6 0

0 .6 5

0 .7 0

O2

O2

t��Z1;�&*%��$PU� ª �Edf/1�6��/#;�&A")T,/#�`/#3?@`�,Z#&� 4�*�,/1��")&*/#=!T�%C39/#&A 4�n/psBb$Z#%'�j��/1�a���n �F:� g1¡ � F:� g1¡v4 #�p 4���-b#P

��(�(

Page 60: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

−0.20 −0.15 −0.10 −0.05 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.250.30

0.35

0.40

0.45

0.50

0.55

O2

O3

t��Z1;�&*%��$PU�1& �Edf/1�6��/#;�&A")T,/#�`/#3?@`�,Z#&� 4�*�,/1��")&*/#=!T�%C39/#&A 4�n/psBb$Z#%'�j��/1�a���n �F:� g1¡ � F:� /6¡v4 #�p 4���-b#P

��(_�

Page 61: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� ����� ��� K � N

−0.20 −0.15 −0.10 −0.05 0.00 0.05 0.10 0.15−0.05

0.00

0.05

0.10

0.15

0.20

0.25

0.30

0.35

U2

U1

t��Z1;�&*%��BP g#¨ ��RS���,���'/#�_�*/1;�&�@A #"I�*��/zVm������%�+�%839%'�-��%'�)%'&*Z4bI/#3� S;�&* #����;�@ �,/#�I #�� m39;��)�-����/1�/#3����*�S"2/1�0���*�,/1�u/1�C :"�T\ 4��%?Y2%8��Vf%-%'�C����%¢D���� ¡S #��+CD�� g1¡�T\ 4�0�����'%G�0����%-�m�,�hD5K8FGNpP

� ��� "($&�%' ' $ ��������$� "

RS��%A�0bB@A@`%-�*&0bo����DLK8FGNO�,�I�0;����]���� 4�� 4T,T ;�&* #����;�@ @A��Z1&� ����,/#�>�0�*%'"��¢Vm�����)�,�o����%`Y! #�* #T"�T, #��%( #&0%�%'^_;��Uv4 #T,%-�_�'P ��,Z1;�&0% �$P g#¨<�*��/zVm�¢ 7��/4�� #T�%'��%-&*Z#bE�'/1�6��/#;�&?"�T,/4�?/#3� u;�&� 4���,;�@�,/#�C@`/zvB�,��Z(Yc%-��VX%'%-�E��Vf/`;�&* #���,;)@��*�U��%-�5DO��� ¡� 4��+EDO� g1¡

RS��%O@`�,Z#&� 4�*�,/1�<%-�6���! #T�"6b�/43� :;�&� #�)�,;�@ ��/1�h�,�5 #"�"�&0/zs$��@7 4�*%'TUbhg$P �:% ,�k!Vm�������>�,�mT,/zV�'/#@A"! 4&*%'+JVm�U���J����%(&0%'�0;�T��*�I39/#&IDGFGHpP �L/ VX%-v#%'&-k����)%:39/#&*@A 4����/1�E/#3X;�&* #���,;)@ v4 #�p 4���'��%'��,�W%'��%-&*Z1%8���,�' #T,TUbuv1%-&0bJ%Ms)"c%'�)�*��v#%` #��+>VX/1;�T,+>bB��%'T,+> <@A��Z1&� 4�*�,/1�C%'�6�*�! #T,"6b�/#3�@A/#&*%��*�! #�g;/(%-,����DLKMFGN D�1 #�)+[� /)P « % , ���CD5K8FGNpP

RS��%¢�p #T��';�T, 4����/1���f")&*%'�0%'�6��%-+>��%-&*%I+�/:��/#�m�0%'%'@ �*/:Y2%¢ #Y�T�%W��/`"�&0/ vB��+�%G����%I�-/1@A")T,%-�*%

��( «

Page 62: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

�0�*/1&0bO #��+�39;)&0���)%'& VX/1&*£¢�*��/#;�T,+(�����'T�;�+�%X�*��%S�,�6v#%'�0�*�,Z6 ����,/#�O/#32 #TU��%'&0�! 4�*��v1%X"2/4��%'�6�*�\ #T����*�! 4��p 4��&0%'"�&0/$+�;)�'%(����%:����&*;)�-��;)&*%`%'^_;! #T�T�bEVX%'T�T� #�?����%:"�&0%'�0%'�6�O�0%-� �����[ 4&*%` #Y�T�%���/h@A/B+�%-T���)%¢���� #&*Z1%?�*&� #����39%'&0�L�*�! 4�m@�;����m�� #£4%¢")T\ #�-%GVm��%'�E :;)&� #����;�@�v4 #�' #���-b<�,�S�'&0%p 4�*%'+lP

wux�� � �"!�!#�%$�& ')(*$,+)-).�/#!0�"& { / | ª

}�~��5~0� �L�f� �5�����X� � � �]� � � �0��� � � �3 T\ #&0Z1%:�B;)@�Y2%-&O/#3��'/1@`"�T,%Mso+�%839%'�-�*��@A zbo"c/1�0�*�,Y)T�b[ #�-�'/1@`@A/B+! 4�*%:T\ #&0Z1%:�,/1���I�0;����. #��p 4%'�*��;�@ � &� 4+��,;��C�1P « * 23 ¡A #��+e��/$+)�,��%�� &* #+���;��ug$P g#¨ 23 ¡8P�Rt 4Y�T,%>�$P�� ª �*�)/ Vm�h 4T,Tm+�%-39%-�-�Z1%-/1@A%8��&0�,%'�(�-/1���0�,+�%-&*%'+a #��+.&0%'"c/1&0�*�:�*��%hY��,�)+��,��ZJ%-��%'&0Z1�,%-�(39/1&(�p #%-�*��;�@ �,�)�'T,;)�*�,/#�lP]������)�,�f�' #�*%4k�����%WY��,��+)�,��Z�%'��%-&*Z#b7�,��+�%8=!��%-+h�*/�Yc%W����%?+)� *2%'&*%-���'%WY2%8��Vf%-%'�h����%G%-@A"$��bA�*&� #"�*�U��%G39/1&0@7 ����,/#�<%'��%-&*Z#bC 4��+C�*��%I%'��%-&*Z#b</#3t�*��%I�p #%-�*�,;)@�=!T,T�%'+<�*&� #"h�*�U��%4P

dfT,%' #&*TUbO���)%5Y�����+�����ZI%'��%-&*Z#b:����T\ #&0Z1T�b�df/1;�T�/1@�Y����S�,�:�! 4�*;�&*%4k) #�)+A��%-���'%L+�%839%'�-�*�XVm�U��� h�*@A #T,T �)%'Z6 4�*��v#%A���! 4&*Z1%`"�&*%839%'&0%'�6���, #T,TUbJ #�-�'/1@`@A/B+! 4�*%�����%7df� 8a�,/1�lP`R� #Y�T,%A�$PU� ª +�/B%'���/#�L�� 4£#%O���6��/A #�'�-/1;��6�W�*��%¢39/#&*@A 4����/1�h/#3t�*��%O 4�'�'/#@A/B+! 4�*�,��Z:+�%839%'�-�W/1&m����%¢+��,�0�*/B�'�, 4����/1�/#3�����%I�0/1;�&*�-%�/43t�' #%'�0�,;�@ ��/1���-P

qr��%'�e�-/1���0�,+�%-&*�,�)Z]�*/#T,;)�*�,/1� &*%-T\ 4�*��v1%h��/�df�*H8F�k�����%�"��,�8��;�&0%E���! #�)Z1%'�-PiR� #Y�T,%E�$PU�1&�*�)/ Vm������%5%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �0/1T,;)�*�,/1�`%'�6�*�! #T,")�,%'��39/1&��*/#T,;)�*�,/1�:/#3�df�*H-F¦�,�AD5K8FGNf #��+<DLKMFGN D�1 P)m%'Z6 #&0+�T,%-�*�m/#3�����%G3 4�-�m���! ��S����%IY�����+��,�)Z(%'��%-&*Z#b<�*/:/zsBbBZ1%-��v4 #�p 4���'��%'�m�,�S;��$3 zv#/1;�&* #Y�T,%4k���)%5�0��%'%-&f #Y);���+! #�)�'%W/43l/psBb$Z#%'�Av4 #�' #���-�,%'���,�`�6bB"2/4���0�*/1�,������/1@`%-��&0�,�SDLK8FGN D�1 &*%-+�;��-%'�X�*��%�*/#T,;)�*�,/1�<%-�6���! #T�"6bu/#3��p #%-�*��;�@����h #��F � ��bB"2%Gv4 #�' #���8bu�*��Z1����=��p #�6��TUb1P RS�)%Odf� � +�%-39%-�-��,�W��/#�G�*��%(%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@ �0/1T,;$���,/#�>�*�U��%��0�,���-%�����% � �0���*%("�&*/zvB�,+�%-�I <T,/zVX%'&?%'�)%'&*Z4b1k�Y�;)�I�U�Vm�,T�TQ"�T, pbh (&*/1T�%?�,�u@`�,Z1&* 4����/1�<@`%'���! #�)�,�*@`�'P

