Traitement des FAP et émission particulaire

Production particulaire “native”

Analyse des productions en absence de filtre

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 1

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 1

- [Total] ≈ 7.7 x 108 #.cm-3 après stabilisation- [Clusters] ≈ 4.8 x 108 #.cm-3 après stabilisation

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 4

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 4

- [Total] ≈ 7.7 x 108 #.cm-3 après stabilisation- [Clusters] ≈ 4.6 x 108 #.cm-3 après stabilisation

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 1 VS. 4

Pas de différence significative entre les deux points de fonctionnement

[Clusters]PF4 ~< [Clusters]PF1

Résumé des Points de Fonctionnement 1 & 4

1- Nombre[Total] ≈ 7.7 x 108 #.cm-3

[Clusters] ≈ 4.7 x 108 #.cm-3

2- DistributionMode ultra-fin à 1.2 nmMode Aïtken à 70 – 80 nm (SMPS)

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 8

- [Total] ≈ 4 x 108 #.cm-3 après stabilisation- [Clusters] ≈ 1 x 108 #.cm-3 après stabilisation

Production particulaire “native”

Point de fonctionnement 8

Grande variation par rapport à PF1-4 :

1- En nombre[Total]PF8 ≈ ½ x [Total]PF1-4

[Clusters]PF8 ≈ ¼ x [Clusters]PF1-4

2- En distributionDéplacement vers des tailles inférieuresMode ultra-fin à 1.2 nmModes fins à 25 nm & 35 nm

- [Total] ≈ 4 x 108 #.cm-3 après stabilisation- [Clusters] ≈ 1 x 108 #.cm-3 après stabilisation

Cas du FAP videPoint de fonctionnement 1

Cas du FAP vide

Point de fonctionnement 1

1- Efficacité du filtre en “mode filtration”[Total] ≈ 2 x 104 #.cm-3 (moyenne) [Clusters] ≈ 2 x 104 #.cm-3 (moyenne)

2- Efficacité du filtre en “mode régénération”Pic de production[Total] ≈ 9.7 x 105 #.cm-3 (moyenne)[Clusters] ≈ 9.7 105 #.cm-3 (moyenne)

3- Fraction chargée : 2.8 %

Filtre efficace sur toute la gamme de taille en régime filtrant.

Production particulaire en régime régénérant.

Cas du FAP catalysé (YSZ)Point de fonctionnement 1

Cas du FAP catalysé (YSZ)

Point de fonctionnement 1

1- Efficacité du filtre en “mode filtration”[Total] ≈ 1.8 x 105 #.cm-3 (moyenne) [Clusters] ≈ 1.8 x 105 #.cm-3 (moyenne)

2- Efficacité du filtre en “mode régénération”Pic de production[Total] ≈ 5.7 x 104 #.cm-3 (moyenne)[Clusters] ≈ 5.7 104 #.cm-3 (moyenne)

3- Fraction chargée : 31 %

Filtration moins efficace que FAP vide.

Production particulaire en régime régénérant moins importante qu’en FAP vide.

Cas du FAP catalysé (LSM-Ag)Point de fonctionnement 1

Cas du FAP catalysé (LSM-Ag)

Point de fonctionnement 1

1- Efficacité du filtre en “mode filtration”[Total] ≈ 1.8 x 105 #.cm-3 (moyenne) [Clusters] ≈ 1.8 x 105 #.cm-3 (moyenne)

2- Efficacité du filtre en “mode régénération”Pic de production[Total] ≈ 3.2 x 105 #.cm-3 (moyenne)[Clusters] ≈ 1.1 105 #.cm-3 (moyenne)

3- Fraction chargée : 34 %

Filtre moins efficace que FAP vide.

Production particulaire de clusters supérieure au FAP vide + production supplémentaire de particule > 3nm par / FAP vide et YSZ.

Résumé des traitementsPoint de fonctionnement 1

Traitement Efficacité de filtration

Tot. / Clust. Fraction Chargée

FAP vide > 99.9 % 1 2.8 %

YSZ > 99.9 % 1 31 %

LSM-Ag > 99.9 % 3 34 %

Résumé des traitementsPoint de fonctionnement 1

Traitement Efficacité de filtration

Tot. / Clust. Fraction Chargée

FAP vide > 99.9 % 1 2.8 %

YSZ > 99.9 % 1 31 %

LSM-Ag > 99.9 % 3 34 %

En absence de catalyse => Processus de nucléation neutre en accord avec Maricq et al. (2006) sur des particules > 5 nm que nous détectons sous 3 nm.

Catalyse => Processus chargés => Favorise IMN (?) => Particule + grosse ou croissance favorisée (voir SMPS pour YSZ)

Modélisation de la formation de nouvelles particules

Inceritude sur les mécanismes les mecanismes impliqués aux tailles intermédiaires entre gaz / particules :

- Acitvation des clusters puis croissance (Théorie nano-Kohler).

- Equilibre gaz / particules sans barrière d’énergie.

Modélisation de la formation de nouvelles particules

Inceritude sur les mécanismes les mecanismes impliqués aux tailles intermédiaires entre gaz / particules :

- Acitvation des clusters puis croissance (Théorie nano-Kohler).

- Equilibre gaz / particules sans barrière d’énergie.

TEST PAR MODÉLISATION

Modèle M7 (Vignati et al., 2004)

- Développé pour intégrer la nucléation dans les modèles aux modèles de circulation générales et de chimie atmosphérique de grande échelle.

- Approche pseudo-modale (4 modes log-normaux : nucléation, Aïtken, accumulation et grossier)

* 1 mode = 1 masse, 1 nombre de particule => GMD

- Processus : Nucléation selon théorie bimoléculaire (H2SO4 / H2O), condensation & coagulation, comportement hygroscopique.

Modèle M7-SOA

MODIFICATION POUR NUCLEATION COMPOSÉS ORGANIQUES

1 population d’embryons nanométriques stables

1 Composé volatile condensable

Condensation, Croissance & Coagulation

+

=

Modèle M7-SOA

MODIFICATION POUR NUCLEATION COMPOSÉS ORGANIQUES

1 population d’embryons nanométriques stables

1 Composé volatile condensable

Condensation, Croissance & Coagulation

TEST DU MECANISME EQUILIBRE GAZ / PARTICULE SANS ACTIVATION

+

=

Modèle M7-SOA

ENTRÉES :

1 population d’aérosol support (ceux émis lors de la régénration par exemple)1 quantité de vapeur condensable (nécessite la détermination de GR)

SORTIE :

1 distribution granulométrique de l’aérosol secondaire à différent temps depuis l’émission.

Paramètres à mesurer lors de la prochaine campagne

- Growth rate => Quantité de vapeur condensable* Faire varier le temps de residence (au moins trois points par experience).* Bien déterminer l’impact de la dilution (utilisation d’un traceur avant et après diluteur, CO2 par exemple) - Paramétrer le taux de formation (J) : pas de dependance claire avec les points de fonctionnement => Étendre les mesures à PF4 et PF8 (seul PF1 est exploitable sur la campagne Sep. 09)

- Autres suggestions : CPC 3025 pour confirmer NAIS (Première utilisation sur ce type d’expérience) + diluteur / injecteur

MERCI