�����0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,��D5K8FGNO�' #%'�0�,;�@ "�&0%-39%'&0�¢�*/E/B�'�-;�"6b] , � � � ��bB"2%`v4 #�p #�)�-b1P , � ��� #��+ , � � ��bB"2%?v4 #�' #���'��%'�m�! pv1%� (�*T��,Z1�6��TUb7�)�,Z1��%-&S�*/1T�;)����/1�h%'�6���� #T,"6b1P

��(�*

Page 63: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N}�~��5~�� � � �X�!�t�����f� �7�C�������)� � � �0��� � � ��������.D5K8FGN D�1 ��VX/o�p #%-�*�,;)@ #�-�'/1@`/B+! 4������ZE+)%-39%'�8���(&0%p #�8�:�,�]�*��%739/1T�T,/zVm�,��ZhVf zb���/o #T�T,/zV@`�,Z1&* 4����/1�7/#3��p 4%'�*��;�@ �

4�� � � � H " H � �� 4�� � ! � � ! g � � > � �$P��1*1¡

Vm��%-&*%7df� � � � H " H � �,�I u�p 4%'�*��;�@ =!T�T,%-+>��%-�*&� �� v4 #�p #�)�-bJ�-T,;�����%'&?�-/1���0�,�0�*�,��Zh/#3X/1��%(�' 4����/1� #��+h���)&*%'%¢ #�)�,/1�uv4 #�p 4���'��%'�'P��*Q%-�-���Uv1%-T�b� , � � � 4�'�'/#@A/B+! 4�*�,��Z` A�' #%'�0�,;�@ ��/1�C+��,�0�*/B�'�\ ���%'�L�,�6�*/7 `�p #%-�*�,;)@ =!T,T�%'+

���! #���h/zsBbBZ1%-��v4 #�p 4���-bC #�)+�/1�)%?;�&� #�)�,;�@ 4��+u��Vf/`/ps$bBZ1%-�E"�T, #�! #&�v4 #�' #���-�,%'�-P3 "c/1�*�0�,Y���T,����b#k4�)/#� ����;�+���%'+(���O���������*��%'�0�,�'k#�,���*�! 4������%�;)&� #����;�@ #��+(/psBbBZ1%'�(v4 #�p 4���'��%'�

Y�����+. #��+�+��*Q;)�*%7�*/1Z1%-�*��%'&-PJRS��%<39/1&0@7 4�*�,/1��/#3m�*;)���a >+)%-39%'�8�:�,���'%'&��� #����T�bo3 pv1/#;�&� #Y)T,% #TU����/1;)Z1�<����%I+)bB�! 4@A���'�m/#3�����%I+��*Q;��0�,/1�u/43t�0;����J (�'T�;��0�*%'&L #&*%4k! #�m/#3�b1%8�pk ;���£_��/zVm�lP

RS��%Cdf� � � � H " H � +)%-39%'�8�:�,���U���, #T,TUbE�0%'%'@`%'+��*/>Y2%< >T\ #&0Z1%A+)%-39%'�8�:�'T�;��0�*%'&'k Vm�)%'&*%<�*��%�,@`"�;�&0����b]�,/1� �*�U���`�,������%�@A��+�+�T�%[� � ��"c/1�*�U����/1���,� t��Z1;�&*%��$P g$� ¡MPnRS�����`Vf #�A�,�.3 #�-�A #� #&�����3 4�-�I/#3X����%`�0bB@`@A%8��&0bo&0%'����&*���-�*�,/1�o;��0%'+����]d 3 > d 3 , �Sk� #��+[Vm��%'�[����%`�*��@�;�T\ ����,/#��0bB@`@A%8��&�b Vf #�<Y)&*/1£4%'�lkm����%E�p #%-�*�,;)@ ��/1�n&0%'T, �s$%'+j��/] #�j/1;$�</#3I"�T, #��%��*���*%#kS�0��/zVm�,��Z #Z6 4�,�7�*��%G+! #�)Z1%'&S/#3�;)�*�,�)Z(�0bB@A@`%-�*&0b7&*%'����&0�,�-�*�,/1�)�'P RS��%?�' #%'�0�,;�@ �,@`"�;�&0����b`�p #�u/B�'�-;�"6b��VX/���b$@`@`%-��&0�,�("c/1�*�U����/1���'k�����+����p 4�*%'+oY6b � � �I�,� t�,Z#;�&*%`�$P g$�1P(RS�)%A/1&0�,Z1���! #T��0bB@`@A%8��&*���"c/1�*�U���,/#�j�,�<�*��%o�� #+�+)T,%J"c/1�,�6�<39/1&u���6��%'&0�! #TG@`�,Z#&� 4�*�,/1�a/#3O�' #%'�0�,;�@ �,�e���)%>��&� 4"lP RS��%@`�,Z1&* 4����/1�h%'��%-&*Z#bC�,�C�������L�*&� #"E�,�m����%�+�� *2%'&0%'���-%�Y2%8��Vf%-%'�>�*��%�+�%839%'�-�W%'��%-&*Z1��%'�5/#3�����% � #��+ � �*���*%'� �(¨)PU�1/�% ,�PtRS�)%A��/4�� #T 3 &0&*��%-���,;)�O%'�)%'&*Z4b]����g$P+/�&C%-,�k�Vm���������,�� #Y2/#;)���*��%�� 4@A%W #�X�*��%W;�&* #����;�@ �*%-T�3�+��*Q;)�*�,/#�AVm�������<�,������%-&*%-39/#&*%5�*��%W�-/1�6��&0/1T,T��,��Z?3 #�8��/1&X�*�,�)�'%5�*��%@`�,Z1&* 4����/1�7@`%'���! 4���,�0@ &*%-T,�,%-�S/1�C;�&� #�)�,;�@ v# 4�p #���8bu@`�,Z1&* 4����/1�lP

��( ª

Page 64: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

O3

O2

O2

O1O2

O2

O3

O1

OX1

OX1

U2

α

α

β

U1

U3

t��Z1;�&*%��$P g$���CR�VX/]�*�U��%-�A��� �*��%��� #T��*%'&����*�! 4"2%-+�, � � � " � � H " H � � � " +�%839%'�-�'P d� #%'�0�,;�@ Vf #����)/1;�Z1�6����/IZ1/I�,���*��%m�0bB@`@A%8��&*��� � ��"c/1�*�U���,/#�lk#Y�;$��Vm�)%'�`�0bB@A@`%-�*&0b�Vf #��&*%-@A/zv#%'+lkB��� Vf #� #"�"� #&*%-�_�����! �����VX/E��b$@`@`%-��&0�,�`"2/#�*���*�,/1�)�¢�)%p #&I����%`v4 #�p #�6��F �(��� ¡?"2/#�*���*�,/1�)�� 4&*%`@A/1&0%T,��£#%-T�bA�*���*%'�-P}�~��5~� � � �X�!�t�����f� �7�C�������)� � � �0��� � � ����]����/B�����,/#@A%8��&*���(D5K8FGN¢�p #%-�*��;�@ /$�-�';�")�,%'�� Cdf� � � � " � � H " � � � " +�%-39%-�-�pP �5%'&0%:/zsBbBZ1%-�]v4 ���p 4���'��%'�� #&*%:��/#�O #�I&*%' #+���T�bJ pv4 #��T\ #Y�T�%( #�¢�,�[D5K8FGN D�1 k� #��+� C@`%'���� #���,�0@ +�%'"c%'�)+��,��ZC/1��p 4%'�*��;�@ ��&* #"�"c%'+u 4�f ��0�,��Z#T,%m/ps$bBZ1%-�<v4 #�p #�)�-b`Vf/1;)T,+7�-/1�0�S�$PU� ª % ,i39/1&�@A��Z1&� ����,/#�(�,�A�*��%�8��+��,&0%'�8���,/#�OvB�\ IF �(��� ¡� #��+ &)P ¨)��%-,e39/#& "�T\ 4�! #& @`�,Z1&* 4����/1�Iv$�, ?F:��� ¡� #��+AF:� g1¡�v4 #�' #���-�,%'�-P

RS��%� #�*�0/$�-�\ 4�*�,/1�</43 (;�&* #���,;)@ v4 #�p 4���-b<Vm�U���C (@A��Z1&� ����,/#�7�'T�;��0�*%'&m�,�m 4�� 4T���%-&*�! �����v#%@`�,Z1&* 4����/1�(@A%8����/B+lP R� #Y�T�%G�BP��1&¢�*��/zVm�f��VX/:df� � � � #�)+u �df� � � ��� +�%-39%-�-���*�! 4�X@7 pb` #�0�*���0����)%<@A��Z1&� ����,/#��/#3L�' #%'�0�,;�@ �,��DLK8FGNpPo����"! #&0�*�,�-;�T\ #&I���)%hdf� � � � " � � � " � � H " � � H " ��&� 4"]Vf/#;�T,+&*%-�*;�TU�L�,�h :@A��Z1&� 4�*�,/1�A%'��%-&*Z#bh/43�g$P g ª %-,OP

,G;�%��*/<�'/#@A"�;$�� 4�*�,/1�! 4T��'/1������&* #�,�6���G #T,T , � � ��� +�%-39%-�-���?�-/1;�T�+E��/#�WY2%��*��@�;�T\ ���%'+E #��+ (�'/1@`"�T�%-��%W"��,�8��;�&0%?/#3�����%I@`�,Z1&* 4����/1�7/1"$���,/#�����,�X����%-&*%-39/#&*%I��/#�Sb#%-�5 pv# 4�,T\ 4Y�T,%4PtRS��%?�-/1�$�=!Z1;)&� 4�*�,/1�J/#3��*��%(+�%-39%-�-�¢Yc%'�'/#@A%-�?�,���-&*%p 4�*�,�)Z1T�bC+����A�-;�T��? #��+o"�&*/B�'%-�*�0/1&?���,@`%O�����'&0%p #�0%'�Vm���*��+)%-39%'�8�W�-/1@`"�T,%Ms)�U��b1P����E #+�+��U���,/#�u/1��%I��%'%-+��5�*/:Y2%?Vf #&0bh/#3t�0bB@`@A%8��&0bu #��+C�'/1�6v1%-&��Z1%-���'%<")&*/1Y�T�%'@`�'P > �,@`�,T\ 4&W��/>�*��%7@`%'���! 4���,�0@ ���_v#/1T�vB����Z��*��%hdf� � �,�6��%-&*@`%'+��, #&0bJ�*&� #"

��( &

Page 65: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

�*�U��%4k� �@`%'���! #�)�,�*@ %'@`"�T�/ bB����Z , � � ��� ��bB"c%W��&* #"u�*�U��%-���,�X%8s$"2%-�-�*%'+h��/(�*�)/ V¦�*/#@A%5+�%'Z1&0%'%/#3t #�����*/#�*&*/1"6b1P

df/1@`"! #&*����Zm@A��Z1&� ����,/#�WYc%'�! pvB�,/1;)&����¢DGFGH����6k ����%���&0%'��+¢/#3$&*%'+);��'%-+ 3 &0&*��%-���,;���%-��%'&0Z#b39/1&L+�� *2;��0�,/1�CVm�������,���-&*%' #�*%-+J/zsBbBZ1%-�J�'/1�6��%-�6�?�,�W #T,�0/A"�&0%'+����-�*%'+>��/A/$�-�';�&5�,�C����%��)�,Z1��%-&/ps$�,+�%?DLK8FGNpP����<3 #�-�'k$�*��%W��&* #����39/1&*@A 4����/1�7/43�DGFGH 8 �I�,�6��/�D5K8FGN D�1 �,�S 4�'�'/#@A"! 4���,%-+<Y6bu &*%-+�;��8���,/#�A��������%L@A��Z1&� ����,/#�O%'�)%'&*Z4b` #��+(����%-�< #Z1 #�,�lk1 #T,Yc%'�U��T,%-�*���*/�k6Vm��%-�A����/1�������,/#@A%8��&0b�,�S�����'&0%p #�0%'+h��/AD5KMFGNpP

3 �*;)@A@A #&0b /#3?�*��%J+�%-&*��v4 4�*�,/1�a/#3?���)%>�p #%-�*��;�@ @`�,Z#&� 4�*�,/1� %'�6���� #T,"6ba�,�jYc/#���j�*��%�6bB"2/4���0�*/1�,������/1@`%-��&0�,�: #�)+[�*��%A����/1�������,/#@A%8��&*���(@7 ���%'&0�\ #Tt�,�I�*��/zVm������R� #Y�T�%A�$P g4¨)P7RS�_;�� #�X/zs$��+! 4����/1�`"�&*/B�'%-%'+��fVX%5VX/1;�T�+<%8s$"c%'�8�����������*/OYc%G #�0�*/B�'�, 4��%-+AVm���*�< OZ#&� #+�;� #T �,���-&*%p 4�*%�,�u�*��%I&� 4�*%?/#3t�' #%'�0�,;�@�&*%'T�%p #�0%#P

�z�#¨

Page 66: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

������������� ��������������������������������� ������������������! ��� "����#!�����$�% �& K�'�N( ���)���* +"������������! -,$.0/ ��132 45�� ��% "#6,7.0/ ��1728 ���! 91:������ �������'<;>=@? A�B . A�C�D EFC .HG�I A'$JK;>=@? =�L .NM B M EFA . L�DO=

�5������! �1:������ �������& ;>=@? =�B IP.QI B�C C .QI!G�G

( � ESR ������ �������'$JK;>=@? '$J<;TA!? B GU.QI = M E M".QIVMWI& ;>=@? '<;>=@? =�D�X . C I!G =�= . D�X!L& ;>=@? '<;TA!? =�D�X . X!L�D =�A . =�X"=& ;>=@? '<;TB!? =�D�A .QI D�C L . B M X& ;>=@? '�J<;>=@? = M L . =�B�X =�B . X!C�C

Y ��� ESR ������ �������& ;>=@? '<;>=@? '<;>=@? =�C�B . D�B M =�D . = M D& ;>=@? '<;>=@? '<;TA!? =�C M". B�AO= = M". B�D I& ;>=@? '<;>=@? '<;TA!? =�C�A . B M D =�C . B�B M& ;>=@? '<;>=@? '<;TB!? =�C�D . D�BO= =�B . = MWI& ;>=@? '<;TA!? '<;TA!? =�C�A . B�C =�C . BO=�L& ;>=@? '<;TA!? '<;TB!? =�C M".HG A�C =�B . L�D�B& ;>=@? '<;>=@? '$JK;>=@? =�C�A . X M X =�C . C�B�L& ;>=@? '<;TA!? '$JK;>=@? =�CO= .HG =�L =�C . L�C�X& ;>=@? '<;TB!? '$JK;>=@? =�C�B . C GZM =�D . X�X!D& ;>=@? '�J<;>=@? '$JK;>=@? =�CO= .QI!G D =�C .QI X M

Y �� ��� ESR ������ ��������& ;>=@? '<;>=@? '<;>=@? '<;TA!? = G�GU.HG = G = GU.NM�M D& ;>=@? '<;>=@? '<;>=@? '<;TB!? = I X .QI X"= = M". B�CO=& ;>=@? '<;>=@? '<;TA!? '<;TB!? = I = . X!C�B = M". X!L�L[ E & ;>=@? '�;TA!? '�J<;>=@? '�J<;>=@? = G D . =�=�= A�X . X!DO=\ E & ;>=@? '<;TA!? '$JK;>=@? '$J<;>=@? = G D . A M B =�L . LO=�L& ;>=@? & ;>=@? '$J<;>=@? A�L�X . X"=�X = GU.QI L�L& ;>=@? & ;TA!? '�;>=@? A�L�C . C�A�D =�= . A IVM& ;>=@? & ;TA!? '�;TA!? A�L�C .QI X!D =�= . =�X M& ;>=@? & ;TB!? '�;>=@? A�L�D . D�L�X =�A . BO=�L& ;>=@? & ;TB!? '�;TB!? A�L IP. X"=�A L .QI L G& ;>=@? & ;TA!? '�;>=@? '<;TA!? B�X!L . =�LO= =�D . A�X"=

R� #Y�T,%��$PU� ª ��d� #T��';�T, 4��%-+.�p #%-�*�,;)@ =!T,T�%'+.+�%839%'�-�A%'�)%'&*Z#�,%'�-PaRS�)%�Y�����+�����Zo%'��%-&*Z#b.���:�*��%%'�)%'&*Z4b:Z6 #�,�)%'+`Y_b:�-T,;�����%-&*�,�)Z¢�*��%5�' #%'�0�,;�@ �,/1�A #��+:����%L�,�)+���vB�,+);! #T$v4 #�' #���-�,%'��@A #£_�,��ZI;�"���)%¢+)%-39%'�8�pP�RS��%¢�*@A #T,T2"��,�8��;�&0%'�m&*%-"�&*%-�*%-�_�5����%IZ1%-/1@`%-��&�b</#3����)%¢�-T,;�����%-&*�'P�z�$�

Page 67: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

d� #%'�0�,;�@�=�T,T,%-+h+�%-39%-�-���L�,�hDLK8FGN����%-&*Z1��%'�L #&*%I���C% ,

,G%-39%-�-� D5K8FGN D�1 DLK8F?N4�� � � � " &)PU� « � (�P «1«4�� � �$P+/�/ �z¨)P ª /4�� � � *$P g;/ � �$P0*;/4�� � � « P0/;( ª P+(1¨4�� � � �z¨$P�� « �$P ª#ª4�� � � � H " � « P g « �$P « �4�� � � � " � � H " � � � " � � � " /)PU� * « P g)/4�� � � � " � � � " � � H " g1�BP0&1¨ �1�1P ª �4�� � � � " � � � " � � � " g « P�� * � g$PU�1�4�� � � � " � � � " � � H " � � H " g$�#P0&�& *$P0&;/

R� #Y�T,%?�$P�� & � ��^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �0/1T,;)�*�,/1�7%'��%-&*Z1��%'�S/#3�df�0H'F �,�<D5K8FGNpP ����%'&0Z1�,%-�S/#3��*��Z1���U=!�p #�)�'%��/:�0/1T,;)�*�,/1�u/#&L@`�,Z#&� 4�*�,/1�7 #&*%?;��)+�%'&0T,�,�)%'+lP

�z�1g

Page 68: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

�����������

����������������

�����������������������������

����K �N

�� �� � � 3 � �� � � � � - � . � � � 3 � � � � - � � � �� � � � � ���

� � ��� � � � � ���

��� � � � � * � � 2 � � � � � �� � � � . � � � � � � 9 � � & � % �� � %� � "� � � � � & � % �� %� � ��� !�

�,� � � � � 0 � � 9 � � � ��� � � � � � . � � � � � � � � �� � � � � 9 � � %� � �� " " � � & � % � % �� & � �� "

� � � � �� � � � � 9 �� � " � �

)� � � � � � � 9 � � . � 3 �� �+ �� " �� � $

� � � � � � � �� �� � � � � � � � � 2 + �� # �� #

� � � � � . � � � 3 � � � � 3 � � 1� � �� � � � � 9 + �� # �� #

)� * � � ��� �� + ) - � . � � � 3 � � � � - � � � �� � 3 � � 1� � �� � � � � � �� �� 3 � �� � � 2 2 � � � �� �� � � � � 3 � �� �� � � 3� �� � � 3 � � � � � 2

� - � � � . �� 2 � � �� �� � - � � � � � � � � �� �� � � � 3 � � �� �� � � � - � � � � � � 3 � � � � � - � � � � � � � � 2 � � � �� � � � � - � �� �� � � � - � 2 � � � �� �

� � � ��� � � � � � . �� ) - � � � � � � � � �� �� � � 3 � � 1� � �� � � � � 9 � � � � � � �2 ��� �� � 0 �� 4 � 4 � � - �� � 3 � � � � � �9� � � � � - � 1� � � �

� *8� � 1 � � *9 � �8� � � � 5 � � 2 � � # $ � ��� �� � � � � � � � � � � 3 � � �� � �� * � � - � � ��� � � � � � � � ����

�z�;/

Page 69: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N}�~��5~�� �L�f� �5�����X� � ����� �I���G��0��� � � �d� #T��';�T, 4����/1���WVX%'&0%A"c%'&�39/1&*@`%'+[/1�o����%:�*/#T,;)�*�,/1�o/#3X�,/B+��,�)%(�,� � ��D5KMFGNI39/1&G����%A pv4 #�,T, #Y�T,%���! #&0Z1%O���� 4�*%'�G/43 ����%�=!�*�0�,/1�>")&*/B+�;��-�'P��X%'�p 4;��*%��*��%O�_;�@�Yc%'&5/#3��0�,@�;�T, 4����/1���m"c%'&039/#&*@`%'+�,�m�0/7@�;�����T\ #&0Z1%'&��*�! #�C39/1&S����%¢�p #%-�*��;�@ �,/1�)�5 4Y2/zv1%4kc�*��%¢+! 4�� :�,�m�0;�@A@A #&0���'%-+C #��+��*��%&� pVi+�%-39%-�-�L�p #T��';�T, 4����/1�u&*%-�*;�TU���L #&0%?/1@A�U�*�*%'+lP

RS��%O%-T,%-�-��&0�,�?=!%-T,+> ��5�0/1@`%�/psBbBZ1%'�Ev4 #�' #���8bh�*���*%'�L�,�m�0�*&*/1�)Z7%'�)/1;�Z1�C��/7+)�,�*")T\ #�-%I�*��% #"�")T,�,%-+J�,/B+��,�)%��*��%-T,T 3 #&?%-��/1;�Z#�[�*/C+)�,�*&0;�")�I���)%`&0%'T, �s) 4����/1�J�p #T��';�T, 4����/1�lP �Xbo #+�+)�,��ZC ���)�,&*+`/1&0+�%'&���%'&0@ ��/¢����%L�'/1&0%8���*��%-T,Tc�,�6��%-&� #�8���,/#�lk1����%5�*��%-T,T �p 4�7Yc%539/1&0�'%'+`��/�&*%'@A #���`Vm�U������)%O�'/#&*%#P > ;�Y)�*%'^_;�%-�6��&0%'���� #&����,�)ZA/#3��*��%O�' #T,�-;�T\ ����,/#����39&*/1@ �*��%O&0%'T\ s)%-+>�*�U��;! ����,/#�CVm�U��� u&*%-+�;��'%-+[�*���,&0+J/1&*+)%'&G��%-&*@ 4��+J&*%-"2%' 4������Zu�������G"�&*/B�'%-�*�I%-v#%'�6��;� #T,TUbJ&*%-�*;�TU���?�,�o <39;�T�T�b�'/#�_v#%'&0Z1%'+>+)%-39%'�8�L%'��%-&*Z#buVm�U����/1;$�L #�C #���! #&0@A/#���,�W�*%'&0@ �,�u���)%¢�-/1&*%M���0��%'T�T��,�6��%-&� #�8���,/#�lP

RS��%W�0/1T,;$���,/#�A%-�_�*�! #T�"��,%-�X/#3l�,/B+��,��%S���<DLKMFGN D�1 #&*%5T,���0��%-+A���AR� #Y�T�%G�BP g$�#P 3 TU����/1;)Z1�A�U�Vf #�5�)/#�W"c/1�0�*�,Y)T,%G��/`%8s$%-�';)�*%( #T,TQ+�%-39%-�-�G�' #T,�-;�T\ ����,/#�������L���S�'T,%' #&S���! ��W��/$+�����%G"�&0%-39%-&*�5�*��%� D ���! #&0Z1%(�0�� 4��%4P !;�&0�*��%'&0@A/1&0%#kQv4 #�' #���8bJ�'T�;��0�*%'&*�I�-/1���*���0�*�,��Zu/#3���VX/�/psBbBZ1%'�ov4 #�p 4���'��%'� #&0%I�*��%I"�&*%839%'&0&*%'+C�*/#T,;)�*�,/1�u�0����%-�'P

��������/1�������,/#@A%8��&*��� DLKMFGN��9�*%'%�R� #Y�T�%��$P g#g1¡2�,/B+�����% "�&0%-39%'&0�� 5F:� /6¡2��bB"2%�/psBb$Z#%'�Iv# 4�p #���8b #TU����/1;)Z1�>�,�6�*%'&*�����U���\ 4T��0/1T,;)�*�,/1�E�,�G/1�)T�bE¨)P ª % , T,%-�*�W3 pv1/#;�&� #Y)T,%#P¢���6��%-&*%'��������Z1T�b�����%`F:��� ¡ #��+EF:� g1¡X��bB"c%?v# 4�p #���-�,%-�L�0��/zV @�;����C����Z1��%'&S�0/1T,;$���,/#�u%'�6���! 4T,"���%'�S���! 4�h�*��%�F:� /6¡X��bB"c%#P

}�~��5~�} � � �X�!�t�����f� �7�������I�0�G������ � � �q�%7�! pv1%u����;�+)�,%'+�����%<Yc%'�� zvB��/1;�&O/43m�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T���/$+�����%#k�@`/ vB����ZE"! 4&� #T�T,%'T��*/����)%<Y! #�* #T"�T, #��%5�*��&*/#;�Z1�7�*��%GT\ pb#%'&�/#3Q����%G�0/(�p #T�T,%-+7���! #���</psBb$Z#%'�h�,/1�)�'P t��Z1;�&0%?�$P g1g¢�0��/zVm�m O"�T�/#�/#3L����%h%-��%'&0Z#b�/#3W #�.�,�6��%-&*�������*�\ #TX�,/1�. ��:+�� *2%'&0%'�6�`"2/1�0���*�,/1���O�,������%hT, 4�*�*�,�'%4P]RS��%C #&0%p /#3����)%(�'&0bB���� #T��-/ v#%'&0%'+]Y6b>�*���,�W%'��%-&*Z#bJ�-/1�6��/1;)&?"�T,/#�W�,�G�*��%: #&*%' 7Vm��%'&0%(����%(��VX/C���6��%'&���0�*���*�\ #T�"2/#�*���*�,/1�)�G #&0%��,��+)�,�p ���%'+J��� t��Z1;�&*%(�$P��z�$PIRS��%: #�-�*��v4 4�*�,/1�>%-��%'&0Z#bE39/#&G�,�6��%-&*�������*�\ #T

�z�)(

Page 70: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

> /1T,;)�*�,/1�u%-��%'&0Z#bu/#3���/B+��,��%?���CD5K8FGN D�1,G%839%'�8� � D � � 8 � H 8���6�*%'&*�����U���\ 4T,�� ���*���*% g$P ¨�/ « *$P+& ª & �zg$P0/ «1« � �BP��1/�*� ���*�U��% g$PU� ª ¨ �1�1P+/6� � « P g)/6g

F5sBbBZ1%'���*;�Y)�0���U��;)�*�,/1�� #Tl+�%839%'�-�*�F:��� ¡ �1PU� *1� &)P (6¨�& �1*$P ¨ ª �F:� g1¡ ��g$P (�( « ��(�P0&#¨ «F:� /6¡ ¨)P ª *)( �z�$P ¨1g$�F �(��� ¡ ª P « � �$P0*)(

DL&� #�)�,;�@ �0;�Y��������*;)����/1�! #TQ+�%-39%-�-���D���� ¡ g ª P0*�* g)/)P+(1¨

F5sBbBZ1%'��+��U� v4 #�p #�)�'�,%-�F:��� ¡0F`� g1¡ ��g$P (�� (F:��� ¡0F`� /6¡ ���1P+/ *F:� g1¡0F`� g1¡ � /)P « ¨�&F:� g1¡0F`� /6¡ � /)P « ¨ ªF �(��� ¡0F`��� ¡ � /)P g ª �F �(��� ¡0F`� g � (�PU� g;&F �(��� ¡0F`� /6¡ � (�P (��1/F:��� ¡�s!F:��� ¡ ��¨)P0*)( /F:� g1¡�s!F:� g1¡ ��¨)PU�1& *F:� /6¡�s!F:� /6¡ ��g$PU�1& *

R� #Y�T,%`�BP g$�;� > /1T�;)����/1�>%'�)%'&*Z#�,%'�¢ #&0%(�p #T��';�T, 4��%-+o&*%'T, 4���Uv1%O�*/C h�6bB"c/#����%8�����p #Tt39&0%'%:��%-;)��&* #T�,/B+�����%I�,/1�lPLF:�9� ¡�s�F:� � ¡m�,��+)�,�p ���%'�5 A+)�U��v4 #�' #���8bu��&� 4"EVm��%'&0%�v4 #�' #���'��%'�W #&*%���/#�5T,/B�p 4�*%'+�,�u�*��%I�� #@`%?Y! #�* #T�"�T\ 4��%#P �z�1�

Page 71: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

> /1T,;)�*�,/1�u%-��%'&0Z#bu/#3t��/$+)�,��%?���hD5K8FGN,G%839%'�-� � D � � 8 � H 8���6��%-&*�������*�\ #T��� ���*���*% g$P ¨)( *$P+&�& � g$P+/ * �z�$P���(� ���*�U��% g$P�� ª �1�1P+/6� � « P g;/6g

F5sBbBZ1%'�C�*;�Y)�0���U��;)�*�,/1�� #Tl+�%839%'�-�*�F:��� ¡ �$P ¨�* �1/)P ¨ ª g#¨)P0*1�F:� g1¡ �$P * ( � ª P ��*F:� /6¡ �1P g#gF �(��� ¡ � g$P+/ « �1&)P (6¨

DL&� #����;�@��0;�Y��������*;)����/1�! #TQ+�%-39%-�-���D���� ¡ � ª P+&�& � /)P « g

R� #Y�T,%`�BP g1g � > /1T�;)����/1�>%'�)%'&*Z#�,%'�¢ #&0%(�p #T��';�T, 4��%-+o&*%'T, 4���Uv1%O�*/C h�6bB"c/#����%8�����p #Tt39&0%'%:��%-;)��&* #T�,/B+�����%���/1�lP �� 4&*Z1%-&7/psBb$Z#%'�r+��U� v4 #�p #�)�'�,%-�7 4&*%>��/4�<&*%-"2/#&0��%-+e��%'&0%J #�7�*��%'��&A39/1&0@7 ����,/#�%'�6�*�! #T,")�,%'�� 4&*%S@�;����`����Z1��%'&����! #�:���ADLKMFGN D�1 4��+:"�T\ pb��)/¢"� #&0�����(�0��/#�,������/1@A%8��&0�,��DLK8FGNpP

�z� «

Page 72: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

@`�,Z1&* 4����/1�7���h�*��%I���! #����/psBbBZ1%'��T\ pb1%-&S�,�m #"�")&*/ps$�,@A 4��%-T�bhgBP « %-,OP> �,�)�'%S����%m���_�*%'&0�0���U���, #T)"c/1�*�U����/1���,���)/#������%m%'^_;���T,��Y�&*��;�@��*/1T�;)����/1�(�*�U��%�39/1&���/$+�����%����:�*��%

�0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�(/ps$�,+)%#k�Vf%A��%'%-+���/� #+�+]¨)P ª % , �9� P %#Phg$P ¨;(4���1P g1g7%-,Ok��0%'%`Rt #Y)T,%7�$P gB� ¡W��/Z1%8�L�*��% 3 &0&*��%-���,;��m%-��%'&0Z#bu"�&0%'+����-����/1�u39/1&����)%I�*/#�� 4Tl"�&*/B�'%-�*�-P

�5/zVX%-v1%-&'k ����%I%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ �*/1T�;)����/1�u�*�U��%?���hD5K8FGN D�1 ���S@A/#&*%GT��,£#%-T�b`��/:Yc%� 4�C/psBbBZ1%'�+��§��v4 #�p 4���-b#k)Vm���,���C�*;)Z1Z1%'�����5 (/zsBbBZ1%-�Cv4 #�' #���-bu #�*�0�,�0�*%'+C+�� *2;��0�,/1�h@`%'���! #�)�,�*@CP RS��%I���$���%-&*�������*�\ #T#@A%-���! #�����*@ &0%'@A #�,���l�*��%�@A/1����T,�,£4%'TUbG@`%'���! #�)�,�*@¦39/1&�����%��0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�t"��! #�0%#kYc%'�p 4;��*%¢����%¢ pv4 #�,T, #Y��,T�����b`/#3�/ps$bBZ1%-�Ev4 #�p 4���'��%'�L�,�m&*%-+�;��'%-+E+�&* #�0�*�,�' #T,TUb<�,�h����/1�������,/1@`%-�*&*���D5K8FGNpP�RS�)%'&*%G #&*%5�*/1@`%WT, #&*Z1%mv4 #�p 4���-b7�'T,;)�0��%-&*�I� , � ��� #��+ , � � � ¡�Vm�����A&*%' #�*/1�� #Y�T�bAT,/zV�*/#T,;)�*�,/1�>%-��%'&0Z1�,%-�'klY);)�¢ 4�G")&*%'�0%'�6�¢��/u@`%'���! #�)�,�*@ �,�5/1Y6v$��/1;��G39/1&5@A��Z1&� ����,/#��Y6bEVf pbJ/#3���)/1�*%I�'T�;��0�*%'&0�'P

}�~��5~�� �[�������G� � ���)�����B�)�!� � � �X�!�t�����f� �0��� � � �����> �����'%u���)%C%-^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �*/1T�;)����/1���*�U��%<39/1&(��/$+)�,��%u�0%'%'@`�(��/[Y2%<�*��%C/zsBbBZ1%-�n+��§��v4 #�p 4���-b#k�,/B+�����%S�p #�A@A��Z1&� ���%�vB�\ ?��Vf/�+�� *2%'&0%'�6�X@A%-���! #�����*@`�'k_Y2/4���7/43QVm�������< #&0%5�-/1���*��+�%'&0%'+A��%'&0%;�

�RS��%IT�/1�*�S/#3� �v4 #�p 4���-b<39/#T,T,/zVX%'+uY6b7�*��% �0+�/B��£_�,��Z �(/43 ���%8Viv4 #�' #���-b<�*/1@`%-Vm��%-&*%/1�6�*/:�*��%I+�%-39%-�-�W #��+C�,�6��%-&*�! 4Tl&*%M�� #&0&� #��Z#%'@`%'�6���m�,�<�*��%I+�%-39%-�-�'P

�RS��%A #�-^B;)�,�*�U����/1�J/#3f hv4 #�' #���-bJ39/#T,T,/zVX%'+JY6b[ #�[�,�6��%-&*�! 4T�@A��Z1&� 4�*�,/1���0�*%'"� 4��+[�*��%T�/1�*�S/#3t :+�� *2%'&0%'�6�Sv4 #�p #�)�-b1P

��3SVf%< #�*�0;�@A%A���! 4�O�,�6��%-&*�! 4TX@`�,Z1&* 4����/1�[ #��+]�*��%< 4�*�*/B�'�, 4����/1� .4+)�,�*�0/$�-�\ 4�*�,/1�o/#3S �v4 ���p 4���-b[ #&0%:�*�,@`"�T�%: #�-�*��v4 4��%-+o"�&*/B�'%-�*�*%-��Vm�U���[T,/zV 4�-���Uv4 4����/1�J%'��%-&*Z1��%'�-k�VX%A@A pbJ"�&0%'+����-� JT,/zVX%'&(T,��@A�U��39/#&�����%h@`�,Z1&* 4����/1�]%-�_�*�! #T�"_b#P�RS���,�(���(%'^_;! #T��*/J����%h&*%' #�-�*�,/1��%-��%'&0Z#b./#3���)%u #�*�0/$�-�\ 4�*�,/1� .4+��,�0�*/B�'�, 4����/1�J"�&*/B�'%-�*�0%'�(&*%-^_;��,&0%'+���/E"�&*/zvB�,+�%A@A%-���! #�����*@`���*�! 4�O�*&� #�)���"c/1&0�W�,/B+��,��%?�*��&*/1;)Z1�E���)%O;����U�G�-%'T,T PmRS��%�&*%' #�-�*�,/1�E%'��%-&*Z#b��,�L%'^_;! #T���/7�*��%O+)� *2%'&*%-���'%O�,�

�z��*

Page 73: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

t��Z1;�&*%S�$P g#g � 3 �-/1�6��/1;)&�"�T,/#� /#32�*��%S%'�)%'&*Z4b(/#3Q #�(�,�6��%-&*�������*�\ #TB�,/B+�����%��,/#�(@A/zv1%-+(����&0/1;�Z1����)%ET\ ��*�����'%4PeRS��%E@`�,Z1&* 4����/1�.%'��%-&*Z#b Y! 4&*&*��%'&`Y2%8��Vf%-%'�r�,�6�*%'&*�����U���\ 4TS�*���*% � ��/��*�U��% � ��� #"�")&*/ps$�,@A 4��%-T�b<g$P « % ,�P

�z� ª

Page 74: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

�*/#T,;)�*�,/1�u%-��%'&0Z1�,%-�5 ��m+�� *2%'&0%'�6�L�*���*%'�-Pt�,Z#;�&*%C�$P g;/J�*�)/ Vm�:���)%C"c/1�0�*�,Y)T,%u�0�*%'"��A #�.�,/B+�����%<�,/#� �)%'%'+)�`�*/[@A #£4%C���./1&*+�%-&(��/

@`�,Z1&* 4��%m�,�`����%WY! #�� 4T2"�T, #��%4P RS��%W=!Z#;�&*%5�'T,%' #&*TUb:�,��+)�,�p ���%'�����! ��f��/$+�����%L�,/1����"�&0%-39%'&���/�Yc% #+ 4* 4�'%'�6�S�*/�����%¢F:� g#¡f #��+CF:� /1¡X/ps$bBZ1%-��"c/1�0������/1���-P 3 @`�,Z1&* 4����/1�A@`%'���� #���,�0@ #T�/1��ZO�*��%Y! #�* #T�"�T, #��%GVX/1;�T,+ubB�,%-T,+C #�� #�-�*��v4 4�*�,/1�<%-��%'&0Z#bh/#3t #"�"�&0/ps)��@7 ���%'TUbugBP g�%-,OP

RS��%`�*/1T�;)����/1�J%'��%-&*Z#bo/43� u�'&0/1�*�I"�T, #��%AF:� /6¡�s�F`� /6¡5��&* #"o�,�?/1�)T�b��#P « %-, @`/1&*%��*�! #����)%(%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@ �0/1T,;)�*�,/1�E�*���*%��,�o hF:� g1¡*F:� g#¡5/1&IF:� g#¡*F:� /6¡mv# 4�p #���8b1P���3XVX%(�,Z1�)/1&*%O�*��% #�8����v4 4�*�,/1�u%-��%'&0Z#bu39/1&S���)%¢&0%p #�8����/1��"� 4���lk�VX%¢%'��+�;�"CVm�U���� #�� #�-�*��v4 4����/1�u%'�)%'&*Z4bh/#3��1P «%-,�39/1&S@`�,Z#&� 4�*�,/1�`����&0/1;�Z1��D5K8FGN D�1 #T,/1�)Z�����%��8�� �s$�,�S/#3����)%¢�-&0bB�0�� #T��0�*&*;��8��;�&0%#P

�� #�0%'+h/1�7�*���,�XT,%-v#%'T2/#3� #"�"�&0/ps)��@7 ����,/#�7���X�*%-%'@`������%W�,/B+��,��%m@`�,Z1&* 4����/1�`�,�f;)��T,��£#%'TUb:��/Yc%¢�)�,Z1��TUb< 4���,�0/#��&0/1"��,�W+�%'�0"����*%I�*��%I��%8s) #Z#/1�! #T��-&0bB�0�� #T��0��&0;��-�*;�&*%¢/#3 � ��D5KMFGNpP

}�~��5~�� �L�f� �5�����X� � �C� �5� �G���?� � � �0��� � � �t���*�*��/1�<"�&0/$+);��-�*�fVm���*�h O"2/#�*���*��v#%G���! #&0Z1%G�0�� 4��%5Vm���,���C #&0%G�*@A #T,T &0%'T\ �����v#%5�*/(/zsBbBZ1%-�� 4&*%%8s$"c%'�8��%'+.��/J/B�'�-;�"6b��0/1T,;)�*�,/1���*�U��%'�(�0;���� #�O�*��%u�p 4�*�,/1�]�*;�Y������U��;)�*�,/1�! 4T kt���6��%'&0�0�*�����, #T�/1&�*@A #T�T��'/1@`"�T,%Ms$%'�'k!39/1&L%8s) #@`"�T�%#k��1,

�� ,

� � DK�� PS���ED5K8FGN5�*��%����*�0;�%O/#3t"�&*%839%'&0&*%'+E�*���*%����

39;�&�����%-&?�'/1@`"�T,���p 4�*%'+�Y_bE����%�%Ms$�,�0�*%'���-%:/#3�(u�'&0bB���� #T�T,/1Z1&* #"������p #T�T�bu+)� *2%'&*%-�6�¢ #���,/#�>�*�U��%'�-k/E�' 4����/1�]�0����%-�� #�)+ g��,�6��%-&*�������*�\ #T��0���*%'�'P !/1&0�*;��! 4�*%'T�b#kt�U���! #��Y2%-%'��+�%-@A/#���0�*&� 4�*%'+]�*�! 4�"�&* #�-�*�,�p 4T,T�b`���)%¢�' 4����/1�u�*�U��%-�5 4&*%I%'��%-&*Z1%8�����p #T�T�bA%'^_;���v4 #T�%'�6��¥ �1� (�k��1�z��© P

�z�;&

Page 75: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

t��Z1;�&*%W�$P g;/ ��RS��%5=!Z#;�&*%5�*��/zVm�f�*��%W%-��%'&0Z#bA39/#&X�0/1T,;)�*�,/1�`/#3���/$+)�,��%SVm��%-�u�����,�X #�*�0/$�-�\ 4�*%'+Vm���*� � � � � % � � � ��bB"2%S�-T,;�����%'&0�'P�RS��%��*%8sB��&*/#;�Z1��TUb�����+����p 4�*%'�t�*��%S"2/#�*���*�,/1�)��/#3 �*��%S�,/B+��,�)% 4�*/1@A�SYc%-��VX%'%-����VX/Av4 #�' #�6�5/psBbBZ1%'�C"c/1�*�U���,/#���'P

� « ¨

Page 76: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

���,£#%-T�bu�0/1T,;$���,/#�u&*%p 4�-����/1���m #&0%;�

���6�*%'&*�����U���\ 4T g , � ���! )m; FGH �� )m; � � � �� ! g1F ��

� �$P�� ª ¡3 ���,/#�C�0;�Y��������*;)����/1� /), � ���! )m; FGH �� )m; � � � � � �� ! g1F �

�� �$P�� &6¡

d� ����,/#�C�0;�Y��������*;)����/1� )m; FGH �� )m; � �� #� !

�/D5KMFGN�� 3 " !

g/, � ��

� �$P g4¨6¡df/#@A"�T�%8s �

/, � �� ! )m; FGH �� )m; �� �� � !

�/D5K8FGN 3 � �$P gB� ¡

df/#@A"�T�%8s (/, � ���! )m; FGH �� )m; H �� �� � � !

�/D5KMFGN 3 � �$P g#g1¡

�����*��%'�0%X&0%p #�8����/1����Vf%f #�*�0;�@`%f )L; 698`���! 4&*Z1%��0�� 4��%4Pt��3)VX%XVm���*�I��/L%-v4 #T�;! 4��%�/#�*��%'&����! #&0Z1%�0�� 4��%-� ����%S�0/1T,;$���,/#��%'��%-&*Z#b�/#3!���! ������! #&*Z#%S�0�� ���%S��%-%'+�� �*/?Y2%S�' #T,�-;�T\ 4�*%'+(�0"2%-�'��=��p #T�T�b� #��+���)%u�,/1��� �p 4�*�,/1�[%'�)%'&*Z#�,%'�(�����'T�;�+�%-+. #��+�%-�*�'&0�,Yc%'+."�&0%-vB�,/1;)�*T�b�39/1&�DWFGH`��� > %'�8����/1� �$P g$P gBP> �����'%4k #�'�-/1&*+�����Z:��/(qr���0���,�)Z1�! #@ ¥ ª /4©�39;�&0�*��%'&m/ps$�,+! ����,/#�C/43�)m; FGHL�*/ )m; FGK5 #��+ )L; F 6/1��TUb>/B�'�-;�&*�� 4�I����%:�0;�&03 #�-%#k�Vf%`+�/C��/#�¢�'/#���*��+�%'&?���)%A����Z1��%-&?���! #&*Z#%A���� 4�*%'�¢ #�*�0/$�-�\ 4�*%'+Vm���*�u����/1�0%I/zs$��+�%'�-P

�uK :N D�1 RS��%5")&*%'+)�,�-�*%'+`�*/1T�;)����/1�(%'�6�*�! #T,")�,%'� 39/#& )L; FGH��,�:�6bB"2/1����/1�������,/#@A%8��&*���SD5K�F?N D�1 #&0%�T��,����%'+I����R� #Y�T�%f�BP g;/$P�qr�U�������?����%�;����-%'&0�� #�,�6�*�,%'��/#3$����%-�*%��p #T��';�T, 4����/1���-kpVf%X"�&*%-+��,�8���*��%%'^_;���T,��Y�&*��;�@ ���! 4&*Z1%`�0�� 4��%7 #��+]�0/1T,;$���,/#�[�0���*%`�*/�Yc% )m; 8 /1& )L; H 8a�,�o����% � ���,�6��%-&*�0�*���*�\ #T"c/1�*�U���,/#�lP>RS��%uT�/ V ���! 4&*Z1%<���� 4�*%u�,�O >�'/1���0%'^_;�%-���'%C/#3m��Vf/J3 #�8��/1&0� ������%A3 zv#/1;�&0%'+.�*�U��%Yc%'�,�)Z� 4�n�,�6�*%'&*�����U���\ 4Tf�*�U��%C #��+.���)%�&0%'T\ �����v#%'TUb�����Z1�.�,/1��� �p 4�*�,/1��%-��%'&0Z1�,%-�:/#3G&0;)����%-���,;)@�'/#@A"! 4&*%'+j�*/�;�&� 4���,;�@CP�RS��%o�,�6��%-&*�������*�\ #Tm�0����%J���73 pv1/1;)&*%'+rYc%'�' #;��*%4kG�,�jD5K8FGN D�1 kL�*��%����Z1�o/zsBbBZ1%-�]v4 #�p #�)�-bo�'/#���'%-�_�*&� 4�*�,/1�[&*%-+�;��-%'���*��%`;�&� #�)�,;�@ v# 4�p #���8bo�'/1�)�'%'�6�*&� 4�*�,/1�[��/"�&* #�-�*�,�p 4T,T�b �'%-&*/:����&0/1;�Z1�u�*��% > ����/#�0��£6bh%'^_;���T,�,Y)&*�,;)@�P

RS��%`�*/1T�;)����/1�o%'�6���! 4T,"6b>v4 #T,;)%'�I�,�oR� #Y�T,%A�$P g;/h #T��*/h+�%'@`/1������&* 4��%`^_;����*%(�'T,%' #&*TUbE�*�! 4�)m; FGH¢���G����Z1��T�bC�0/1T,;�Y)T,%����oD5KMFGN D�1 PO���G�,�G"c/1�*�0�,Y�T�%O���� 4�?����%-�*%:T,/zV���! #&0Z1%(�0�� 4��%(���6��%'&���0�*���*�\ #T ��/1���I@A zb[ 4Z1Z1&*%-Z6 4�*%A 4��+]&0%'+�;��-%A39;�&�����%-&¢�*/C39/#&*@ @`%-�� 4T��,���-T,;��0�,/1���¢ #�I���)%-bo+�/

� « �

Page 77: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

�����������

����������������

�����������������������������

����K �N

� � � � � � � � � �

� �+ � � � � � � �� � � � � � � � � � � � � � � � �� � � � � � � � � �

� � � � � � � ��� �+� 5 ��� #� 5 � �� � � 5 � ! � 5 ��� $ � 5 � # "� � " �� ! ! "� # � 5

� 5 �� ! $ 5 !� �� 5 !� � ! 5 "� � " �� � # � "� ! ! !� ! # ��� � � !� �� $� # $

� < 9 � � �� 3 � � 39 +

� � � � 5 �� � � 5 �� $ 5 �� � ! � # � � $ " � �� #" � #� � � � #� # # � �� # " �� $ "

� � � � 5 �� $� 5 #� # � 5 �� � � �� $� � $ � !� �� � �� � " � "� #" � !� � � � � � $

� � " � 5 �� $� 5 #� # � 5 �� � � �� $� � $ � !� �� � �� � " � "� #" � !� � � � � � $

�� � � � 5 5 �� � " 5 ��� " � 5 �� � $ $� $ ! � � � � � � � � �� � �� # � � � $ !

� � � � �2 1� 3 � � 3 9 +

� � � � � # � �� $ � 5 �� � ! 5 �� " " #� ! � ��� � � !� " $ �� $� 5 �� � � �� � "

�� 2 . � �< � � . +

� � � � � ��� � � 5 �� # � 5 "� ! 5 �� # ! �� $ � #� � ��� �� �� � ! �� � ! #� � �

� � � � � #� ! � 5 �� $� 5 "� $ $ 5 �� " $ "� � $ � "� � ��� " � �� " � �� $� #� � �

� � � " � !� � � �� � � 5 �� $ " 5 �� � � 5 ��� # # �� " " �� " �� � � 5

� �� � � � #� � " 5 �� � � 5 "� $ ! 5 �� � $ "� $ # � "� � ! ��� � � �� " ! �� # # ��� � !

)� * � � ��� � " + ) - � � � � � � �� � � � � � �� � � � � �� � � - � � � � 2 �� �� � � � � ��� � � � � � � � � �� � � - � � 1� � � � � �� � � � � - � � � � � � �� �

2 � 3 - � � ��� 2 � 4 � � � � � 2 � � � � � � 3 � � � � � � � �9 � � � � � �� � � ��� � � � � � � � � � � � �9 � � � � � �� � � ��� � � � � � �< � ��

�« g

Page 78: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

�,�<DGFGHpP �5/zVX%-v#%'&'k��*���,�f�*%'%-@A�f;���T,��£#%-T�b`�*�����'%W�*��%G�0/1T,;)�*�,/1�A%'��%-&*Z#b7 #�0�*/B�'�\ ���%'+<Vm�U����)m; ��,�:@�;)���nT,%-�*�`��%'Z1 4���Uv1%h���! #�.���� 4�A #�*�0/$�-�\ 4�*%'+aVm�U��� )L; 8tP !;�&�����%-&*@`/1&*%4kf�,� DWF?H7 #��+DGFGH D �hVm��%-&*%h@A%8�� #TX"! #&����,�-T,%-�( #&*%u£_��/zVm�.��/>39/1&0@ &0%p #+���T�b#k ����% )m; � �*/1T�;)����/1�����! #&0Z1%�0�� 4��%hVf #�A")&*%-39%-&*%-+j/zv1%'& )m; 8 P �L%-v1%-&0�*��%'T�%'�*�-kS���:VX/1;�T,+ Yc%CVX/1&0�*�6Vm���,T�%����_v#%'�����,Z1 4������Z���)�,�S"c/1�*�0�,Y���T,����b`39;�&�����%-&m�*/:+�%-=!�)����%-T�b7&*;�T�%?���m/1;)�'P

�uK :N ���`����/1�������,/#@A%8��&*����DLK8F?N'k1����%m�*�U��;! ����,/#�(���! #��Z1%-�'P�RS��%m%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@����! #&0Z1%m�0�� ���% #��+o�0/1T,;)�*�,/1�J�0���*%("�&*%-+��,�8��%'+o���JRt #Y)T,%`�$P g;/u�,� )m; K 8. 4�¢ u�p ����,/#�>v# 4�p #���8b1P 3 T���%-&*�! �����v#%�*/#T,;)�*�,/1�(�0����%-�� #��+:���! #&0Z1%m�0�� ���%'�� #&0%m�,�6��%-&*�0�*���*�\ #T#)L; H 8 k6�p 4�*�,/1�:�*;)Y��0�*����;$���,/#�! #T )m; K 8C #��+)m; H 8[��� ,

� �� � " #�)+ , � �

� H " ��&� 4"C�0���*%'�'k!Y);)�m����%-�*%� #&*%?�0�,Z1���U=!�p 4�_�*T�b7T,%'�0�m�0�� 4Y�T,%4PRS��%E;)&� #����;�@ v4 #�p 4���-b �,�-kf/#3G�'/1;�&0�*%4kS��/zV �T�/1Z1�,�' #T��0/1T,;)�*�,/1�.�0����%C�*�����'%�;�&� 4���,;�@

v4 #�p 4���'��%'���p #�<Yc%L@A/1&0%m%p #�0�,T�bO39/1&*@`%'+A�,�AD5K8FGNf�-/1@A"� #&*%-+A��/�D5K8FGN D�1 P ���A�*;����h I����Z1��T�b���! #&0Z1%'+h�0����%4k$�*��%'&0%?�,�X�*��%'�h�0;��`�'�,%-�6� �E #+�%-T,;���ZO"2/#�*%'�6���, #T2�*/��0�� #Y���T,���-%G O�)�,Z1��%-&����! #&0Z1%�0�� 4��%(/43��*��%(&*;$����%-���,;�@ �,/#�lP �L%-v#%'&0�*��%'T�%'�0�'k�&*;)�*��%'�)�,;�@ �0����T,T�+�/B%'�?��/#�I��/1��� �'%��*/ )L; 698tP3 �*�,@`�,T, #&t&0%'�0;�T����! #��Yc%'%'�A/1Y��0%'&0v#%'+u���A I�0�*;�+)b`/#3Q@A/1TUbBY2+�%-�_;�@ �,�`DGFGH���� ¥ �z¨ ª ©!Vm��%-&*%��/;698eVf #�:��/#�:"�&0%'+����-��%-+���/oY2%C #�(���� #Y)T,%h #� ��/ K 8¦ #�)+ /43W�-/1;�&*�0%u39/1&(&*;)�*��%'�)�,;�@ �,�DGFGH����<� �0%'% > %'�8����/1�>�BP g$P (_¡MP

3 TU����/1;)Z1������%S�0/1T,;$���,/#��%'��%-&*Z#bO�,�:DLKMFGN���� "�&0%'+����-��%-+(��/?Yc%���%'Z1 4���Uv1%¢� � P %4Pt&0;)����%-���,;)@�,�u�0/1T,;)Y�T,%p¡8k5�*��%o;����-%'&0�� #�,�6�*�,%'�h���r�*��%'�0%��' #T,�-;�T\ ����,/#���'km"! #&������';�T, #&*TUbn���r�*��%o�,/1�)���p ����,/#�%'�)%'&*Z4b>/#3��*��%OT, 4�*�*�,�'%4k2@A #£4%O�������W�-/1���'T�;��*��/1�>T�%'�*�W�0��&0/1��Z7�*�! #�>�*��%��� 4@A%��'/1���-T,;��0�,/1�E�,�D5K8FGN D�1 P�qr�! ��S�,�S@�;)���C@`/1&0%G�'T�%p #&-k)��/zVX%-v1%-&'kc�,�f�*�! 4�m�U3%)L; FGHm�,�f�*/1T�;�Y�T,%4k)���)%?�*/1T�;)����/1�@`%'���! #�)�,�*@ @�;����u�,�)�'T,;)+�%> �����%'"eVm��%-&*%>�*��% )m;jv# 4T,%'�)�'%>���� 4�*%>�,�<T�/zVf%-&*%'+j�*/ )L; K 8tP!;�&0�*��%'&0@A/#&*%#k)&*;)�*��%'����;�@ ���S�'%'&��� #����T�b7T,%-�*�m�*/1T�;�Y�T�%G�,�CD5K8FGNm���! 4�C�U�m�,�S����DLKMFGN D�1 P

� « /

Page 79: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N}�~��5~�� � � �X�!�t�����f� �7�C� �5� �G���?� � � ����� � � ��uK :N D�1 > �,���-%O���)%(%'^_;��,T��,Y�&0�,;�@��*/1T�;)����/1�>�*�U��%��� #�G�*;)���� <T�/zV�%'�6���! 4T,"6b>�-/1@A"� #&*%-+>��/ #T�T� #TU��%'&0�! 4�*��v1%A��&� 4"��*���*%'�-k��U�(�*%-%'@`�:�*%'�)�*�,Y)T,%<��/J�-/1���0�,+�%-&(/1��T�b��,�6�*%'&*�����U���\ 4TX@`�,Z1&* 4����/1�lPt��Z1;�&*%-�<�BP g)(] #��+j�$P g#�[�*�)/ V [�'/1�6��/#;�&7"�T�/#�`/#3G�*��%E+�%839%'�8�u%'��%-&*Z#b /#3G&*;)�*��%'����;�@ #����:@`�,Z#&� 4�*%'��"c%'&0"2%-��+��,�-;�T\ 4&���/J����% �< s)���:Y2%8��Vf%-%'�a�*��%hT\ pb1%-&*�:/#35����%h�0�*&*;��8��;�&0%#P.RS��%@`�,Z1&* 4����/1�u%'��%-&*Z#bC/#3�)L; 8 �,�h���)%ODLK8F?N5�0�*&*;��8��;�&0%O�,�<(�� ���r¨� �(%-,OP �9RS��%����! #�-�';�&* #�-bC/#3¨)P �m% , �,�� L&0%'�0;�T���/#3$����%�+�� �`�-;�T���b?���?��&� 4�'�,�)Z5 m@`�,Z1&* 4����/1�G"! 4�*�O/zv1%-&t mZ1&0�,+I/#3��' #T,�-;�T\ ����,/#�&*%-�*;�TU���fVm�U���7 O@7 �����%-@7 4�*�,�' #T!@A%8����/B+u #�)+7����%5^_;! #�6��� �p 4�*�,/1�<%-&*&0/1&f/#3l&*%p 4+��,��ZO����39&*/1@ �'/#�_�*/1;�&�"�T�/#�pP ¡¢��3cVX%5 4�*�*;)@A%��*�! 4� )m; H 8u�,�t�*��%S%'^_;���T,��Y�&*��;�@����! #&*Z#%8������ 4�*%#k1�*��%S@A��Z1&� ����,/#�%'�)%'&*Z4bh�,� (�� ¨��j¨�� �$P

�uK :N D5��T��,£#%�����%:DLKMFGN D�1 �' #�*%: #Yc/zv1%4k����>�0�*/1�,���)�,/1@`%-�*&*�,�OD5KMFGN¢ #TU��%'&0�! 4�*��v1%O�*/1T�;)����/1��*�U��%-�t #&0%X"c/1�0�*�,Y)T,%#P 3 �'/1@`"�T,%Ms¢@A��Z1&� ����,/#�G"! 4�*�_Vf pb�39&0/1@ &*;$����%-���,;�@ �*&� #")"2%-+� 4�t L�' 4����/1�v4 #�p 4���-bA��/O�*��%G�p 4")��;�&0%?/#3� #�u/psBbBZ1%'�C #��+<b#%-�m 4��/#���)%'&��' 4����/1�7v4 #�p 4���-bA39/1T,T�/ VX%'+7Y_b7 #��,�6�*%'&*�� #T�@A��Z1&� 4�*�,/1�u����%-"J/#3 ���)%�&0;)����%-���,;)@ �����*��%��*&� #"��,�L"2/1�0�*��Y�T,%A� �-/1@`"! #&*%IVm���*�lk 39/1&%8s) #@`"�T�%#k��' #%'�0�,;�@ @`�,Z#&� 4�*�,/1�<���hD5K8FGNM¡MP

3 TU��%'&0�! 4�*��v1%-T�b#kO&*;$����%-���,;�@ @A��Z1�6�J+�%M����&* #"lk�@A��Z1&� 4�*%]���_�*%'&0�0���U���, #T,TUb #��+ ��&* #" 4�[ �p ����,/#�J�*���*%( #Z6 4�,�lPIRS�����?T\ #���G@`%'���! #�)�,�*@ �! #�G�*��%: #+)v4 #�6�� 4Z1%����! ��?���?+)/$%-�?��/#�?&0%'T�b�/1��p ����,/#�u@A��Z1&� 4�*�,/1�QP 3 T��*/��*��%I@A��Z1&� 4�*�,/1�A"! 4�*�_Vf pbB�W�p 4�CYc%IT,/1�)Z�k� #�m�' 4����/1�<v4 #�p #�)�-bu�-/1�$��'%-�6��&� ����,/#���� #&*%ST�/ VIP � *2%'�8���Uv1%'TUb����)�,� VX/1;�T,+:T�%p #+(��/¢ #�:�����'&0%p #�0%L���(����%m"�&0%8��%Ms$"2/1�)%'�6���, #T�,�J�*��%:+�� *2;��*��/1�o%'^_;! 4�*�,/1�QP 3 �����6��%'&0�0�*�����, #Tt@`�,Z#&� 4�*�,/1�>@`%'���� #���,�0@ �,�?"c/1�0�*�,Y)T,%�39/1&I�,/#���Vm�������OZ1/L�,�6��/m��/#�$��%-^B;)�,T,��Y�&*��;�@ �*/1T�;)����/1�¢ 4� � �����6��%'&0�0�*�����, #T#�0���*%'�'P�RS������@`%'���! 4���,�0@ �*��/#;�T,+bB�,%-T,+` ?@A��Z1&� 4�*�,/1�O%'��%-&*Z#b:/#3 (�P �4%-, "�T�;���g$P ( /?%-, 39/1& ���)%L�)/1�$��%-^_;��,T��,Y�&0�,;�@�&*%' #�-�*�,/1�QP )L%M�Z6 #&0+�T,%-�*��/#3c���)%L@`%'���� #���,�0@�k1VX%m%8s$"c%'�-�����)%m #�-�*��v4 4����/1�(%'�)%'&*Z4b�39/1&�&*;$����%-���,;�@ @A��Z1&� ����,/#��,�h����/1�������,/1@`%-�*&*���GD5K8FGNm��/:Yc%¢�0�,Z1�)��=!�' #�6��T�bA����Z1��%'&��*�! #�C�,�CD5K�F?N D�1 P

� « (

Page 80: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

t��Z1;�&*%��$P g)( ��df/1�6��/1;)&5"�T�/#�L/#3t�*��%O+)%-39%'�8�G%-��%'&0Z#bC/#3� )L; 8 �,�6��%-&*�������*�\ #TQ�,/1�C�,�C+�� *2%'&0%'�6�"c/1�*�U���,/#���f���7����%IDLKMFGNm�0��&0;��-�*;�&*%4P )L;)�*��%'�)�,;�@ �,/1�)�fVm�,T�T2"�&0%-39%-&f��/(�0���S���7����%?+� #&*£A #&*%' #� #��+:@`�,Z1&* 4��%f #&*/#;���+(����%SVm���U��%m #&0%p #�L� Vm��%'&0%S����%5df/1;�T�/1@�Y����f���_�*%'&* #�-�*�,/1��Vm�U���:;�&� 4���,;�@�p ����,/#���S�,�S����&*/#��Z1T�b7&*%-"�;�T,�0��v#%z¡8P�RS��%¢@`�,Z1&* 4����/1�7%-��%'&0Z#bh�,� (�� ���n¨�� ��%-,�P

� « �

Page 81: Atomistic Simulation Group | Atomistic Simulation Groupabulafia.mt.ic.ac.uk/publications/theses/busker/results.pdf · h /# %- 6 \ 4tl /# *%' 6 , #t * d5 u x; £_ , z1 #@ "2/4 %' 6

����������� ���������������� � ��� � �������� �� �������������� ��� � K � N

t��Z1;�&*%G�$P g1� ��df/1�6��/#;�&S"�T,/4��/#3����)%?+�%-39%-�-�L%'��%-&*Z#b7/#3� )L; H 8o���6��%'&0�0�*�����, #Tc�,/1�<���u+�� *2%'&0%'�6�"c/1�*�U���,/#�����,�u�*��%¢D5K8FGNm�0��&0;��-�*;�&*%4PXRS�)%�@`�,Z1&* 4����/1�7%-��%'&0Z#bh�,� (�� ¨ �n¨�� ��%-,OP

� «1«